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Albert Hofstetter
Author with expertise in Solid Acids in Protonic Conduction and Ferroelectricity
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Phase Segregation in Cs-, Rb- and K-Doped Mixed-Cation (MA)x(FA)1–xPbI3 Hybrid Perovskites from Solid-State NMR

Dominik Kubicki et al.Sep 11, 2017
Hybrid (organic-inorganic) multication lead halide perovskites hold promise for a new generation of easily processable solar cells. Best performing compositions to date are multiple-cation solid alloys of formamidinium (FA), methylammonium (MA), cesium, and rubidium lead halides which provide power conversion efficiencies up to around 22%. Here, we elucidate the atomic-level nature of Cs and Rb incorporation into the perovskite lattice of FA-based materials. We use 133Cs, 87Rb, 39K, 13C, and 14N solid-state MAS NMR to probe microscopic composition of Cs-, Rb-, K-, MA-, and FA-containing phases in double-, triple-, and quadruple-cation lead halides in bulk and in a thin film. Contrary to previous reports, we have found no proof of Rb or K incorporation into the 3D perovskite lattice in these systems. We also show that the structure of bulk mechanochemical perovskites bears close resemblance to that of thin films, making them a good benchmark for structural studies. These findings provide fundamental understanding of previously reported excellent photovoltaic parameters in these systems and their superior stability.
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Formation of Stable Mixed Guanidinium–Methylammonium Phases with Exceptionally Long Carrier Lifetimes for High-Efficiency Lead Iodide-Based Perovskite Photovoltaics

Dominik Kubicki et al.Feb 11, 2018
Methylammonium (MA)- and formamidinium (FA)-based organic–inorganic lead halide perovskites provide outstanding performance as photovoltaic materials, due to their versatility of fabrication and their power conversion efficiencies reaching over 22%. The proposition of guanidinium (GUA)-doped perovskite materials generated considerable interest due to their potential to increase carrier lifetimes and open-circuit voltages as compared to pure MAPbI3. However, simple size considerations based on the Goldschmidt tolerance factor suggest that guanidinium is too big to completely replace methylammonium as an A cation in the APbI3 perovskite lattice, and its effect was thus ascribed to passivation of surface trap states at grain boundaries. As guanidinium was not thought to incorporate into the MAPbI3 lattice, interest waned since it appeared unlikely that it could be used to modify the intrinsic perovskite properties. Here, using solid-state NMR, we provide for the first time atomic-level evidence that GUA is directly incorporated into the MAPbI3 and FAPbI3 lattices, forming pure GUAxMA1–xPbI3 or GUAxFA1–xPbI3 phases, and that it reorients on the picosecond time scale within the perovskite lattice, which explains its superior charge carrier stabilization capacity. Our findings establish a fundamental link between charge carrier lifetimes observed in photovoltaic perovskites and the A cation structure in ABX3-type metal halide perovskites.
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Interatomic potentials for ionic systems with density functional accuracy based on charge densities obtained by a neural network

S. Ghasemi et al.Jul 30, 2015
Based on an analysis of the short range chemical environment of each atom in a system, standard machine learning based approaches to the construction of interatomic potentials aim at determining directly the central quantity which is the total energy. This prevents for instance an accurate description of the energetics of systems where long range charge transfer is important as well as of ionized systems. We propose therefore not to target directly with machine learning methods the total energy but an intermediate physical quantity namely the charge density, which then in turn allows to determine the total energy. By allowing the electronic charge to distribute itself in an optimal way over the system, we can describe not only neutral but also ionized systems with unprecedented accuracy. We demonstrate the power of our approach for both neutral and ionized NaCl clusters where charge redistribution plays a decisive role for the energetics. We are able to obtain chemical accuracy, i.e. errors of less than a milli Hartree per atom compared to the reference density functional results. The introduction of physically motivated quantities which are determined by the short range atomic environment via a neural network leads also to an increased stability of the machine learning process and transferability of the potential.
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