An enduring catalyst built from carbon Splitting water into its constituent elements, hydrogen and oxygen, generally requires the assistance of metal catalysts. Liu et al. now show that a metal-free hybrid material composed of carbon and nitrogen can promote this reaction all on its own, with the help of some visible light. The photocatalyst combines one material (C 3 N 4 ) known to split water into hydrogen and peroxide with a second material (CDot) that breaks the peroxide down before it can damage the first. The robust stability of this hybrid bodes well for practical implementation of optimized analogs in solar energy storage schemes. Science , this issue p. 970

Photocatalysis is the most promising method for achieving artificial photosynthesis, but a bottleneck is encountered in finding materials that could efficiently promote the water splitting reaction. The nontoxicity, low cost, and versatility of photocatalysts make them especially attractive for this application. This study demonstrates that small amounts of α‐Fe 2 O 3 nanosheets can actively promote exfoliation of g‐C 3 N 4 , producing 2D hybrid that exhibits tight interfaces and an all‐solid‐state Z‐scheme junction. These nanostructured hybrids present a high H 2 evolution rate >3 × 10 4 µmol g ‐1 h ‐1 and external quantum efficiency of 44.35% at λ = 420 nm, the highest value so far reported among the family of g‐C 3 N 4 photocatalysts. Besides effectively suppressing the recombination of electron–hole pairs, this Z‐scheme junction also exhibits activity toward overall water splitting without any sacrificial donor. The proposed synthetic route for controlled production of 2D g‐C 3 N 4 ‐based structures provides a scalable alternative toward the development of highly efficient and active photocatalysts.

Active and durable electrocatalysts for methanol oxidation reaction are of critical importance to the commercial viability of direct methanol fuel cell technology. Unfortunately, current methanol oxidation electrocatalysts fall far short of expectations and suffer from rapid activity degradation. Here we report platinum-nickel hydroxide-graphene ternary hybrids as a possible solution to this long-standing issue. The incorporation of highly defective nickel hydroxide nanostructures is believed to play the decisive role in promoting the dissociative adsorption of water molecules and subsequent oxidative removal of carbonaceous poison on neighbouring platinum sites. As a result, the ternary hybrids exhibit exceptional activity and durability towards efficient methanol oxidation reaction. Under periodic reactivations, the hybrids can endure at least 500,000 s with negligible activity loss, which is, to the best of our knowledge, two to three orders of magnitude longer than all available electrocatalysts.

The development of nonprecious metal based electrocatalysts for hydrogen evolution reaction (HER) has received increasing attention over recent years. Previous studies have established Mo2C as a promising candidate. Nevertheless, its preparation requires high reaction temperature, which more than often causes particle sintering and results in low surface areas. In this study, we show supporting Mo2C nanoparticles on the three-dimensional scaffold as a possible solution to this challenge and develop a facile two-step preparation method for ∼3 nm Mo2C nanoparticles uniformly dispersed on carbon microflowers (Mo2C/NCF) via the self-polymerization of dopamine. The resulting hybrid material possesses large surface areas and a fully open and accessible structure with hierarchical order at different levels. MoO42– was found to play an important role in inducing the formation of this morphology presumably via its strong chelating interaction with the catechol groups of dopamine. Our electrochemical evaluation demonstrates that Mo2C/NCF exhibits excellent HER electrocatalytic performance with low onset overpotentials, small Tafel slopes, and excellent cycling stability in both acidic and alkaline solutions.

Thanks to nitrogen introduced into the layered carbon framework of graphite, the chemical reactivity of the carbon atoms was increased. N-doped graphitic catalysts generate reactive oxygen species and display excellent activity for hydrocarbon activation even at room temperature. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Ambient electrochemical N2 reduction is emerging as a highly promising alternative to the Haber-Bosch process but is typically hampered by a high reaction barrier and competing hydrogen evolution, leading to an extremely low Faradaic efficiency. Here, we demonstrate that under ambient conditions, a single-atom catalyst, iron on nitrogen-doped carbon, could positively shift the ammonia synthesis process to an onset potential of 0.193 V, enabling a dramatically enhanced Faradaic efficiency of 56.55%. The only doublet coupling representing 15NH4+ in an isotopic labeling experiment confirms reliable NH3 production data. Molecular dynamics simulations suggest efficient N2 access to the single-atom iron with only a small energy barrier, which benefits preferential N2 adsorption instead of H adsorption via a strong exothermic process, as further confirmed by first-principle calculations. The released energy helps promote the following process and the reaction bottleneck, which is widely considered to be the first hydrogenation step, is successfully overcome.

Electrochemical reduction of CO2 represents a possible solution for transforming atmospheric CO2 to value-added chemicals such as CO or hydrocarbons, but so far it has been hampered by the lack of suitable electrocatalysts. In this work, we design a type of organic-inorganic hybrid material by template-directed polymerization of cobalt phthalocyanine on carbon nanotubes for a high-performance CO2 reduction reaction. Compared with molecular phthalocyanines, the polymeric form of phthalocyanines supported on the conductive scaffold exhibits an enlarged electrochemically active surface area and improved physical and chemical robustness. Experimental results show that our hybrid electrocatalyst can selectively reduce CO2 to CO with a large faradic efficiency (∼90%), exceptional turnover frequency (4,900 hr−1 at η = 0.5 V), and excellent long-term durability. These metrics are superior to those of most of its organic or inorganic competitors. Its high electrocatalytic activity is also supported by density functional theory calculations.

Abstract Electrochemical reduction of CO 2 provides an opportunity to reach a carbon‐neutral energy recycling regime, in which CO 2 emissions from fuel use are collected and converted back to fuels. The reduction of CO 2 to CO is the first step toward the synthesis of more complex carbon‐based fuels and chemicals. Therefore, understanding this step is crucial for the development of high‐performance electrocatalyst for CO 2 conversion to higher order products such as hydrocarbons. Here, atomic iron dispersed on nitrogen‐doped graphene (Fe/NG) is synthesized as an efficient electrocatalyst for CO 2 reduction to CO. Fe/NG has a low reduction overpotential with high Faradic efficiency up to 80%. The existence of nitrogen‐confined atomic Fe moieties on the nitrogen‐doped graphene layer is confirmed by aberration‐corrected high‐angle annular dark‐field scanning transmission electron microscopy and X‐ray absorption fine structure analysis. The Fe/NG catalysts provide an ideal platform for comparative studies of the effect of the catalytic center on the electrocatalytic performance. The CO 2 reduction reaction mechanism on atomic Fe surrounded by four N atoms (Fe–N 4 ) embedded in nitrogen‐doped graphene is further investigated through density functional theory calculations, revealing a possible promotional effect of nitrogen doping on graphene.

Oxygen-modified monolayer g-C3N4 materials (abbreviated as O-g-C3N4) with high crystallinity in a high yield are prepared via thermal oxidation. The partial oxygenation of g-C3N4 was simultaneously achieved, providing the opportunity to collaboratively affect both structure and electron for photocatalytic hydrogen evolution. The O-g-C3N4 monolayer exhibited a production rate of ~44.37 mmol/g (~8874.7 μmol/h g) for hydrogen evolution leading to the highest external quantum efficiency (EQE) of 13.7% (at 420 nm) of the reported g-C3N4 nanosheets in a 5 h duration under visible light irradiation. More promisingly, the photocatalytic reaction proceeded for more than 25 h without performance degradation.

The rapid advancement of intelligent wearable electronics imposes the emergent requirement for power sources that are deformable, compliant, and stretchable. Power sources with these characteristics are difficult and challenging to achieve. The use of liquid metals as electrodes may provide a viable strategy to produce such power sources. In this work, we propose a liquid-metal-based triboelectric nanogenerator (LM-TENG) by employing Galinstan as the electrode and silicone rubber as the triboelectric and encapsulation layer. The small Young's modulus of the liquid metal ensures the electrode remains continuously conductive under deformations, stretching to a strain as large as ∼300%. The surface oxide layer of Galinstan effectively prevents the liquid Galinstan electrode from further oxidization and permeation into silicone rubber, yielding outstanding device stability. Operating in the single-electrode mode at 3 Hz, the LM-TENG with an area of 6 × 3 cm2 produces an open-circuit voltage of 354.5 V, transferred short-circuit charge of 123.2 nC, short-circuit current of 15.6 μA, and average power density of 8.43 mW/m2, which represent outstanding performance values for TENGs. Further, the LM-TENG maintains stable performance under various deformations, such as stretching, folding, and twisting. LM-TENGs in different forms, such as bulk-shaped, bracelet-like, and textile-like, are all able to harvest mechanical energy from human walking, arm shaking, or hand patting to sustainably drive wearable electronic devices.