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Xiaofeng Yang
Author with expertise in Catalytic Nanomaterials
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FeOx-supported platinum single-atom and pseudo-single-atom catalysts for chemoselective hydrogenation of functionalized nitroarenes

Haisheng Wei et al.Dec 3, 2014
The catalytic hydrogenation of nitroarenes is an environmentally benign technology for the production of anilines, which are key intermediates for manufacturing agrochemicals, pharmaceuticals and dyes. Most of the precious metal catalysts, however, suffer from low chemoselectivity when one or more reducible groups are present in a nitroarene molecule. Herein we report FeOx-supported platinum single-atom and pseudo-single-atom structures as highly active, chemoselective and reusable catalysts for hydrogenation of a variety of substituted nitroarenes. For hydrogenation of 3-nitrostyrene, the catalyst yields a TOF of ~1,500 h−1, 20-fold higher than the best result reported in literature, and a selectivity to 3-aminostyrene close to 99%, the best ever achieved over platinum group metals. The superior performance can be attributed to the presence of positively charged platinum centres and the absence of Pt–Pt metallic bonding, both of which favour the preferential adsorption of nitro groups. Reduction of nitroarenes in the presence of other reducible groups is challenging, as is simultaneously achieving high selectivity and activity. Here, the authors report supported single-atom and pseudo-single-atom platinum catalysts with excellent activity and high degrees of chemoselectivity.
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Discriminating Catalytically Active FeNx Species of Atomically Dispersed Fe–N–C Catalyst for Selective Oxidation of the C–H Bond

Wengang Liu et al.Jul 26, 2017
Nanostructured Fe–N–C materials represent a new type of "platinum-like" non-noble-metal catalyst for various electrochemical reactions and organic transformations. However, no consensus has been reached on the active sites of the Fe–N–C catalysts because of their heterogeneity in particle size and composition. In this contribution, we have successfully prepared atomically dispersed Fe–N–C catalyst, which exhibited high activity and excellent reusability for the selective oxidation of the C–H bond. A wide scope of substrates, including aromatic, heterocyclic, and aliphatic alkanes, were smoothly oxidized at room temperature, and the selectivity of corresponding products reached as high as 99%. By using sub-ångström-resolution HAADF-STEM in combination with XPS, XAS, ESR, and Mössbauer spectroscopy, we have provided solid evidence that Fe is exclusively dispersed as single atoms via forming FeNx (x = 4–6) and that the relative concentration of each FeNx species is critically dependent on the pyrolysis temperature. Among them, the medium-spin FeIIIN5 affords the highest turnover frequency (6455 h–1), which is at least 1 order of magnitude more active than the high-spin and low-spin FeIIIN6 structures and 3 times more active than the FeIIN4 structure, although its relative concentration in the catalysts is much lower than that of the FeIIIN6 structures.
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Ag Alloyed Pd Single-Atom Catalysts for Efficient Selective Hydrogenation of Acetylene to Ethylene in Excess Ethylene

Guang Pei et al.May 5, 2015
Semihydrogenation of acetylene in an ethylene-rich stream is an industrially important process. Conventional supported monometallic Pd catalysts offer high acetylene conversion, but they suffer from very low selectivity to ethylene due to overhydrogenation and the formation of carbonaceous deposits. Herein, a series of Ag alloyed Pd single-atom catalysts, possessing only ppm levels of Pd, supported on silica gel were prepared by a simple incipient wetness coimpregnation method and applied to the selective hydrogenation of acetylene in an ethylene-rich stream under conditions close to the front-end employed by industry. High acetylene conversion and simultaneous selectivity to ethylene was attained over a wide temperature window, surpassing an analogous Au alloyed Pd single-atom system we previously reported. Restructuring of AgPd nanoparticles and electron transfer from Ag to Pd were evidenced by in situ FTIR and in situ XPS as a function of increasing reduction temperature. Microcalorimetry and XANES measurements support both geometric and electronic synergetic effects between the alloyed Pd and Ag. Kinetic studies provide valuable insight into the nature of the active sites within these AgPd/SiO2 catalysts, and hence, they provide evidence for the key factors underpinning the excellent performance of these bimetallic catalysts toward the selective hydrogenation of acetylene under ethylene-rich conditions while minimizing precious metal usage.
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Performance of Cu-Alloyed Pd Single-Atom Catalyst for Semihydrogenation of Acetylene under Simulated Front-End Conditions

Guang Pei et al.Jan 11, 2017
Selective hydrogenation of acetylene to ethylene is an industrially important reaction. Pd-based catalysts have been proved to be efficient for the acetylene conversion, while enhancing the selectivity to ethylene is challenging. Here, we chose Cu as the partner of Pd, fabricated an alloyed Pd single-atom catalyst (SAC), and investigated its catalytic performance for the selective hydrogenation of acetylene to ethylene under a simulated front-end hydrogenation process in industry: that is, with a high concentration of hydrogen and ethylene. The Cu-alloyed Pd SAC showed ∼85% selectivity to ethylene and 100% acetylene elimination. In comparison with the Au- or Ag-alloyed Pd SAC, the Cu-alloyed analogue exceeded both of them in conversion, while the selectivity rivaled that of the Ag-alloyed Pd SAC and surpassed that of the Au-alloyed Pd SAC. As Cu is a low-cost metal, Cu-alloyed Pd SAC would minimize the noble-metal usage and possess high utilization potential for industry. The Cu-alloyed Pd SAC was verified by EXAFS, with the Pd/Cu atomic ratio lowered to 0.006, corresponding to the loading of Pd at 494 ppm. The microcalorimetric measurement results demonstrated that the adsorption of C2H4 over the Cu-alloyed Pd SAC was weaker than that over the catalyst with large Pd ensembles; thus, the selectivity to ethylene was greatly enhanced. At the same time, the adsorption of H2 was stronger than that over the corresponding monometallic Cu catalyst; thus, the activation of H2 was obviously promoted. On the basis of the above results, a possible reaction path over the Cu-alloyed Pd SAC was proposed. Furthermore, by systematic comparison of the IB-metal-alloyed Pd SACs, we found that the apparent activation energies of the IB-metal-alloyed Pd SACs were close to each other, indicating similar active sites and/or catalytic mechanisms over the three catalysts. The isolation of the Pd atoms by the IB metal distinctly contributed to both the conversion and the selectivity. Further DFT calculation results suggested that electron transfer between the IB metal and Pd might be responsible for their different selectivities to ethylene.
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Single-Atom Catalysis toward Efficient CO2 Conversion to CO and Formate Products

Xiong Su et al.Dec 4, 2018
Simply yet powerfully, single-atom catalysts (SACs) with atomically dispersed metal active centers on supports have received a growing interest in a wide range of catalytic reactions. As a specific example, SACs have exhibited distinctive performances in CO2 chemical conversions. The unique structures of SACs are appealing for adsorptive activation of CO2 molecules, transfer of intermediates from support to active metal sites, and production of desirable products in CO2 conversion. In this Account, we have exemplified our recent endeavors in the development of SACs toward CO2 conversions in thermal catalysis and electrocatalysis. In terms of the support not only stabilizing but also working collaboratively with the single active sites, the proper choice of support is of great importance for its stability, activity, and selectivity in single-atom catalysis. Three distinctive strategies for SAC architectures-lattice-matched oxide supported, heteroatom-doped carbon anchored, and mimetic ligand chelated-are intensively discussed from the perspective of support design for SACs in different reaction environments. To achieve a high-temperature thermal reduction of CO2 to CO, TiO2 (rutile), lattice-matched to the IrO2 active site, was chosen as a support to realize the thermal stability of Ir1/TiO2 SAC, and it shows great capability toward CO2 conversion and excellent selectivity to CO due to the effective block of the over-reduction of CO2 to methane over single Ir active sites. In the electrochemical reduction of CO2 at low temperature, sulfur co-doped N-graphene was developed to achieve unique d9-Ni single atoms on the conductive graphene support, by which not only were the atomic Ni active sites trapped into the matrix of graphene for its stabilization, but also the modulation of electronic configuration of mononuclear Ni centers promoted the CO2 activation through facile electron transfer with an improved electroreduction activity. Inspired by the Ir mononuclear homogeneous catalysts in CO2 hydrogenation to formate, porous organic polymers (POPs) functionalized with a reticular aminopyridine group were purposely fabricated to mimic the homogeneous ligand environment for chelating the Ir single-atom active center, and this quasi-homogeneous Ir1/POP catalyst manifests high efficiency for hydrogenation of CO2 to formate under mild conditions in the liquid phase. Such SACs are of paramount importance for the transformation of CO2, with their coordination environment helping in the activation of CO2. Since the energy barrier for the dissociation of the second C-O bond of CO2 on single-atom sites is very high, these catalysts can give high selectivities toward CO or formate products. Thanks to SACs, the conversion of CO2 has become much easier in various chemical environments.
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