Abstract 2D carbon nanomaterials such as graphene and its derivatives, have gained tremendous research interests in energy storage because of their high capacitance and chemical stability. However, scalable synthesis of ultrathin carbon nanosheets with well‐defined pore architectures remains a great challenge. Herein, the first synthesis of 2D hierarchical porous carbon nanosheets (2D‐HPCs) with rich nitrogen dopants is reported, which is prepared with high scalability through a rapid polymerization of a nitrogen‐containing thermoset and a subsequent one‐step pyrolysis and activation into 2D porous nanosheets. 2D‐HPCs, which are typically 1.5 nm thick and 1–3 µm wide, show a high surface area (2406 m 2 g −1 ) and with hierarchical micro‐, meso‐, and macropores. This 2D and hierarchical porous structure leads to robust flexibility and good energy‐storage capability, being 139 Wh kg −1 for a symmetric supercapacitor. Flexible supercapacitor devices fabricated by these 2D‐HPCs also present an ultrahigh volumetric energy density of 8.4 mWh cm −3 at a power density of 24.9 mW cm −3 , which is retained at 80% even when the power density is increased by 20‐fold. The devices show very high electrochemical life (96% retention after 10000 charge/discharge cycles) and excellent mechanical flexibility.

Abstract Carbon dioxide electroreduction provides a useful source of carbon monoxide, but comparatively few catalysts could be sustained at current densities of industry level. Herein, we construct a high-yield, flexible and self-supported single-atom nickel-decorated porous carbon membrane catalyst. This membrane possesses interconnected nanofibers and hierarchical pores, affording abundant effective nickel single atoms that participate in carbon dioxide reduction. Moreover, the excellent mechanical strength and well-distributed nickel atoms of this membrane combines gas-diffusion and catalyst layers into one architecture. This integrated membrane could be directly used as a gas diffusion electrode to establish an extremely stable three-phase interface for high-performance carbon dioxide electroreduction, producing carbon monoxide with a 308.4 mA cm −2 partial current density and 88% Faradaic efficiency for up to 120 h. We hope this work will provide guidance for the design and application of carbon dioxide electro-catalysts at the potential industrial scale.

Cobalt phosphide is an effective electrocatalyst for NO 3 − electroreduction into NH 3 . Phosphorus is crucial for stabilizing the active phase and optimizing energy barriers, and Co 4p orbitals directly participate in the nitrate reduction.

The fundamental aspects, photocatalytic applications and ways to enhance the performance of spinels are systematically reviewed in this paper.

Abstract The room temperature (RT) sodium–sulfur batteries (Na–S) hold great promise for practical applications including energy storage and conversion due to high energy density, long lifespan, and low cost, as well based on the abundant reserves of both sodium metal and sulfur. Herein, freestanding (C/S/BaTiO 3 )@TiO 2 (CSB@TiO 2 ) electrode with only ≈3 wt% of BaTiO 3 additive and ≈4 nm thickness of amorphous TiO 2 atomic layer deposition protective layer is rational designed, and first used for RT Na–S batteries. Results show that such cathode material exhibits high rate capability and excellent durability compared with pure C/S and C/S/BaTiO 3 electrodes. Notably, this CSB@TiO 2 electrode performs a discharge capacity of 524.8 and 382 mA h g −1 after 1400 cycles at 1 A g −1 and 3000 cycles at 2 A g −1 , respectively. Such superior electrochemical performance is mainly attributed from the “BaTiO 3 ‐C‐TiO 2 ” synergetic structure within the matrix, which enables effectively inhibiting the shuttle effect, restraining the volumetric variation and stabilizing the ionic transport interface.

Defect engineering is an effective strategy for regulating the electrocatalysis of nanomaterials, yet it is seldom considered for modulating Pt‐based electrocatalysts for the oxygen reduction reaction (ORR). In this study, we designed Ni‐doped vacancy‐rich Pt nanoparticles anchored on nitrogen‐doped graphene (Vac‐NiPt NPs/NG) with a low Pt loading of 3.5 wt.% and a Ni/Pt ratio of 0.038:1. Physical characterizations confirmed the presence of abundant atomic‐scale vacancies in the Pt NPs induces long‐range lattice distortions, and the Ni dopant generates a ligand effect resulting in electronic transfer from Ni to Pt. Experimental results and theoretical calculations indicated that atomic‐scale vacancies mainly contributed the tolerance performances towards CO and CH3OH, the ligand effect derived from a tiny of Ni dopant accelerated the transformation from *O to *OH species, thereby improved the ORR activity without compromising the tolerance capabilities. Benefiting from the synergistic interplay between atomic‐scale vacancies and ligand effect, as‐prepared Vac‐NiPt NPs/NG exhibited improved ORR activity, sufficient tolerance capabilities, and excellent durability. This study offers a new avenue for modulating the electrocatalytic activity of metal‐based nanomaterials.

Abstract Fabricating efficient non‐platinum‐group‐metal catalysts for the oxygen reduction reaction (ORR) in proton‐exchange membrane fuel cells still remains a big challenge. This study creates a unique bamboo‐like architecture of Mn and Fe single atomic sites (SASs) anchored on core‐shell structure of nanopaticles@carbon nanotubes (MnFe SASs/NPs@CNTs) via a precursor route, where the Fe nanoparticles (NPs) (identified as γ‐Fe and Austenite) are confined into CNTs, such an architecture exhibits compelling ORR activity and durability in 0.1 m HClO 4 . Experiments and calculations both reveal that the electron donor–acceptor paradigm between Mn SASs and Fe NPs launches a lattice‐electron coupling mechanism not only increasing occupation of π ‐antibonding orbital in Mn− * O intermediates but also rising Jahn–Teller effect, thereby destabilize the Mn− * O intermediate and eventually facilitate the potential‐limiting step from * O to * OH. Such a coupling activation of the ORR‐inert Mn SASs greatly improves ORR performances of MnFe SASs/NPs@CNTs.

Plastic-crystal-embedded elastomer electrolytes (PCEEs), produced through polymerization-induced phase separation (PIPS), are gaining popularity as solid polymer electrolytes (SPEs). However, it remains to be investigated whether all monomer molecules can achieve polymerization-induced phase separation and the corresponding differences in lithium metal battery performance. Herein, we prepared PCEEs with different functional groups (OH, CN, F) through in situ polymerization. Research findings show that PCEE containing - CN or - F achieves the separation of the plastic crystalline phase and succinonitrile (SN) phase, whereas PCEE containing OH cannot due to hydrogen bonding with the SN phase. Notably, the PCEE synthesized with the F monomer (FBA-PCEE) exhibited exceptional interfacial stability with lithium metal anodes and lithium iron phosphate (LFP) cathodes, due to its unique coordination mechanism with lithium ions. The FBA-PCEE demonstrated a high ionic conductivity (2.02 × 10