Fully textured perovskite silicon tandem solar cells are promising for future low-cost photovoltaic deployment. However, the fill factor and open-circuit voltage of these devices are currently limited by the high density of defects at grain boundaries and at interfaces with charge transport layers. To address this, we devise a strategy to simultaneously enhance perovskite crystallization and passivate the perovskite/C60 interface. By incorporating urea (CO(NH2)2) as an additive in the solution step of the hybrid evaporation/spin-coating perovskite deposition method, the crystallization kinetics are accelerated, leading to the formation of the desired photoactive phase at room temperature. With that, perovskite films with large grain sizes (>1 μm) and improved optoelectronic quality are formed at low annealing temperatures (100°C). Concurrently, remnant urea molecules are expelled at the perovskite surface, which locally displaces the C60 layer, thus reducing interfacial non-radiative recombination losses. With this strategy, the resulting tandem solar cells achieve 30.0% power conversion efficiency.

Next generation solar cells like tunnel oxide passivated contacts (TOPCon) or perovskite/TOPCon tandem solar cells require efficient interface passivation by ultrathin organic or inorganic layers to uncover their true efficiency potential. Especially the microstructure and the Si suboxide content of the tunnel oxide in poly-Si(Ox)/SiO2/c-Si TOPCon stacks have been shown to have a tremendous influence on macroscopic device properties. Similarly, perovskite/ITO interface modification by a self-assembled monolayer (SAM) molecule is necessary to achieve high power conversion efficiencies of the perovskite sub cell. However, the characterization of such thin film structures and the interfacial composition is challenging. In this contribution, we present characterization results of ultrathin passivation layers using angle-resolved X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and advanced data evaluation routines, including maximum entropy methods and analyses of inelastically-scattered electron background data. In particular, the interfaces in the stacks (1) partially oxidized a-Si/SiO2/c-Si and (2) 2PACz/ITO after different thermal treatment were investigated. It could be shown that already a ~5 nm thin SiNx layer prevents unwanted oxidation from ambient during cooldown of TOPCon-like stacks and that annealing above 100 °C can convert a 2PACz multilayer to a 2PACz monolayer on an ITO substrate.