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Jinguang Hu
Author with expertise in Technologies for Biofuel Production from Biomass
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The enhancement of enzymatic hydrolysis of lignocellulosic substrates by the addition of accessory enzymes such as xylanase: is it an additive or synergistic effect?

Jinguang Hu et al.Oct 5, 2011
We and other workers have shown that accessory enzymes, such as β-glucosidase, xylanase, and cellulase cofactors, such as GH61, can considerably enhance the hydrolysis effectiveness of cellulase cocktails when added to pretreated lignocellulosic substrates. It is generally acknowledged that, among the several factors that hamper our current ability to attain efficient lignocellulosic biomass conversion yields at low enzyme loadings, a major problem lies in our incomplete understanding of the cooperative action of the different enzymes acting on pretreated lignocellulosic substrates.The reported work assessed the interaction between cellulase and xylanase enzymes and their potential to improve the hydrolysis efficiency of various pretreated lignocellulosic substrates when added at low protein loadings. When xylanases were added to the minimum amount of cellulase enzymes required to achieve 70% cellulose hydrolysis of steam pretreated corn stover (SPCS), or used to partially replace the equivalent cellulase dose, both approaches resulted in enhanced enzymatic hydrolysis. However, the xylanase supplementation approach increased the total protein loading required to achieve significant improvements in hydrolysis (an additive effect), whereas the partial replacement of cellulases with xylanase resulted in similar improvements in hydrolysis without increasing enzyme loading (a synergistic effect). The enhancement resulting from xylanase-aided synergism was higher when enzymes were added simultaneously at the beginning of hydrolysis. This co-hydrolysis of the xylan also influenced the gross fiber characteristics (for example, fiber swelling) resulting in increased accessibility of the cellulose to the cellulase enzymes. These apparent increases in accessibility enhanced the steam pretreated corn stover digestibility, resulting in three times faster cellulose and xylan hydrolysis, a seven-fold decrease in cellulase loading and a significant increase in the hydrolysis performance of the optimized enzyme mixture. When a similar xylanase-aided enhancement strategy was assessed on other pretreated lignocellulosic substrates, equivalent increases in hydrolysis efficiency were also observed.It was apparent that the 'blocking effect' of xylan was one of the major mechanisms that limited the accessibility of the cellulase enzymes to the cellulose. However, the synergistic interaction of the xylanase and cellulase enzymes was also shown to significantly improve cellulose accessibility through increasing fiber swelling and fiber porosity and also plays a major role in enhancing enzyme accessibility.
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Lignin valorization: lignin nanoparticles as high-value bio-additive for multifunctional nanocomposites

Dong Tian et al.Jul 24, 2017
Although conversion of low value but high-volume lignin by-product to its usable form is one of the determinant factors for building an economically feasible integrated lignocellulose biorefinery, it has been challenged by its structural complexity and inhomogeneity. We and others have shown that uniform lignin nanoparticles can be produced from a wide range of technical lignins, despite the varied lignocellulosic biomass and the pretreatment methods/conditions applied. This value-added nanostructure lignin enriched with multifunctional groups can be a promising versatile material platform for various downstream utilizations especially in the emerging nanocomposite fields.Inspired by the story of successful production and application of nanocellulose biopolymer, two types of uniform lignin nanoparticles (LNPs) were prepared through self-assembling of deep eutectic solvent (DES) and ethanol-organosolv extracted technical lignins derived from a two-stage fractionation pretreatment approach, respectively. Both LPNs exhibited sphere morphology with unique core-shell nanostructure, where the DES-LNPs showed a more uniform particle size distribution. When incorporated into the traditional polymeric matrix such as poly(vinyl alcohol), these LPN products displayed great potential to formulate a transparent nanocomposite film with additional UV-shielding efficacy (reached ~80% at 400 nm with 4 wt% of LNPs) and antioxidant functionalities (reached ~160 μm mol Trolox g-1 with 4 wt% of LNPs). At the same time, the abundant phenolic hydroxyl groups on the shell of LNPs also provided good interfacial adhesion with PVA matrix through the formation of hydrogen bonding network, which further improved the mechanical and thermal performances of the fabricated LNPs/PVA nanocomposite films.Both LNPs are excellent candidates for producing multifunctional polymer nanocomposites using facile technical route. The prepared transparent and flexible LNPs/PVA composite films with high UV-shielding efficacy, antioxidant activity, and biocompatibility are promising in the advanced packaging field, which potentially provides an additional high-value lignin product stream to the lignocellulose biorefinery. This study could open the door for the production and application of novel LNPs in the nascent bioeconomy.Graphical abstractLignin nanoparticle for transparent nanocomposite film with UV-shielding efficacy.
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The synergistic action of accessory enzymes enhances the hydrolytic potential of a “cellulase mixture” but is highly substrate specific

Jinguang Hu et al.Aug 3, 2013
Currently, the amount of protein/enzyme required to achieve effective cellulose hydrolysis is still too high. One way to reduce the amount of protein/enzyme required is to formulate a more efficient enzyme cocktail by adding so-called accessory enzymes such as xylanase, lytic polysaccharide monooxygenase (AA9, formerly known as GH61), etc., to the cellulase mixture. Previous work has shown the strong synergism that can occur between cellulase and xylanase mixtures during the hydrolysis of steam pretreated corn stover, requiring lower protein loading to achieve effective hydrolysis. However, relatively high loadings of xylanases were required. When family 10 and 11 endo-xylanases and family 5 xyloglucanase were supplemented to a commercial cellulase mixture varying degrees of improved hydrolysis over a range of pretreated, lignocellulosic substrates were observed.The potential synergistic interactions between cellulase monocomponents and hemicellulases from family 10 and 11 endo-xylanases (GH10 EX and GH11 EX) and family 5 xyloglucanase (GH5 XG), during hydrolysis of various steam pretreated lignocellulosic substrates, were assessed. It was apparent that the hydrolytic activity of cellulase monocomponents was enhanced by the addition of accessory enzymes although the "boosting" effect was highly substrate specific. The GH10 EX and GH5 XG both exhibited broad substrate specificity and showed strong synergistic interaction with the cellulases when added individually. The GH10 EX was more effective on steam pretreated agriculture residues and hardwood substrates whereas GH5 XG addition was more effective on softwood substrates. The synergistic interaction between GH10 EX and GH5 XG when added together further enhanced the hydrolytic activity of the cellulase enzymes over a range of pretreated lignocellulosic substrates. GH10 EX addition could also stimulate further cellulose hydrolysis when added to the hydrolysis reactions when the rate of hydrolysis had levelled off.Endo-xylanases and xyloglucanases interacted synergistically with cellulases to improve the hydrolysis of a range of pretreated lignocellulosic substrates. However, the extent of improved hydrolysis was highly substrate dependent. It appears that those accessory enzymes, such as GH10 EX and GH5 XG, with broader substrate specificities promoted the greatest improvements in the hydrolytic performance of the cellulase mixture on all of the pretreated biomass substrates.
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Fully biobased thermal insulating aerogels with superior fire-retardant and mechanical properties

Amir Varamesh et al.Jun 29, 2024
Biomass-based aerogels offer a promising potential as alternatives to plastic-based foams for thermal insulation applications. However, their inherent flammability has hindered their practical usage. In this work, we addressed this issue by employing a layer-by-layer assembly technique to deposit two oppositely charged biobased materials, namely phytic acid and chitosan, onto a fully biobased aerogel system. These aerogels were fabricated using cellulose filaments and chitosan and cross-linked with citric acid, resulting in a mechanically robust 3D structure. The synergistic effects of phytic acid and chitosan in the layer-by-layer deposited aerogels significantly enhanced their fire resistance and mechanical strength. The developed aerogel with six bilayer depositions (LBL6), showed an outstanding peak heat release rate (pHRR) of 6.0 kW.m−2, and total heat release (THR) of 0.4 MJ.m−2, substantially lower than the previously developed cellulose-based aerogels and foams. LBL6 also demonstrated immediate self-extinguishing behaviour, boasting an impressive limiting oxygen index (LOI) value of 63 %, which is the highest reported for a biobased aerogel. Furthermore, the developed aerogels exhibited a superior Young's modulus of up to 4.5 MPa, surpassing previously developed flame-retardant aerogels. Additionally, they excelled in thermal insulation properties, with a thermal conductivity of less than 38.2 mW·m−1·K−1, placing them in the same range as, or even lower than, commercially available thermal insulators. Given the simplicity of the aerogel development process and the well-known advantages of a completely biobased system, our developed aerogels present a sustainable and environmentally friendly alternative to current commercial thermal insulators that are derived from petroleum-based materials.
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Tuning the dxy Orbital Energy Level in 2D Cobalt‐Organic‐Framework via in‐Plane Conjugated Phthalocyanine for Self‐Powered Sensing

Jiaji Yue et al.Jan 10, 2025
Abstract Precisely regulating the d orbital energy level of the transition metal center in the 2D conductive metal‐organic framework (2D cMOF) is critical for determining electrons transfer dynamics and enhancing sensing performances. Herein, this is demonstrated that a 2D cobalt‐MOF, decorated with in‐plane π conjugated phthalocyanine (Pc), acts as a highly electrically conductive nanofiller in a cellulose‐based hydrogel, facilitating the creation of an ultrasensitive self‐powered sensing system. The strong conjugation between the π‐orbital of Pc and the d‐orbital of MOF nanosheets raises the d xy orbital energy level, promoting electrons delocalization. As a result, the optimized 2D MOF@Pc‐based conductive hydrogel achieved the highest electrical conductivity of 78 S m −1 due to enhanced electron transfer kinetics. Moreover, as a key component in a triboelectric nanogenerator, supercapacitors, and sensor module, the overall performance of the assembled self‐powered sensing micro‐system is reinforced, yielding a 75% improvement in sensitivity. The coordination effect between Pc, MOF, and the biopolymers matrix also endowed the hydrogel with outstanding anti‐swelling capacity. Additionally, the wearable smart sensor successfully demonstrated its ability to track physiological data and transmit information in underwater. This work presents a progressive strategy for addressing the intrinsic low conductivity of 2D cMOF nanosheets in the sensing field.
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