Smart sensing and excellent actuation abilities of natural organisms have driven scientists to develop bionic soft-bodied robots. However, most conventional robots suffer from poor electrical conductivity, limiting their application in real-time sensing and actuation. Here, we report a novel strategy to enhance the electrical conductivity of hydrogels that integrated actuation and strain-sensing functions for bioinspired self-sensing soft actuators. Conductive hydrogels were synthesized in situ by copolymerizing MXene nanosheets with thermosensitive N-isopropylacrylamide and acrylamide under a direct current electric field. The resulting hydrogels exhibited high electrical conductivity (2.11 mS/cm), good sensitivity with a gauge factor of 4.79 and long-term stability. The developed hydrogels demonstrated remarkable capabilities in detecting human motions at subtle strains such as facial expressions and large strains such as knee bending. Additionally, the hydrogel electrode patch was capable of monitoring physiological signals. Furthermore, the developed hydrogel showed good thermally induced actuation effects when the temperature was higher than 30 °C. Overall, this work provided new insights for the design of sensory materials with integrated self-sensing and actuation capabilities, which would pave the way for the development of high-performance conductive soft materials for intelligent soft robots and automated machinery.

Abstract The intricate muscle arrangement structure endows the biological tissues with unique mechanical properties. Inspired by that, a mechanically robust and multifunctional anisotropic Polyacrylamide/Sodium alginate/Zirconium ion/Carbon dots (PAM/SA/Zr 4+ /CDs, PSZC) hydrogel is developed through the synergistic effect of mechanical‐assisted stretching, Zr 4+ metal‐coordination and CDs embedding. The resulting hydrogel exhibited an impressive tensile strength of 2.56 MPa and exceptional toughness of 10.10 MJ m −3 along the stretching direction, attributing to the oriented alignment of PAM and SA molecular chains induced by mechanical‐assisted stretching and metal‐coordination. The dense network structure endowed the PSZC hydrogel with excellent anti‐swelling performance, achieving a swelling ratio of only 1.7% after being stored in water for 30 days. The presence of Zr 4+ conferred remarkable electrical conductivity of 2.15 S m −1 to the PSZC hydrogel. Furthermore, the integration of carbon dots imparted the PSZC hydrogel fluorescence properties, rendering it visual sensing capabilities. Overall, a straightforward strategy is proposed for fabricating a mechanically robust and multifunctional hydrogel suitable for underwater sensing and visual sensing, offering valuable insights for the development of high‐performance underwater sensors.