Abstract Novel, 3D hierarchical Co 3 O 4 twin‐spheres with an urchin‐like structure are produced successfully on the large scale for the first time by a solvothermal synthesis of cobalt carbonate hydroxide hydrate, Co(CO 3 ) 0.5 (OH)·0.11H 2 O, and its subsequent calcination. The morphology of the precursor, which dominates the structure of the final product, evolves from nanorods to sheaf‐like bundles, to flower‐like structures, to dumbbell‐like particles, and eventually to twin‐spheres, accompanying a prolonged reaction time. A multistep‐splitting growth mechanism is proposed to understand the formation of the 3D hierarchical twin‐spheres of the precursor, based on the time effect on the morphologies of the precursor. The 3D hierarchical Co 3 O 4 twin‐spheres are further used as electrode materials to fabricate supercapacitors with high specific capacitances of 781, 754, 700, 670, and 611 F g −1 at current densities of 0.5, 1, 2, 4, and 8 A g −1 , respectively. The devices also show high charge‐discharge reversibility with an efficiency of 97.8% after cycling 1000 times at a current density of 4 A g −1 .

NH

The study of pore structure, surface sites, and the competitive adsorption and mass transfer of CO2, particularly in conjunction with H2O, in porous solid materials is crucial for developing CO2 capture materials with superior performance and achieving carbon emission reduction goals. This paper presents the development and investigation of amino-modified graphene lamellae pore models using standard number of particles, volume, and temperature system integrated molecular dynamics simulations in a non-equilibrium state. The findings reveal that CO2 adsorption on the pore surface of graphene lamellae occurs in a two-layered manner, influenced by van der Waals and electrostatic forces. The adsorption capacity of the initial layer at a constant temperature is contingent upon the material's adsorption area, while the site density determines the second layer's adsorption capacity. Increasing the site density from 0/Å2 to 0.008/Å2 enhances the number of CO2 molecules in the second layer by approximately 35.6 %, though it significantly reduces their diffusion rate. Additionally, changes in temperature and pore size predominantly affect the diffusion rate and CO2 adsorption capacity. The study also explores the competitive adsorption dynamics of H2O molecules with CO2 in the pore channels. It was observed that at low temperatures, H2O molecules predominantly undergo surface diffusion, occupying the pore channel surfaces and thus impacting CO2 adsorption. At a CO2:H2O ratio of 1:1, H2O molecules cover 54.1 % of the adsorption area and may form clusters that obstruct the pore channels, thereby hindering CO2 diffusion. Calculations of surface diffusion rates for H2O molecular clusters at various CO2/H2O ratios indicate that smaller clusters exhibit higher diffusion rates. The computational approach employed in this study demands minimal resources and enables swift calculations, offering a new theoretical model for optimizing adsorbent design, enhancing CO2 capture efficiency, and exploring novel adsorbent materials.