The 5d^{1} ordered double perovskites present an exotic playground for studying novel multipolar physics due to large spin-orbit coupling. We present Re L_{3} edge resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) results that reveal the presence of the dynamic Jahn-Teller effect in the A_{2}MgReO_{6} (A=Ca, Sr, Ba) family of 5d^{1} double perovskites. The spin-orbit excitations in these materials show a strongly asymmetric line shape and exhibit substantial temperature dependence, indicating that they are dressed with lattice vibrations. Our experimental results are explained quantitatively through a RIXS calculation based on a spin-orbit-lattice entangled electronic ground state with the dynamic Jahn-Teller effect taken into consideration. We find that the spin-orbit-lattice entangled state is robust against magnetic and structural phase transitions as well as against significant static Jahn-Teller distortions. Our results illustrate the importance of including vibronic coupling for a complete description of the ground state physics of 5d^{1} double perovskites.

Abstract Cubic 5 d 1 transition metal double perovskites exhibit various multipolar phases, which have not been unvailed within the spin-orbit based theories. A missing piece in the previous theories is the vibronic coupling on each site. In each 5 d 1 transition metal sites, four-fold degenerate ground spin-orbit coupled states interact with Jahn-Teller active vibration, which gives rise to the development of the dynamic Jahn-Teller effect. Here, we incorporate the spin-orbit coupling and dynamic Jahn-Teller effect and describe all the ordered states reported for the 5 d 1 double perovskites. We defined vibronic quadrupole moment and developed a spin-vibronic quadrupole model from the microscopic interactions in the double perovskites. The spin-vibronic model shows a rich mean-field phase diagram including the ordered phases that never appear in the conventional spin-orbit theories. Various ordered phases develop because the ordering of the vibronic states (vibronic order) gives strong impact on the magnetic orderings. The zero and finite temperature spin-vibronic ordered phases explain the puzzling orderings found in Cs 2 TaCl 6 and Ba 2 MgReO 6 .