Liquid-liquid phase separation (LLPS) is a prevalent phenomenon in silicate liquids. The ionic potential of the cations is widely recognized as a pivotal factor controlling the immiscibility extent of silicates; nonetheless, the intricate relationship between the two has yet to be fully understood. Here, using ab initio molecular dynamics simulations, we study the static and dynamic structural evolutions in a prototypical LLPS system ($\mathrm{Ti}{\mathrm{O}}_{2}\text{\ensuremath{-}}\mathrm{Si}{\mathrm{O}}_{2}$), aiming to decode the structural origin of the nonmonotonic dependence of ionic potential on immiscibility extent. The simulations reproduce the initial stage of phase separation as represented by formation of microscale aggregative Ti-Ti clusters upon cooling. Such microphase separation primarily arises from the Coulombic repulsion between $\mathrm{T}{\mathrm{i}}^{4+}$ cations and adjacent $\mathrm{S}{\mathrm{i}}^{4+}$ nodes, rather than the previously believed repulsion between poorly shielded $\mathrm{T}{\mathrm{i}}^{4+}$ cations. Analysis of dynamics reveals that the transport of $\mathrm{T}{\mathrm{i}}^{4+}$ cations across the Si-O-Si network is more sluggish than that of alkali (alkaline)-earth cations. Slow dynamics of $\mathrm{T}{\mathrm{i}}^{4+}$ cations are decoupled from their local coordination structure, but instead, it highly depends on the topological rigidity of these nearest-neighbor Ti--O bonds. As such, the high ionic potential of $\mathrm{T}{\mathrm{i}}^{4+}$ cations drives them away from nearby-network $\mathrm{S}{\mathrm{i}}^{4+}$ nodes, promoting immiscibility. On the other hand, this same potential causes strong topological rigidity, and hence, suppresses immiscibility by hindering the $\mathrm{T}{\mathrm{i}}^{4+}$ migration. This dual effect of the ionic potential questions the classical structural model in LLPS and provides insights into the association between immiscibility extent and ionic potential.

Background Cardiac T1 mapping is valuable for evaluating myocardial fibrosis, yet its resolution and acquisition efficiency are limited, potentially obscuring visualization of small pathologies. Purpose To develop a technique for high‐resolution cardiac T1 mapping with a less‐than‐100‐millisecond acquisition window based on radial MOdified Look‐Locker Inversion recovery (MOLLI) and a calibrationless space‐contrast‐coil locally low‐rank tensor (SCC‐LLRT) constrained reconstruction. Study Type Prospective. Subjects/Phantom Sixteen healthy subjects (age 25 ± 3 years, 44% females) and 12 patients with suspected cardiomyopathy (age 57 ± 15 years, 42% females), NiCl2‐agar phantom. Field Strength/Sequence 3‐T, standard MOLLI, radial MOLLI, inversion‐recovery spin‐echo, late gadolinium enhancement. Assessment SCC‐LLRT was compared to a conventional locally low‐rank (LLR) method through simulations using Normalized Root‐Mean‐Square Error (NRMSE) and Structural Similarity Index Measure (SSIM). Radial MOLLI was compared to standard MOLLI across phantom, healthy subjects, and patients. Three independent readers subjectively evaluated the quality of T1 maps using a 5‐point scale (5 = best). Statistical Tests Paired t ‐test, Wilcoxon signed‐rank test, intraclass correlation coefficient analysis, linear regression, Bland–Altman analysis. P < 0.05 was considered statistically significant. Results In simulations, SCC‐LLRT demonstrated a significant improvement in NRMSE and SSIM compared to LLR. In phantom, both radial MOLLI and standard MOLLI provided consistent T1 estimates across different heart rates. In healthy subjects, radial MOLLI exhibited a significantly lower mean T1 (1115 ± 39 msec vs. 1155 ± 36 msec), similar T1 SD (74 ± 14 msec vs. 67 ± 23 msec, P = 0.20), and similar T1 reproducibility (28 ± 18 msec vs. 22 ± 15 msec, P = 0.34) compared to standard MOLLI. In patients, the proposed method significantly improved the sharpness of myocardial boundaries (4.50 ± 0.65 vs. 3.25 ± 0.43), the conspicuity of papillary muscles and fine structures (4.33 ± 0.74 vs. 3.33 ± 0.47), and artifacts (4.75 ± 0.43 vs. 3.83 ± 0.55). The reconstruction time for a single slice was 5.2 hours. Data Conclusion The proposed method enables high‐resolution cardiac T1 mapping with a short acquisition window and improved image quality. Evidence Level 1 Technical Efficacy Stage 1