Herein, we reported a special Fe–N-doped double-shelled hollow carbon microsphere (Fe–N-DSC) which was prepared by a facile, in situ polymerization followed by pyrolysis. With porous ferroferric oxide (Fe3O4) hollow microspheres as the templates, where pyrrole monomers were dispersed around the outer surface and prefilled the interior space. By adding hydrochloric acid, Fe3+ ions were released to initiate polymerization of pyrrole on both the outer and inner surfaces of Fe3O4 microspheres until they were completely dissolved, resulting in the Fe-containing polypyrrole double-shelled hollow carbon microspheres (Fe-PPY-DSC). The Fe-PPY-DSC was then pyrolyzed to generate the Fe-N-DSC. The Fe3O4 hollow microspheres played trifunctional roles, i.e., the template to prepare a double-shelled hollow spherical structure, the initiator (i.e., Fe3+ ions) for the polymerization of pyrrole, and the Fe source for doping. The Fe–N-DSC exhibited a superior catalytic activity for oxygen reduction as comparable to commercial Pt/C catalysts in both alkaline and acidic media. The high catalytic performance was ascribed to the special porous double-shelled hollow spherical structure, which provided more active sites and was beneficial to a high-flux mass transportation.

Abstract Sun, wind and tides have huge potential in providing us electricity in an environmental-friendly way. However, its intermittency and non-dispatchability are major reasons preventing full-scale adoption of renewable energy generation. Energy storage will enable this adoption by enabling a constant and high-quality electricity supply from these systems. But which storage technology should be considered is one of important issues. Nowadays, great effort has been focused on various kinds of batteries to store energy, lithium-related batteries, sodium-related batteries, zinc-related batteries, aluminum-related batteries and so on. Some cathodes can be used for these batteries, such as sulfur, oxygen, layered compounds. In addition, the construction of these batteries can be changed into flexible, flow or solid-state types. There are many challenges in electrode materials, electrolytes and construction of these batteries and research related to the battery systems for energy storage is extremely active. With the myriad of technologies and their associated technological challenges, we were motivated to assemble this 2020 battery technology roadmap.

Aqueous sodium-ion batteries (SIBs) represent a cost-effective, safe, and reliable candidate for grid-scale energy storage towards a low-carbon society. The development of cathode materials for aqueous SIBs that have both high capacity and good cycling stability still remains a big challenge. This study proposes a high entropy strategy to boost both specific capacity and capacity retention by introducing equimolar Fe, Co, Mn, and Cu at the Ni sites in the Prussian blue analogue (PBA) frameworks. Attributing to the hybridization of 3d energy levels and improved valence electron concentration deriving from the exotic equimolar four transition metals, significantly increase the number of electrochemically active sites and raised the configuration entropy of PBA frameworks, contributing intensive valence electron transport to faster Faraday reaction and more stable hosts for Na+ ion (de)intercalation. Therefore, the high-entropy PBA (HE-PBA) cathode delivers an enhanced capacity of 118.6 mAh g−1 at the current density of 100 mA g−1, which is nearly 1.6 times higher than that of Ni-PBA, resulting in a high energy density of 74.8 Wh kg−1. Moreover, the HE-PBA demonstrates stable operation over 1800 cycles at a high rate of 5 C. This high entropy strategy provides a feasible strategy for the practical application of aqueous SIBs.

Abstract Conjugated 2D covalent organic frameworks (2D‐COFs) have garnered interest as potential cost‐efficient noble‐metal‐free electrocatalysts, owing to their structural flexibility, well‐defined molecular architecture, high compatibility, and environmental sustainability. However, their suboptimal activity, primarily attributed to their low active site utilization and limited electron transfer ability, considerably impedes their implementation in real‐world electrocatalytic systems. Herein, the molecular dimensionality of a 2D‐COF containing tris‐triazine ring (2D‐Tr‐COF) is upgraded to generate its 3D counterpart (3D‐Tr‐COF), enabling a direct comparison between 2D‐ and 3D‐ COFs. These findings reveal that slightly altering the spatial structure in plane (from 2D to 3D) by substituting amine building blocks leads to significant variations in molecular architecture and performance for oxygen reduction reaction. The results indicate that 3D‐Tr‐COF with enlarged lattice spacing, more active species, and reduced conjugated degree, possesses enriched active sites. Moreover, the intensified intramolecular electron donor–acceptor interaction between the tris‐triazine ring and its neighboring imino linkage of 3D‐Tr‐COF optimizes the electronic/band structure and facilitates the charge transfer, resulting in enhanced intrinsic activity compared to 2D‐Tr‐COF. The extensively optimized 3D‐Tr‐COF demonstrates a half‐wave potential of 0.833 V, on par with the state‐of‐the‐art Pt/C. These findings offer valuable insights into dimension modulation strategies for COF‐based electrocatalyst designing.