Abstract The phase‐down scenario of conventional refrigerants used in gas–vapor compressors and the demand for environmentally friendly and efficient cooling make the search for alternative technologies more important than ever. Magnetic refrigeration utilizing the magnetocaloric effect of magnetic materials could be that alternative. However, there are still several challenges to be overcome before having devices that are competitive with those based on the conventional gas–vapor technology. In this paper a rigorous assessment of the most relevant examples of 14 different magnetocaloric material families is presented and those are compared in terms of their adiabatic temperature and isothermal entropy change under cycling in magnetic‐field changes of 1 and 2 T, criticality aspects, and the amount of heat that they can transfer per cycle. The work is based on magnetic, direct thermometric, and calorimetric measurements made under similar conditions and in the same devices. Such a wide‐ranging study has not been carried out before. This data sets the basis for more advanced modeling and machine learning approaches in the near future.

Due to their versatile composition and customizable properties, A2BC Heusler alloys have found applications in magnetic refrigeration, magnetic shape memory effects, permanent magnets, and spintronic devices. The discovery of all-d-metal Heusler alloys with improved mechanical properties compared to those containing main group elements presents an opportunity to engineer Heusler alloys for energy-related applications. Using high-throughput density-functional theory calculations, we screened magnetic all-d-metal Heusler compounds and identified 686 (meta)stable compounds. Our detailed analysis revealed that the inverse Heusler structure is preferred when the electronegativity difference between the A and B/C atoms is small, contrary to conventional Heusler alloys. Additionally, our calculations of Pugh ratios and Cauchy pressures demonstrated that ductile and metallic bonding are widespread in all-d-metal Heuslers, supporting their enhanced mechanical behavior. We identified 49 compounds with a double-well energy surface based on Bain path calculations and magnetic ground states, indicating their potential as candidates for magnetocaloric and shape memory applications. Furthermore, by calculating the free energies, we propose that 11 compounds exhibit structural phase transitions and suggest isostructural substitutions to enhance the magnetocaloric effect.

Large magnetocaloric effects can be observed in materials with first-order magneto-structural phase transition. However, materials with large thermal hysteresis show a reduced effect in moderate fields (∼2 T) because the external field is insufficient to induce a fully reversible transformation. The hysteresis can be overcome or even exploited by applying a second external stimulus. A multi-stimuli test bench has been built to demonstrate the multicaloric effect in FeRh alloy using a pulsed magnetic field up to 9 T and a uniaxial stress of up to 700 MPa. A cyclic multicaloric effect of ±2.5 K could be observed for a sequential application of a pulsed field of 3 T and a uniaxial stress of 700 MPa. The interplay among external field strength, thermal hysteresis, and the transition width enables the use of pulsed magnetic fields and allows a decoupling of the applied magnetic field and the heat transfer process in the multi-stimuli cycle.