The rational construction of coordination polymers (CPs), normally existing as infinite crystalline lattices extended from inorganic vertices and organic struts, essentially benefits from the development of crystal engineering strategies. In this review, we summarily comment on the key advances in the design of CPs using mixed-ligand synthetic strategy and discuss the relationship between the specifically selected mixed organic ligands and the resulting CPs. Significantly, fine tuning on the structural features of organic ligands, such as spacers, positional isomers, and substituents, can lead to a delicate regulation of the diverse network structures of CPs. Additionally, such mixed-ligand coordination assemblies may also be heavily affected by metal ion, synthetic route, and some other external stimuli such as solvent and pH condition, etc. The advantages of mixed-ligand systems as promising approaches to construct CPs-based crystalline materials with interesting structures and useful properties will also be demonstrated.

Solvent effect is a vital subject in the domain of coordination chemistry. In this connection, previous researches mainly focus on the role of solvents in reaction kinetics and thermodynamics during the coordination processes. In virtue of the recent efforts on coordination supramolecular systems, especially coordination polymers or metal-organic frameworks, this feature article aims to demonstrate the solvent effect on regulating such diversiform metallosupramolecular solids, incorporating their crystal growth/assembly, structural modulation, dynamic transformations, and potential applications, which may provide new insights into the rational design and construction of such advanced crystalline materials.

Abstract Developing highly active nonprecious electrocatalysts with superior durability for both the hydrogen evolution reaction (HER) and oxygen evolution reaction (OER) is crucial to improve the efficiency of overall water splitting but remains challenging. Here, a novel superhydrophilic Co 4 N‐CeO 2 hybrid nanosheet array is synthesized on a graphite plate (Co 4 N‐CeO 2 /GP) by an anion intercalation enhanced electrodeposition method, followed by high‐temperature nitridation. Doping CeO 2 into Co 4 N can favor dissociation of H 2 O and adsorption of hydrogen, reduce the energy barrier of intermediate reactions of OER, and improve the compositional stability, thereby dramatically boosting the HER performance while simultaneously inducing enhanced OER activity. Furthermore, the superhydrophilic self‐supported electrode with Co 4 N‐CeO 2 in situ grown on the conductive substrate expedites electron conduction between substrate and catalyst, promotes the bubble release from electrode timely and impedes catalyst shedding, ensuring a high efficiency and stable working state. Consequently, the Co 4 N‐CeO 2 /GP electrode shows exceptionally low overpotentials of 24 and 239 mV at 10 mA cm −2 for HER and OER, respectively. An alkaline electrolyzer by using Co 4 N‐CeO 2 /GP as both the cathode and anode requires a cell voltage of 1.507 V to drive 10 mA cm −2 , outperforming the Pt/C||RuO 2 electrolyzer (1.540 V@10 mA cm −2 ). More significantly, the electrolyzer has extraordinary long‐term durability at a large current density of 500 mA cm −2 for 50 h, revealing its potential in large‐scale applications.

Abstract The electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) offers an energy‐saving and environmentally friendly approach to produce ammonia under ambient conditions. However, traditional catalysts have extremely poor NRR performances because of their low activity and the competitive hydrogen evolution reaction. The high catalytic activity of nanoporous gold (NPG) and the hydrophobicity and molecular concentrating effect of the zeolitic imidazolate framework‐8 (ZIF‐8) were incorporated in the NPG@ZIF‐8 nanocomposite so that the ZIF‐8 shell could weaken hydrogen evolution and retard reactant diffusion. A highest Faradaic efficiency of 44 % and an excellent rate of ammonia production of (28.7±0.9) μg h −1 cm −2 were achieved, which are superior to traditional gold nanoparticles and NPG. Moreover, the composite catalyst shows high electrochemical stability and selectivity (98 %). The superior NRR performance makes NPG@ZIF‐8 one of the most promising water‐based NRR electrocatalysts for ammonia production.

Selective adsorption and separation of CO2 are of great importance for different target applications. Metal-organic frameworks (MOFs) represent a promising class of porous materials for this purpose. Here we present a unique MOF material, [Cu(tba)2]n (tba = 4-(1H-1,2,4-triazol-1-yl)benzoate), which shows high CO2 adsorption selectivity over CH4/H2/O2/Ar/N2 gases (with IAST selectivity of 41-68 at 273 K and 33-51 at 293 K). By using a critical point dryer, the CO2 molecules can be well sealed in the 1D channels of [Cu(tba)2]n to allow a single-crystal X-ray analysis, which reveals the presence of not only C(δ+)-H···O(δ-) bonds between the host framework and CO2 but also quadrupole-quadrupole (CO2(δ-)···(δ+)CO2) interactions between the CO2 molecules. Furthermore, [Cu(tba)2]n will suffer divergent kinetic and thermodynamic hydration processes to form its isostructural hydrate {[Cu(tba)2](H2O)}n and a mononuclear complex [Cu(tba)2(H2O)4] via single-crystal to single-crystal transformations.

Applications of chitosan (CS) are hindered by its weak antimicrobial ability, poor solubility in basic and neutral solutions, structural modification is needed to improve its functional properties. Herein, a new chitosan-gentamicin derivative (CS-GT) was successfully synthesized via protection, regioselective bromination, nucleophile substitution reaction, and deprotection. Characterization techniques confirmed the successful introduction of GT onto the C-6 position of CS with a grafting rate of 76.19%. The additional amino groups provided by GT decreased the crystallinity and thermal stability of CS-GT, while enhancing its solubility in neutral and alkaline solutions. Compared to CS, CS-GT exhibited 2.50 and 2.41 times higher antibacterial activities against Escherichia coli and Staphylococcus aureus, respectively. Besides, an active packaging coating was develop by incorporating glycerol into CS-GT. The hydrogen bond networks formed within coatings endowed them good thermal stability and tightly uniform morphology. Furthermore, increasing CS-GT from 1% to 3% improved the coating's ultraviolet resistance and flexibility, but reduced its waterproof performance, visual appearance, and water barrier properties. Preservation experiments with papaya and litchi showed that CS-GT coatings effectively inhibited microbial growth and maintained quality and appearance up to 16 and 8 days of storage, respectively. In conclusion, CS-GT show promising potential for applications in food packaging.

A novel stable piperine pickering emulsions (PPE) was prepared in this study. Zein and partridge tea polyphenol were utilized as raw materials to synthesize zein-partridge tea polyphenol (ZP) nanoparticles through an alkali treatment method. PPE were then constructed using ZP as an emulsifier to encapsulate piperine, and evaluated based on their visual appearance, microstructure, and droplet size. The emulsion chromatography index and droplet size were used to assess the centrifugal and ionic stability of PPE. The ZP particles size exhibited a lamellar structure, with a particle size of measured 124.47 ± 13.76 nm and the three-phase contact angle was adjusted to 85.1°, indicating close proximity to neutral wettability. The analysis shows that the optimum preparation for a ZP-stabilized piperine PPE were as follows: ZP mass concentration of 2.0%, ZP dispersion pH of 12, piperine content of 5 mg/30 mL, oil fraction of 0.75, shear rate of 22000 r/min, and emulsification time of 5 min. Under these specified parameters, the PPE demonstrated favorable centrifugal stability and exhibited a notable level of ionic stability. This study provides a potential way of producing Pickering emulsion gels, and could become novel and effective delivery systems of piperine.