Perovskite layers make the grade Inverted planar perovskite solar cells offer opportunities for a simplified device structure compared with conventional mesoporous titanium oxide interlayers. However, their lower open-circuit voltages result in lower power conversion efficiencies. Using mixed-cation lead mixed-halide perovskite and a solution-processed secondary growth method, Luo et al. created a surface region in the perovskite film that inhibited nonradiative charge-carrier recombination. This kind of solar cell had comparable performance to that of conventional cells. Science , this issue p. 1442

Abstract Understanding the fundamental properties of buried interfaces in perovskite photovoltaics is of paramount importance to the enhancement of device efficiency and stability. Nevertheless, accessing buried interfaces poses a sizeable challenge because of their non‐exposed feature. Herein, the mystery of the buried interface in full device stacks is deciphered by combining advanced in situ spectroscopy techniques with a facile lift‐off strategy. By establishing the microstructure–property relations, the basic losses at the contact interfaces are systematically presented, and it is found that the buried interface losses induced by both the sub‐microscale extended imperfections and lead‐halide inhomogeneities are major roadblocks toward improvement of device performance. The losses can be considerably mitigated by the use of a passivation‐molecule‐assisted microstructural reconstruction, which unlocks the full potential for improving device performance. The findings open a new avenue to understanding performance losses and thus the design of new passivation strategies to remove imperfections at the top surfaces and buried interfaces of perovskite photovoltaics, resulting in substantial enhancement in device performance.

Abstract Wide‐bandgap (WBG) perovskite solar cells (PSC) have been widely applied in tandem photovoltaics (PV) for various scenarios including indoor, building, and underwater PV. However, the current mainstream WBG PSCs are fabricated by spin‐coating, which is inappropriate for scalable production. Blade‐coating has demonstrated great potential to realize commercial PV panel size at low cost, while till present, only a few efforts have been devoted to blade‐coated WBG PSCs, significantly hampering their efficiency evolvements. Herein, state‐of‐the‐art research progress and major challenges of blade‐coated WBG PSCs are reviewed, with their optimization strategies being summarized into four main categories, such as blading parameter, solvent engineering, additive/dopant, and defect passivation. Film homogenization, defect manipulation, optimized blade coating machines, single‐halide three‐dimensional WBG perovskites, and fabrication on the textured substrate are proposed as five promising directions for future investigations on high‐performance blade‐coated WBG PSCs.

Abstract The meticulous control of crystal facets in polycrystalline perovskite films offers valuable insights into the photoelectric properties, varying significantly with different orientations. Exploring effective means to regulate these facets is crucial, and further revealing the underlying mechanisms is needed. Here, the research employed green solution bathing to obtain high‐quality perovskite films with preferred crystallographic orientation. In brief, eco‐friendly 2‐pentanol is used as the solvent, and functional molecules 2‐(dimethylaminomethyl)‐4‐(2‐aminoethylthiomethyl)thiazole (DAT) are introduced into the solution bathing as the solute. By introducing DAT molecules, precise control over perovskite crystal nucleation kinetics is achieved, resulting in films with a preferential (100) facet orientation. Conversely, films without DAT exhibited distinct (111) facet orientation. The regulation of DAT on perovskite film crystal facet is verified through theoretical and crystallographic analyses. Theoretical calculations show that S atom of DAT binds most strongly to the (100) facet of FAPbI 3 , promoting surface energy reduction and thermodynamic enhancement, favoring (100) crystal orientation. Crystallographic characterization further proved the regulation effect. In addition, PL/TRPL tests confirm the regulation of DAT on superior photoelectric properties of (100)‐oriented perovskite films. The work introduces a novel approach and preparation process for regulating the crystal facets orientation of polycrystalline perovskite films.

Abstract Metal halide perovskites have attracted significant attention in photodetection due to their superior photophysical properties and improved stability. However, the performance of their photodiodes is predominantly limited by non‐radiative recombination within the perovskite layer or at interfaces. Here, molecular engineering via phenylethylammonium chloride for interfacial modulation and methylenediammonium dichloride for bulk modulation is introduced into vertical perovskite photodiodes to boost the photodetection performance. The responsivity at 635 nm excitation increased from 0.09 to 0.33 A W −1 with interfacial modulation, compared to the original perovskite device, and is further improved to 0.40 A W −1 with the combined effects of interfacial and bulk modulations (i.e., synergistic bimolecular engineering). The optimized photodiodes demonstrated high detectivity of over 10 11 Jones, a rapid response time of ≈1 µs, and a linear dynamic range of ≈100 dB. Furthermore, the photocurrent exhibited a U‐shaped dependence on temperature ranging from 10 to 300 K, with linearity breaking under strong illumination at low temperatures. These results confirmed that molecular engineering is the promising strategy for achieving high‐performance perovskite photodetectors.

Abstract Organic additives with multiple functional groups have shown great promise in improving the performance and stability of perovskite solar cells. The functional groups can passivate undercoordinated ions to reduce nonradiative recombination losses. However, how these groups synergistically affect the enhancement beyond passivation is still unclear. Specifically, isomeric molecules with different substitution patterns or molecular shapes remain elusive in designing new organic additives. Here, we report two isomeric carbazolyl bisphosphonate additives, 2,7-CzBP and 3,6-CzBP. The isomerism effect on passivation and charge transport process was studied. The two molecules have similar passivation effects through multiple interactions, e.g., P = O···Pb, P = O···H–N and N–H···I. 2,7-CzBP can further bridge the perovskite crystallites to facilitates charge transport. Power conversion efficiencies (PCEs) of 25.88% and 21.04% were achieved for 0.09 cm 2 devices and 14 cm 2 modules after 2,7-CzBP treatment, respectively. The devices exhibited enhanced operational stability maintaining 95% of initial PCE after 1000 h of continuous maximum power point tracking. This study of isomerism effect hints at the importance of tuning substitution positions and molecular shapes for organic additives, which paves the way for innovation of next-generation multifunctional aromatic additives.

The precise modulation of PbI

Abstract Metal halide perovskite with high Young's modulus is prone to form cracks when subjected to mechanical stresses such as bending, twisting, or impacting, ultimately leading to a permanent decline in the performance of their photovoltaic devices. These mechanical properties pose challenges to the durability of long‐term service of photovoltaic devices and the production of flexible devices. To address this issue, the poly (lipoic acid‐co‐Styrene) elastomer is employed to modulate the modulus of perovskite films. The peak force quantitative nanomechanical atomic force microscopy measurements and nanoindentation tests demonstrated a reduction in modulus, with the lower modulus preventing the formation of cracks and defects during deformation. Moreover, this approach also suppressed the non‐radiative recombination of perovskite solar cells by leveraging the interaction between functional groups and defects. Through this method, the rigid inverted devices attained a power conversion efficiency of 24.42% alongside remarkable stability. Concurrently, flexible inverted devices achieved a power conversion efficiency of 22.21%. This strategy offers a promising avenue for fabricating flexible perovskite solar cells and enhancing their mechanical durability.