YZ
Yuchao Zhang
Author with expertise in Photocatalytic Materials for Solar Energy Conversion
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Harnessing Adsorbate‐adsorbate Interaction to Activate C−N Bond for Exceptional Photoelectrochemical Urea Oxidation

Kun Dang et al.Jan 19, 2025
The photoelectrochemical (PEC) urea oxidation reaction (UOR) presents a promising half‐reaction for green hydrogen production, but the stable resonance structure of the urea molecule results in sluggish kinetics for breaking the C−N bond. Herein, we realize the record PEC UOR performance on a NiO‐modified n‐Si photoanode (NiO@Ni/n‐Si) by harnessing the adsorbate‐adsorbate interaction. We quantificationally unveil a dependence of the UOR activation barrier on the coverage of photogenerated surface high‐valent Ni‐oxo species (NiIV=O) by employing operando PEC spectroscopic measurements and theoretical simulations. The strong attraction between NiIV=O and adsorbed urea facilitates their N−O coupling while weakening the C−N bonding within urea, manifesting as the decreased UOR activation energy from 0.74 to 0.41 eV when the surface coverage of NiIV=O is enhanced from zero to full, corresponding to more than two orders of magnitude enhancement for the UOR rate. Furthermore, an industrial‐grade photocurrent density of 100 mA cm−2 is achieved at a potential as low as 1.08 VRHE by stimulating the NiIV=O accumulation under 10 Suns, which is 300 mV lower than the potential required for most reported electrochemical counterparts. This work opens new prospects for achieving high‐performance PEC urea oxidation via adsorbate‐adsorbate interaction.
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Harnessing Adsorbate‐adsorbate Interaction to Activate C−N Bond for Exceptional Photoelectrochemical Urea Oxidation

Kun Dang et al.Jan 19, 2025
The photoelectrochemical (PEC) urea oxidation reaction (UOR) presents a promising half‐reaction for green hydrogen production, but the stable resonance structure of the urea molecule results in sluggish kinetics for breaking the C−N bond. Herein, we realize the record PEC UOR performance on a NiO‐modified n‐Si photoanode (NiO@Ni/n‐Si) by harnessing the adsorbate‐adsorbate interaction. We quantificationally unveil a dependence of the UOR activation barrier on the coverage of photogenerated surface high‐valent Ni‐oxo species (NiIV=O) by employing operando PEC spectroscopic measurements and theoretical simulations. The strong attraction between NiIV=O and adsorbed urea facilitates their N−O coupling while weakening the C−N bonding within urea, manifesting as the decreased UOR activation energy from 0.74 to 0.41 eV when the surface coverage of NiIV=O is enhanced from zero to full, corresponding to more than two orders of magnitude enhancement for the UOR rate. Furthermore, an industrial‐grade photocurrent density of 100 mA cm−2 is achieved at a potential as low as 1.08 VRHE by stimulating the NiIV=O accumulation under 10 Suns, which is 300 mV lower than the potential required for most reported electrochemical counterparts. This work opens new prospects for achieving high‐performance PEC urea oxidation via adsorbate‐adsorbate interaction.
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Small CAG Repeat RNA Forms a Duplex Structure with Sticky Ends That Promote RNA Condensation

Liqi Wan et al.Jan 14, 2025
Biomolecular condensation lays the foundation of forming biologically important membraneless organelles, but abnormal condensation processes are often associated with human diseases. Ribonucleic acid (RNA) plays a critical role in the formation of biomolecular condensates by mediating the phase transition through its interactions with proteins and other RNAs. However, the physicochemical principles governing RNA phase transitions, especially for short RNAs, remain inadequately understood. Here, we report that small CAG repeat (sCAG) RNAs composed of six to seven CAG repeats, which are pathogenic factors in Huntington's disease, undergo phase transition in vitro and in cells. Leveraging solution nuclear magnetic resonance spectroscopy and advanced coarse-grained molecular dynamic simulations, we reveal that sCAG RNAs form duplex structures with 3'-sticky ends, where the GC stickers initiate intermolecular crosslinking and promote the formation of RNA condensates. Furthermore, we demonstrate that sCAG RNAs can form cellular condensates within nuclear speckles. Our work suggests that the RNA phase transition can be promoted by specific structural motifs, reducing the reliance on sequence length and multivalence. This opens avenues for exploring new functions of RNA in biomolecular condensates and designing novel biomaterials based on RNA condensation.