Interfacial trap-assisted non-radiative recombination and residual stress impede the further increase of power conversion efficiency (PCE) and stability of the methylammonium-free (MA-free) perovskite solar cells (PSCs). Here, we report an interfacial defect passivation and stress release strategy through employing the multi-active-site Lewis base ligand (i.e., (5-mercapto-1,3,4-thiadiazol-2-ylthio)acetic acid (MTDAA)) to modify the surface and grain boundaries (GBs) of MA-free perovskite films. Both experimental and theoretical results confirm strong chemical interactions between multiple active sites in the MTDAA molecule and undercoordinated Pb2+ at the surface or GBs of perovskite films. It is demonstrated theoretically that multi-active-site adsorption is more favorable thermodynamically as compared to single-active-site adsorption, regardless of PbI2 termination and formamidinium iodide (FAI) termination types. MTDAA modification results in much reduced defect density, increased carrier lifetime, and almost thoroughly released interfacial residual stress. Upon MTDAA passivation, the PCE is boosted from 20.26% to 21.92%. The unencapsulated device modified by MTDAA maintains 99% of its initial PCE after aging under the relative humidity range of 10–20% for 1776 h, and 91% after aging at 60 °C for 1032 h.

Abstract All‐perovskite tandem solar cells are regarded as the next generation of devices capable of enhancing the solar energy utilization rate. Unlike single‐junction perovskite solar cells (PSCs), the efficacy of tandem cells is contingent upon the performance of both the top and bottom cells. In this study, we employed a simultaneous co‐modification strategy to incorporate phenylethylammonium iodide (PEAI) at both the top and bottom interfaces of the perovskite film, aiming to boost the top cell's performance. Both experimental and theoretical findings indicate that PEAI not only elevates the perovskite film quality through chemical interactions but also mitigates nonradiative recombination within the device. Consequently, the efficiency of the wide‐bandgap (1.77 eV) PSCs based on nickel oxide (NiO x ) attained a level of 16.5%. Simultaneously, the all‐perovskite tandem solar cells achieved an efficiency of 26.81% and demonstrated superior stability.

The surface treatment of transparent conducting oxide substrates constitutes the initial step in fabricating solar cells. However, the specifics of this process are often oversimplified. This study delves into the impact of surface treatment on fluorine-doped tin oxide (FTO) substrates on the performance of Sn perovskite solar cells. Varied thicknesses of the coated poly(3,4-ethylenedioxythiophene)polystyrenesulfonate (PEDOT:PSS) layer were achieved by regulating the quantity of hydroxyl on FTO substrates. The investigation reveals that the thickness of the PEDOT:PSS layer directly influences the photoluminescence intensity and carrier lifetime, irrespective of the perovskite crystal quality. Thinner PEDOT:PSS layers are observed to mitigate shallow-level defects, thereby enhancing the short-circuit current density of solar cell devices. This study underscores the significance of controlling the heterostructure properties for improving solar cell performance.

Monolithic, two-terminal stacking of wide and narrow band-gap perovskite absorbers can overcome the single-junction efficiency limitations. Empirically, two subcells need to be electrically coupled via an interconnecting layer (IL) where the majority charge carriers need to be recombined efficiently, avoiding minority recombination. This study explores how increasing the density of states (DOS) in the IL can encourage majority recombination and, hence, improve the open-circuit voltage (Voc). By using indium oxide doped with zinc oxide (IZO) in the IL, we found that adjusting film formation techniques can tune DOS and other properties. Additionally, higher in-plane resistance at the interconnect and favorable energy alignment across ILs are crucial for improving the power conversion efficiency (PCE). Compared to commonly used Au nanoparticles, the optimized ILs improved the PCE from 22.32% to 26.39%, the Voc from 1.84 to 1.94 V, and the short circuit current density from 15.42 to 17.18 mA/cm2.

Less-toxic tin-based perovskite materials have received more attention because they are a potential alternative to toxic Pb-based perovskite materials. However, the device performance of Sn-based perovskite solar cells is still far behind that of their Pb-based counterparts. In addition to easy oxidation of Sn2+ and fast crystallization, energy level mismatch is the other important factor inhibiting the improvement of device performance. In the study, we synthesized a new material, 5-mercapto-1-methyltetrazole tin salt, SnT2, as a regulator of the energy level of Sn-based perovskites. The results show that deeper valence bands and conduction bands were detected after SnT2 addition, which can give a better energy level alignment. Furthermore, the introduction of SnT2 also achieved the reduction of trap densities and enlargement of the grain size of perovskite films. Consequently, a 15.33% device performance was realized with an open-circuit voltage of 842.6 mV, short-circuit current density of 24.72 mA cm–2, and fill factor of 0.736.