Enhancing the strength and toughness of materials in a synergistic manner is a longstanding challenge. The content of β-stabilizing element W in Ti alloys is controlled using a chemical boundary engineering (CBE) strategy. Heterostructured Ti-xW composites are designed with α grain boundaries as the outer shell, α/β lamellar organization as the intermediate transition layer, and acicular martensite as the core region. This material exhibits a remarkable compressive yield strength of 2100 MPa, surpassing the majority of existing titanium matrix composites. The exceptional strength primarily arises from the precipitation strengthening of α/β lamellar organization and acicular martensite in the core region. This study holds significant implications for the development and design of high-strength heterostructured titanium matrix composites.