Abstract Ultrathin metal layers can be highly active carbon dioxide electroreduction catalysts, but may also be prone to oxidation. Here we construct a model of graphene confined ultrathin layers of highly reactive metals, taking the synthetic highly reactive tin quantum sheets confined in graphene as an example. The higher electrochemical active area ensures 9 times larger carbon dioxide adsorption capacity relative to bulk tin, while the highly-conductive graphene favours rate-determining electron transfer from carbon dioxide to its radical anion. The lowered tin–tin coordination numbers, revealed by X-ray absorption fine structure spectroscopy, enable tin quantum sheets confined in graphene to efficiently stabilize the carbon dioxide radical anion, verified by 0.13 volts lowered potential of hydroxyl ion adsorption compared with bulk tin. Hence, the tin quantum sheets confined in graphene show enhanced electrocatalytic activity and stability. This work may provide a promising lead for designing efficient and robust catalysts for electrolytic fuel synthesis.

Abstract Solar CO 2 reduction efficiency is largely limited by poor photoabsorption, sluggish electron–hole separation, and a high CO 2 activation barrier. Defect engineering was employed to optimize these crucial processes. As a prototype, BiOBr atomic layers were fabricated and abundant oxygen vacancies were deliberately created on their surfaces. X‐ray absorption near‐edge structure and electron paramagnetic resonance spectra confirm the formation of oxygen vacancies. Theoretical calculations reveal the creation of new defect levels resulting from the oxygen vacancies, which extends the photoresponse into the visible‐light region. The charge delocalization around the oxygen vacancies contributes to CO 2 conversion into COOH* intermediate, which was confirmed by in situ Fourier‐transform infrared spectroscopy. Surface photovoltage spectra and time‐resolved fluorescence emission decay spectra indicate that the introduced oxygen vacancies promote the separation of carriers. As a result, the oxygen‐deficient BiOBr atomic layers achieve visible‐light‐driven CO 2 reduction with a CO formation rate of 87.4 μmol g −1 h −1 , which was not only 20 and 24 times higher than that of BiOBr atomic layers and bulk BiOBr, respectively, but also outperformed most previously reported single photocatalysts under comparable conditions.

Unraveling the role of surface oxide on affecting its native metal disulfide's CO2 photoreduction remains a grand challenge. Herein, we initially construct metal disulfide atomic layers and hence deliberately create oxidized domains on their surfaces. As an example, SnS2 atomic layers with different oxidation degrees are successfully synthesized. In situ Fourier transform infrared spectroscopy spectra disclose the COOH* radical is the main intermediate, whereas density-functional-theory calculations reveal the COOH* formation is the rate-limiting step. The locally oxidized domains could serve as the highly catalytically active sites, which not only benefit for charge-carrier separation kinetics, verified by surface photovoltage spectra, but also result in electron localization on Sn atoms near the O atoms, thus lowering the activation energy barrier through stabilizing the COOH* intermediates. As a result, the mildly oxidized SnS2 atomic layers exhibit the carbon monoxide formation rate of 12.28 μmol g–1 h–1, roughly 2.3 and 2.6 times higher than those of the poorly oxidized SnS2 atomic layers and the SnS2 atomic layers under visible-light illumination. This work uncovers atomic-level insights into the correlation between oxidized sulfides and CO2 reduction property, paving a new way for obtaining high-efficiency CO2 photoreduction performances.

Abstract Electrocatalytic CO 2 reduction at considerably low overpotentials still remains a great challenge. Here, a positively charged single‐atom metal electrocatalyst to largely reduce the overpotentials is designed and hence CO 2 electroreduction performance is accelerated. Taking the metal Sn as an example, kilogram‐scale single‐atom Sn δ + on N‐doped graphene is first fabricated by a quick freeze–vacuum drying–calcination method. Synchrotron‐radiation X‐ray absorption fine structure and high‐angle annular dark‐field scanning transmission electron microscopy demonstrate the atomically dispersed Sn atoms are positively charged, which enables CO 2 activation and protonation to proceed spontaneously through stabilizing CO 2 •− * and HCOO − *, affirmed by in situ Fourier transform infrared spectra and Gibbs free energy calculations. Furthermore, N‐doping facilitates the rate‐limiting formate desorption step, verified by the decreased desorption energy from 2.16 to 1.01 eV and the elongated SnHCOO − bond length. As an result, single‐atom Sn δ + on N‐doped graphene exhibits a very low onset overpotential down to 60 mV for formate production and shows a very large turnover frequency up to 11930 h −1 , while its electroreduction activity proceeds without deactivation even after 200 h. This work offers a new pathway for manipulating electrocatalytic performance.

Research on influence factors for green consumption has greatly advanced in recent years. However, little research has explored the effect of consumers’ environmental responsibility on green consumption and how this effect was mediated by environmental concern and moderated by price sensitivity, especially when consumers simultaneously pay close attention to environmental and personal interests. This study investigates the impact of environmental responsibility on green consumption via the mediation of environmental concern and the moderation of price sensitivity. The questionnaire survey method was used to collect data from 680 Chinese consumers via an online questionnaire. The empirical results reveal that environmental responsibility can promote environmental concern and enhance green consumption. Specifically, environmental responsibility has a positive impact on environmental concern and also has different positive effects on green consumption intention. Environmental concern positively affects green consumption intention and plays a partial mediation role in the relationship between environmental responsibility and green consumption intention. Price sensitivity plays a negative moderation role in the relationship among environmental responsibility, environmental concern and green consumption intention. The theoretical and managerial implications of the findings were discussed.

Abstract Reported here is the first highly selective conversion of various waste plastics into C 2 fuels under simulated natural environment conditions by a sequential photoinduced C−C cleavage and coupling pathway, where single‐use bags, disposable food containers, food wrap films, and their main components of polyethylene, polypropylene, and polyvinyl chloride can be photocatalytically transformed into CH 3 COOH without using sacrificial agents. As an example, polyethylene is photodegraded 100 % into CO 2 within 40 h by single‐unit‐cell thick Nb 2 O 5 layers, while the produced CO 2 is further photoreduced to CH 3 COOH. Various methods and experiments disclose that O 2 and . OH radicals trigger the oxidative C−C cleavage of polyethylene to form CO 2 , while other investigations show that the yielded CH 3 COOH stems from CO 2 photoreduction by C−C coupling of . COOH intermediates. This two‐step plastic‐to‐fuel conversion may help to simultaneously address the white pollution crisis and harvest highly valuable multicarbon fuels in natural environments.

Herein, the synthesis of branched α,β-unsaturated amides by a hydroaminocarbonylation reaction of alkynes with various amine substrates such as aromatic amines, aliphatic amines, solid amine sources like NH

The endeavor to drive CO2 photoreduction towards the synthesis of C2 products is largely thwarted by the colossal energy hurdle inherent in C−C coupling. Herein, we load active metal particles on metal oxide nanosheets to build the dual metal pair sites for steering C−C coupling to form C2 products. Taking Pd particles anchored on the Nb2O5 nanosheets as an example, the high‐angle annular dark‐field image and X‐ray photoelectron spectroscopy demonstrate the presence of Pd−Nb metal pair sites on the Pd‐Nb2O5 nanosheets. Density functional theory calculations reveal these sites exhibit a low reaction energy barrier of only 1.02 eV for C−C coupling, implying that the introduction of Pd particles effectively tailors the reaction step to form C2 products. Therefore, the Pd‐Nb2O5 nanosheets achieve a CH3COOH evolution rate of 13.5 μmol g−1 h−1 in photoreduction of atmospheric‐concentration CO2, outshining all other single photocatalysts reported to date under analogous conditions.

Herein, we introduce a catalytic system consisting of Pd (OAc) 2 /Xantphos/Al (OTf) 3 , which exhibits excellent reactivity in catalyzing the hydroesterification of a wide range of substrates, including electron‐deficient unsaturated acids/esters, aliphatic alkenes, functionalized styrenes, and phenylacetylenes. The catalytic system featured high reactivity and selectivity, low catalyst loading, wide substrate scope, and low CO pressure. Importantly, it eliminated the need for corrosive strong Brønsted acid additives, yielding alkyl‐ or aryl‐substituted dicarboxylic acid esters and monocarboxylic acid ester derivatives that hold significant industrial and pharmaceutical value. Mechanistic studies indicate that the reaction proceeds via the palladium hydride pathway.