Abstract Finding new materials with targeted properties has traditionally been guided by intuition, and trial and error. With increasing chemical complexity, the combinatorial possibilities are too large for an Edisonian approach to be practical. Here we show how an adaptive design strategy, tightly coupled with experiments, can accelerate the discovery process by sequentially identifying the next experiments or calculations, to effectively navigate the complex search space. Our strategy uses inference and global optimization to balance the trade-off between exploitation and exploration of the search space. We demonstrate this by finding very low thermal hysteresis (Δ T ) NiTi-based shape memory alloys, with Ti 50.0 Ni 46.7 Cu 0.8 Fe 2.3 Pd 0.2 possessing the smallest Δ T (1.84 K). We synthesize and characterize 36 predicted compositions (9 feedback loops) from a potential space of ∼800,000 compositions. Of these, 14 had smaller Δ T than any of the 22 in the original data set.

We formulate a materials design strategy combining a machine learning (ML) surrogate model with experimental design algorithms to search for high entropy alloys (HEAs) with large hardness in a model Al-Co-Cr-Cu-Fe-Ni system. We fabricated several alloys with hardness 10% higher than the best value in the original training dataset via only seven experiments. We find that a strategy using both the compositions and descriptors based on a knowledge of the properties of HEAs, outperforms that merely based on the compositions alone. This strategy offers a recipe to rapidly optimize multi-component systems, such as bulk metallic glasses and superalloys, towards desired properties.

Abstract One of the main challenges in materials discovery is efficiently exploring the vast search space for targeted properties as approaches that rely on trial-and-error are impractical. We review how methods from the information sciences enable us to accelerate the search and discovery of new materials. In particular, active learning allows us to effectively navigate the search space iteratively to identify promising candidates for guiding experiments and computations. The approach relies on the use of uncertainties and making predictions from a surrogate model together with a utility function that prioritizes the decision making process on unexplored data. We discuss several utility functions and demonstrate their use in materials science applications, impacting both experimental and computational research. We summarize by indicating generalizations to multiple properties and multifidelity data, and identify challenges, future directions and opportunities in the emerging field of materials informatics.

A key challenge in guiding experiments toward materials with desired properties is to effectively navigate the vast search space comprising the chemistry and structure of allowed compounds. Here, it is shown how the use of machine learning coupled to optimization methods can accelerate the discovery of new Pb-free BaTiO3 (BTO-) based piezoelectrics with large electrostrains. By experimentally comparing several design strategies, it is shown that the approach balancing the trade-off between exploration (using uncertainties) and exploitation (using only model predictions) gives the optimal criterion leading to the synthesis of the piezoelectric (Ba0.84 Ca0.16 )(Ti0.90 Zr0.07 Sn0.03 )O3 with the largest electrostrain of 0.23% in the BTO family. Using Landau theory and insights from density functional theory, it is uncovered that the observed large electrostrain is due to the presence of Sn, which allows for the ease of switching of tetragonal domains under an electric field.

We designed a Pb-free pseudo-binary system, Ba(Sn0.12Ti0.88)O3-x(Ba0.7Ca0.3)O3 (BTS-xBCT), characterized by a phase boundary starting from a tricritical triple point of a paraelectric cubic phase, ferroelectric rhombohedral, and tetragonal phases. The optimal composition BTS-30BCT exhibits a high piezoelectric coefficient d33 ∼ 530 pC/N at room temperature. In view of the recent report of high piezoelectricity in another Pb-free system BZT-BCT (Liu and Ren, Phys. Rev. Lett. 103, 257602 (2009)), which possesses a similar tricritical triple point in the phase diagram, it seems that forming a suitable phase boundary starting from a tricritical triple point could be an effective way to develop high-performance Pb-free piezoelectrics.

There is an urgent demand for high performance Pb-free piezoelectrics to substitute for the current workhorse, the lead zirconate titanate (PZT) family. Recently, a triple point (also tricritical point) type morphotropic phase boundary (MPB) in Pb-free Ba(Zr0.2Ti0.8)O3-x(Ba0.7Ca0.3)TiO3 system has been reported that shows equally as excellent piezoelectricity as soft PZT at room temperature (Liu and Ren6). In the present study, we measured a full set of elastic, piezoelectric, and dielectric properties for the MPB composition, Ba(Zr0.2Ti0.8)O3-50(Ba0.7Ca0.3)TiO3 (BZT-50BCT), by using a resonance method. The resonant method gives piezoelectric properties d33 = 546 pC/N, g33 = 15.3 × 10−3 Vm/N, electromechanical coupling factor k33 = 65%, and the elastic constant s33E = 19.7 × 10−12 m2/N, c33E = 11.3 × 1010 N/m2, which are close to the properties of soft PZT (PZT-5A). Furthermore, the piezoelectric coefficients (k33, d33), the ferroelectric properties (coercive field, remnant polarization), and the elastic constants (s33D, s33E, c33D, c33E) were also determined as a function of temperature ranging from −50 to 60°C. Our results show that the properties are optimal around MPB temperature (room temperature) and decrease with deviations from the MPB temperature. Nevertheless, the piezoelectric coefficient d33 can maintain an appreciable level of 93 pC/N even at −50°C. The high piezoelectric properties can be ascribed to the low polarization anisotropy as well as the elastic softening at MPB.

In this letter, we use transmission electron microscopy to study the microstructure feature of recently reported Pb-free piezoceramic Ba(Zr0.2Ti0.8)O3-x(Ba0.7Ca0.3)TiO3 across its piezoelectricity-optimal morphotropic phase boundary (MPB) by varying composition and temperature, respectively. The domain structure evolutions during such processes show that in MPB regime, the domains become miniaturized down to nanometer size with a domain hierarchy, which coincides with the d33-maximum region. Further convergent beam electron diffraction measurement shows that rhombohedral and tetragonal crystal symmetries coexist among the miniaturized domains. Strong piezoelectricity reported in such a system is due to easy polarization rotation between the coexisting nano-scale tetragonal and rhombohedral domains.

Due to issues with Pb toxicity, there is an urgent need for high performance Pb-free alternatives to Pb-based piezoelectric ceramics. Although pure BaTiO3 material exhibits fairly low piezoelectric coefficients, further designing of such a material system greatly enhances the piezoelectric response by means of domain engineering, defects engineering, as well as phase boundary engineering. Especially after the discovery of a Ba(Zr0.2Ti0.8)O3–x(Ba0.7Ca0.3)TiO3 system with extraordinarily high piezoelectric properties (d33 > 600 pC/N), BaTiO3-based piezoelectric ceramics are considered as one of the promising Pb-free substitutes. In the present contribution, we summarize the idea of designing high property BaTiO3 piezoceramic through domain engineering, defect-doping, as well as morphotropic phase boundary (MPB). In spite of its drawback of low Curie temperature, BaTiO3-based piezoelectric materials can be considered as an excellent model system for exploring the physics of highly piezoelectric materials. The relevant material design strategy in BaTiO3-based materials can provide guidelines for the next generation of Pb-free materials with even better piezoelectric properties that can be anticipated in the near future.

Abstract We compare several adaptive design strategies using a data set of 223 M 2 AX family of compounds for which the elastic properties [bulk (B), shear (G) and Young’s (E) modulus] have been computed using density functional theory. The design strategies are decomposed into an iterative loop with two main steps: machine learning is used to train a regressor that predicts elastic properties in terms of elementary orbital radii of the individual components of the materials; and a selector uses these predictions and their uncertainties to choose the next material to investigate. The ultimate goal is to obtain a material with desired elastic properties in as few iterations as possible. We examine how the choice of data set size, regressor and selector impact the design. We find that selectors that use information about the prediction uncertainty outperform those that don’t. Our work is a step in illustrating how adaptive design tools can guide the search for new materials with desired properties.