The development of efficient non-noble-metal electrocatalysts is of critical importance for clean energy conversion systems, such as fuel cells, metal-air batteries, and water electrolysis. Herein, uniform Co9S8@MoS2 core-shell heterostructures have been successfully prepared via a solvothermal approach, followed by an annealing treatment. Transmission electron microscopy, X-ray absorption near-edge structure, and X-ray photoelectron spectroscopy measurements reveal that the core-shell structure of Co9S8@MoS2 can introduce heterogeneous nanointerface between Co9S8 and MoS2, which can deeply influence its charge state to boost the electrocatalytic performances. Besides, due to the core-shell structure that can promote the synergistic effect of Co9S8 and MoS2 and provide abundant catalytically active sites, Co9S8@MoS2 exhibits a superior hydrogen evolution reaction performance with a small overpotential of 143 mV at 10 mA cm-2 and a small Tafel slope value of 117 mV dec-1 under alkaline solution. Meanwhile, the activity of Co9S8@MoS2 toward oxygen evolution reaction is also impressive with a low operating potential (∼1.57 V vs reversible hydrogen electrode) at 10 mA cm-2. By using Co9S8@MoS2 catalyst for full water splitting, an alkaline electrolyzer affords a cell voltage as low as 1.67 V at a current density of 10 mA cm-2. Also, Co9S8@MoS2 reveals robust oxygen reduction reaction performance, making it an excellent catalyst for Zn-air batteries with a long lifetime (20 h). This work provides a new means for the development of multifunctional electrocatalysts of non-noble metals for the highly demanded electrochemical energy technologies.

Abstract The bimetallic synergies effect and combined conversion/alloying mechanism endow thiospinel FeIn 2 S 4 with great potential as an anode material for sodium‐ion batteries (SIBs). However, their inconsistent synthesis, severe volumetric expansion, and sluggish reaction kinetics typically lead to unsatisfactory cyclic stability and rate capability. Herein, bimetallic organic framework derived FeIn 2 S 4 @N/S‐C microrods with Fe vacancies is presented for fast, durable, and reversible sodium storage. The presence of Fe vacancies significantly modulates the d ‐band center of Fe and decreases the strength of the Fe─S bond for facilitating the sodiation reaction kinetics jointly. Moreover, a thin and stable solid electrolyte interface film with inorganic‐rich components is formed by Fe vacancies induction. Combined with the N, S co‐doped porous carbon matrix, the optimal sample delivers an excellent rate capability of 381 mAh g −1 at 10 A g −1 and a stable cyclic performance (448 mAh g −1 after 500 cycles at 1 A g −1 ). Furthermore, the assembled full‐cells also exhibit superior electrochemical performance with 87.5% capacity retention after rate and long‐term cyclic evaluations. This work presents a promising strategy for the structural regulation of bimetallic sulfides as advanced anodes for SIBs.

Molybdenum sulfide (MoS2) with large layer distance and high theoretical capacity has been identified as one of the most promising anodes for sodium ion batteries, but the poor intrinsic conductivity and severe structural agglomeration restricted its diffusion kinetic and specific capacity. In this work, the synergistic effect of heterogeneous interface and Na2S adsorption/conversion active sites was employed to construct Mo4/3B2Tx-MoS2@C composites using a self-assembly and calcination strategy. Theoretical calculation and experimental results demonstrated that the charge transfer and interface between Mo4/3B2Tx and MoS2 along with the 3D hydrangea-like structure improved the intrinsic conductivity and provided fast ion diffusion channels, boosting the electrochemical kinetics; while the favorable adsorption of Na2S and weakened Na-S bond at Mo4/3B2Tx-Mo interface optimized the recombination energies of Mo-S bond, accelerating the ion diffusion and enhancing the electrochemical reversibility. In addition, the copious sulfur vacancies provided additional active sites for ion storage, ameliorating the electrochemical capacity. As expected, the novel Mo4/3B2Tx-MoS2@C electrode delivered a satisfactory rate capacity (340.6 mAh g−1 at 1 A g−1) and durable cyclic performance (267.2 mAh g−1 after 600 cycles at 2 A g−1). When paring with Na3V2(PO4)3, the Mo4/3B2Tx-MoS2@C||Na3V2(PO4)3 full cell exhibited high energy densities of 234.0 and 131.7 Wh kg−1 at 215.7 W kg−1 and 4.4 kW kg−1, respectively. The proposed synergistic strategy of heterogeneous interface and Na2S adsorption/conversion active sites provided a new guidance for the rational design of transitional metal sulfide anodes for sodium ion batteries.

The design of bimetallic metal-organic frameworks (MOFs) with a hierarchical structure is important to improve the electrocatalytic performance of catalysts due to their synergistic effect on different metal ions. In this work, the catalyst comprises bimetallic iron-nickel MOF-derived FeNi phosphides, intricately integrated with phosphorus-doped reduced graphene oxide architectures (FeNi