Abstract Covalent organic frameworks have recently gained increasing attention in photocatalytic hydrogen generation from water. However, their structure-property-activity relationship, which should be beneficial for the structural design, is still far-away explored. Herein, we report the designed synthesis of four isostructural porphyrinic two-dimensional covalent organic frameworks (MPor-DETH-COF, M = H 2 , Co, Ni, Zn) and their photocatalytic activity in hydrogen generation. Our results clearly show that all four covalent organic frameworks adopt AA stacking structures, with high crystallinity and large surface area. Interestingly, the incorporation of different transition metals into the porphyrin rings can rationally tune the photocatalytic hydrogen evolution rate of corresponding covalent organic frameworks, with the order of CoPor-DETH-COF < H 2 Por-DETH-COF < NiPor-DETH-COF < ZnPor-DETH-COF. Based on the detailed experiments and calculations, this tunable performance can be mainly explained by their tailored charge-carrier dynamics via molecular engineering. This study not only represents a simple and effective way for efficient tuning of the photocatalytic hydrogen evolution activities of covalent organic frameworks at molecular level, but also provides valuable insight on the structure design of covalent organic frameworks for better photocatalysis.

Abstract 2D layered nanomaterials as photocatalysts have attracted much attention in the field of solar hydrogen production due to their unique electronic structure and abundant active sites. Nevertheless, the rational design and interfacial regulation of 2D Z‐scheme heterojunction are still challenging. Herein, an ultrathin 2D ZnIn 2 S 4 /g‐C 3 N 4 Z‐scheme heterojunction is precisely constructed via in‐situ growth of ZnIn 2 S 4 on the g‐C 3 N 4 . By carefully regulating the interface structure in heterojunction, the hydrogen evolution performance can be greatly improved. The optimized photocatalyst exhibits a remarkable photocatalytic activity without Pt as cocatalyst, which is primarily ascribed to the synergistic effect of abundant active sites, enhanced photoresponse, and valid interfacial charge transfer channels. Meanwhile, the spectroscopic analyses and density functional theory (DFT) calculation results comprehensively prove that the promoted interfacial charge separation in 2D Z‐scheme heterojunction is another key factor for the enhanced photocatalytic performance. This work offers a new avenue for the rational design of ultrathin Z‐scheme heterojunction photocatalysts with improved photocatalytic performance through interfacial engineering.

Abstract The functioning condition of composite insulators is greatly influenced by&#xD;the sheath-mandrel interface. In this work, the effects of temperature on the&#xD;sheath-mandrel system are examined using molecular modeling, taking into account&#xD;both density functional theory (DFT) and molecular dynamics (MD). The system's&#xD;interfacial free volume, HOMO/LUMO, number of hydrogen bonds, bond order, center-of-mass distance, and other characteristics define its degradation mechanism. The findings demonstrate that elevated temperatures have the potential to increase the&#xD;interfacial free volume, the center-of-mass distance, and significantly reduce the&#xD;number of hydrogen bonds. In addition, DFT simulations show that the bonding&#xD;strength and non-bonding forces between the interfaces weaken with increasing&#xD;temperature.High temperatures significantly boost the reactivity of the epoxy resin&#xD;and silicone rubber chains, indicating that the system's response with some intruders&#xD;will be catalyzed by the temperature increase.This work looks at the temperature&#xD;dependence of the sheath-core bar interface degradation from a microscopic&#xD;perspective, which is important for enhancing the overall performance of composite&#xD;insulators.

M23C6 chromium-rich carbides are common grain-boundary precipitation in Cr-containing steel. The presence of grain-boundary carbides often leads to intergranular brittleness and decreases the steel's mechanical properties. This study proposes a deformation and aging technique to obtain a high-volume-fraction dispersion distribution of the hard nano-M23C6 phase by changing the nucleation sites from grain boundaries to deformation coherent twin boundaries produced during cold deformation. The M23C6 precipitation-strengthened austenitic stainless steel has a strength of up to 1.4 GPa but maintains favorable plasticity (> 11%). This study provides a novel approach for the control of intergranular brittleness in metallic materials.

Abstract Aramid fiber-reinforced epoxy resin composite materials are widely used in the application of insulation rod-reinforced components, but the adhesion performance between aramid fibers and epoxy resin is poor, which easily leads to interfacial defects and even gradually develops into breakdown, flashover, and other faults. In this study, a simple, environmentally friendly, diverse, and highly designable layer-by-layer self-assembly modification method was adopted to assemble ANFs (aramid nanofibers)/SiO2 onto the surface of aramid fibers. The modified aramid fibers were then used to produce composite materials with epoxy resin. By testing the interface breakdown, flashover, and leakage current of the aramid fiber/epoxy resin composite materials, the influence mechanism of aramid fiber surface modification on the material interface insulation performance was studied. The results show that the insulation performance of the modified composite material first increases and then decreases with the increase in the number of assembled layers, with the maximum increase in breakdown voltage being 93.56% and the maximum increase in flashover voltage being 30.91%.&#xD;

Abstract Refractory high-entropy alloys (HEAs) have attracted considerable attention due to their stable phase structure and excellent high-temperature properties. In this work, we performed first-principles calculations, coupled with experiments, to explore HEAs with high corrosion resistance. The results revealed that TiNbTa-based HEAs exhibited a lower tendency for corrosion. However, the appearance of local chemical fluctuations (LCFs) increased the corrosion tendency of TiNbTa-based HEAs. Comprehensive SHapley Additive exPlanations analyses uncovered that in a sample with configurational LCFs, the atomic order near the surface was altered. Therefore, corrosion behavior was affected. Based on experiments, the annealed samples exhibited typical chemical segregation and declined corrosion resistance.