A novel resonant mechanism involving the interference of a broadband plasmon with the narrowband vibration from molecules is presented. With the use of this concept, we demonstrate experimentally the enormous enhancement of the vibrational signals from less than one attomol of molecules on individual gold nanowires, tailored to act as plasmonic nanoantennas in the infrared. By detuning the resonance via a change in the antenna length, a Fano-type behavior of the spectral signal is observed, which is clearly supported by full electrodynamical calculations. This resonant mechanism can be a new paradigm for sensitive infrared identification of molecular groups.

The plasmon resonances of two closely spaced metallic particles have enabled applications including single-molecule sensing and spectroscopy, novel nanoantennas, molecular rulers, and nonlinear optical devices. In a classical electrodynamic context, the strength of such dimer plasmon resonances increases monotonically as the particle gap size decreases. In contrast, a quantum mechanical framework predicts that electron tunneling will strongly diminish the dimer plasmon strength for subnanometer-scale separations. Here, we directly observe the plasmon resonances of coupled metallic nanoparticles as their gap size is reduced to atomic dimensions. Using the electron beam of a scanning transmission electron microscope (STEM), we manipulate pairs of ∼10-nm-diameter spherical silver nanoparticles on a substrate, controlling their convergence and eventual coalescence into a single nanosphere. We simultaneously employ electron energy-loss spectroscopy (EELS) to observe the dynamic plasmonic properties of these dimers before and after particle contact. As separations are reduced from 7 nm, the dominant dipolar peak exhibits a redshift consistent with classical calculations. However, gaps smaller than ∼0.5 nm cause this mode to exhibit a reduced intensity consistent with quantum theories that incorporate electron tunneling. As the particles overlap, the bonding dipolar mode disappears and is replaced by a dipolar charge transfer mode. Our dynamic imaging, manipulation, and spectroscopy of nanostructures enables the first full spectral mapping of dimer plasmon evolution and may provide new avenues for in situ nanoassembly and analysis in the quantum regime.

High-permittivity dielectric particles with resonant magnetic properties are being explored as constitutive elements of new metamaterials and devices in the microwave regime. Magnetic properties of low-loss dielectric nanoparticles in the visible or infrared are not expected due to intrinsic low refractive index of optical materials in these regimes. Here we analyze the dipolar electric and magnetic response of loss-less dielectric spheres made of moderate permittivity materials. For low material refractive index there are no sharp resonances due to strong overlapping between different multipole contributions. However, we find that Silicon particles with refractive index 3.5 and radius approx. 200nm present a dipolar and strong magnetic resonant response in telecom and near-infrared frequencies, (i.e. at wavelengths approx. 1.2-2 micrometer). Moreover, the light scattered by these Si particles can be perfectly described by dipolar electric and magnetic fields, quadrupolar and higher order contributions being negligible.

Upconversion, the conversion of photons from lower to higher energies, is a process that promises applications ranging from high-efficiency photovoltaic and photocatalytic cells to background-free bioimaging and therapeutic probes. Existing upconverting materials, however, remain too inefficient for viable implementation. In this Perspective, we describe the significant improvements in upconversion efficiency that can be achieved using plasmon resonances. As collective oscillations of free electrons, plasmon resonances can be used to enhance both the incident electromagnetic field intensity and the radiative emission rates. To date, this approach has shown upconversion enhancements up to 450×. We discuss both theoretical underpinnings and experimental demonstrations of plasmon-enhanced upconversion, examining the roles of upconverter quantum yield, plasmonic geometry, and plasmon spectral overlap. We also discuss nonoptical consequences of including metal nanostructures near upconverting emitters. The rapidly expanding field of plasmon-enhanced upconversion provides novel fundamental insight into nanoscale light–matter interactions while improving prospects for technological relevance.

Light scattering at nanoparticles and molecules can be dramatically enhanced in the 'hot spots' of optical antennas, where the incident light is highly concentrated. Although this effect is widely applied in surface-enhanced optical sensing, spectroscopy and microscopy, the underlying electromagnetic mechanism of the signal enhancement is challenging to trace experimentally. Here we study elastically scattered light from an individual object located in the well-defined hot spot of single antennas, as a new approach to resolve the role of the antenna in the scattering process. We provide experimental evidence that the intensity elastically scattered off the object scales with the fourth power of the local field enhancement provided by the antenna, and that the underlying electromagnetic mechanism is identical to the one commonly accepted in surface-enhanced Raman scattering. We also measure the phase shift of the scattered light, which provides a novel and unambiguous fingerprint of surface-enhanced light scattering. Light scattering from nanoscale objects can be dramatically enhanced in the proximity of optical antennas. Here, by studying the amplitude and phase of the light scattered from a tip located at the hot spot of an antenna, the underlying electromagnetic mechanism of this enhancement is resolved.

We theoretically investigate light matter interactions for chiral molecules in the presence of non-chiral nanoantennas. Isotropic nanostructures supporting optical-frequency electric or magnetic dipoles are sufficient to locally enhance the excitation of a molecule's chiral polarizability and thus its circular dichroism spectrum. However, simultaneous electric and magnetic dipoles are necessary to achieve a net, spatially-averaged enhancement. Our contribution provides a theoretical framework to understand chiral light-matter interactions at the nanoscale and sets the necessary and sufficient conditions to enhance circular dichroism spectroscopy in the presence of nanoantennas. The results may lead to new, field-enhanced, chiral spectroscopic techniques.

Circularly polarized light (CPL) exhibits an enantioselective interaction with chiral molecules, providing a pathway toward all-optical chiral resolution. High index dielectric nanoparticles have been shown to enhance this relationship, but with a spatially varying sign (or enantiospecificity) that yields a near zero spatially averaged enhancement. Using full field electromagnetic simulations, we design metasurfaces consisting of high index dielectric disks that provide large-volume, uniform-sign enhancements in both the optical density of chirality, C (the figure of merit for sensing and spectroscopy), and Kuhn's dissymmetry factor, g (the figure of merit for separation). By varying disk radius, we achieve local enhancements in C and g up to 138-fold and 15-fold, respectively, as well as volumetric enhancements of 30-fold and 4.2-fold. The uniform-sign enhancements in C occur near the first Kerker condition, where overlapping electric and magnetic modes maximize field strength and preserve the π/2 phase lag between the electric and magnetic fields of CPL; in contrast, uniform-sign enhancements in g occur with spectrally separated modes, where fields and phase remain optimal without reduced molecular absorption. Using first-order kinetics of the molecule thiocamphor, we show how this optically enantiopure metasurface could enable 20% enantiomeric excesses with a >2000-fold increase in yield for a photoionization reaction compared to CPL alone.

Axion insulators are 3D magnetic topological insulators supporting hinge states and quantized magnetoelectric effects, recently proposed for detecting dark-matter axionic particles via their axionic excitations. Beyond theoretical interest, obtaining a photonic counterpart of axion insulators offers potential for advancing magnetically-tunable photonic devices and axion haloscopes based on axion-photon conversion. This work proposes an axionic 3D phase within a photonic setup. By building inversion-symmetric domain-walls in gyrotropic photonic crystals, we bind chiral modes on inversion-related hinges, ultimately leading to the realization of an axionic channel of light. These states propagate embedded in a 3D structure, thus protected from radiation in the continuum. Employing a small external gyromagnetic bias, we transition across different axionic mode configurations, enabling effective topological switching of chiral photonic fibers. While demonstrating the possibility of realizing axion photonic crystals within state-of-the-art gyrotropic setups, we propose a general scheme for rendering axion topology at domain walls of Weyl semimetals.