Recent experiments indicate that proton irradiation triggers ferromagnetism in originally nonmagnetic graphite samples while He ion bombardment has a much smaller effect. To understand the origin of irradiation-induced magnetism, we have performed spin-polarized density functional theory calculations of the magnetic properties of the defects which are most likely to appear under irradiation vacancies and vacancy-hydrogen complexes. Both defects are magnetic, but as for the latter we find that H adsorption on one of the vacancy dangling bonds gives rise to a magnetic moment double that of the naked vacancy. We show that for small irradiation doses vacancy-hydrogen complexes result in a macroscopic magnetic signal which agrees well with the experimental values.

We have performed plane wave density functional theory calculations of atomic and molecular interstitial defects and oxygen vacancies in monoclinic hafnia $({\mathrm{HfO}}_{2}).$ The atomic structures of singly and doubly positively charged oxygen vacancies, and singly and doubly negatively charged interstitial oxygen atoms and molecules are investigated. We also consider hafnium vacancies, substitutional zirconium, and an oxygen vacancy paired with substitutional zirconium in hafnia. Our results predict that atomic oxygen incorporation is energetically favored over molecular incorporation, and that charged defect species are more stable than neutral species when electrons are available from the hafnia conduction band. The calculated positions of defect levels with respect to the bottom of the silicon conduction band demonstrate that interstitial oxygen atoms and molecules and positively charged oxygen vacancies can trap electrons from silicon.

DScribe is a software package for machine learning that provides popular feature transformations (“descriptors”) for atomistic materials simulations. DScribe accelerates the application of machine learning for atomistic property prediction by providing user-friendly, off-the-shelf descriptor implementations. The package currently contains implementations for Coulomb matrix, Ewald sum matrix, sine matrix, Many-body Tensor Representation (MBTR), Atom-centered Symmetry Function (ACSF) and Smooth Overlap of Atomic Positions (SOAP). Usage of the package is illustrated for two different applications: formation energy prediction for solids and ionic charge prediction for atoms in organic molecules. The package is freely available under the open-source Apache License 2.0. Program Title: DScribe Program Files doi: http://dx.doi.org/10.17632/vzrs8n8pk6.1 Licensing provisions: Apache-2.0 Programming language: Python/C/C++ Supplementary material: Supplementary Information as PDF Nature of problem: The application of machine learning for materials science is hindered by the lack of consistent software implementations for feature transformations. These feature transformations, also called descriptors, are a key step in building machine learning models for property prediction in materials science. Solution method: We have developed a library for creating common descriptors used in machine learning applied to materials science. We provide an implementation the following descriptors: Coulomb matrix, Ewald sum matrix, sine matrix, Many-body Tensor Representation (MBTR), Atom-centered Symmetry Functions (ACSF) and Smooth Overlap of Atomic Positions (SOAP). The library has a python interface with computationally intensive routines written in C or C++. The source code, tutorials and documentation are provided online. A continuous integration mechanism is set up to automatically run a series of regression tests and check code coverage when the codebase is updated.

Significant progress has been made both in experimentation and in theoretical modeling of scanning probe microscopy. The theoretical models used to analyze and interpret experimental scanning probe microscope (SPM) images and spectroscopic data now provide information not only about the surface, but also the probe tip and physical changes occurring during the scanning process. The aim of this review is to discuss and compare the present status of computational modeling of two of the most popular SPM methods---scanning tunneling microscopy and scanning force microscopy---in conjunction with their applications to studies of surface structure and properties with atomic resolution. In the context of these atomic-scale applications, for the scanning force microscope (SFM), this review focuses primarily on recent noncontact SFM (NC-SFM) results. After a brief introduction to the experimental techniques and the main factors determining image formation, the authors consider the theoretical models developed for the scanning tunneling microscope (STM) and the SFM. Both techniques are treated from the same general perspective of a sharp tip interacting with the surface---the only difference being that the control parameter in the STM is the tunneling current and in the SFM it is the force. The existing methods for calculating STM and SFM images are described and illustrated using numerous examples, primarily from the authors' own simulations, but also from the literature. Theoretical and practical aspects of the techniques applied in STM and SFM modeling are compared. Finally, the authors discuss modeling as it relates to SPM applications in studying surface properties, such as adsorption, point defects, spin manipulation, and phonon excitation.

We use ab initio methods to calculate the properties of adatom defects on a graphite surface. By applying a full spin-polarized description to the system we demonstrate that these defects have a magnetic moment of about 0.5micro(B) and also calculate its role in diffusion over the surface. The magnetic nature of these intrinsic carbon defects suggests that it is important to understand their role in the recently observed magnetism in pure carbon systems.

Abstract Boron is a unique element in terms of electron deficiency and Lewis acidity. Incorporation of boron atoms into an aromatic carbon framework offers a wide variety of functionality. However, the intrinsic instability of organoboron compounds against moisture and oxygen has delayed the development. Here, we present boron-doped graphene nanoribbons (B-GNRs) of widths of N =7, 14 and 21 by on-surface chemical reactions with an employed organoboron precursor. The location of the boron dopant is well defined in the centre of the B-GNR, corresponding to 4.8 atom%, as programmed. The chemical reactivity of B-GNRs is probed by the adsorption of nitric oxide (NO), which is most effectively trapped by the boron sites, demonstrating the Lewis acid character. Structural properties and the chemical nature of the NO-reacted B-GNR are determined by a combination of scanning tunnelling microscopy, high-resolution atomic force microscopy with a CO tip, and density functional and classical computations.

Spin-polarized density functional theory has been used to study the properties of vacancies in a graphene sheet and in single-walled carbon nanotubes (SWNTs). For graphene, we find that the vacancies are magnetic and the symmetry of the sheet is broken by the distortion of an atom next to the vacancy site. We also studied vacancies in four armchair SWNTs from (3,3) to (6,6) and six zigzag SWNTs from (5,0) to (10,0). Our calculations demonstrate that vacancies can change the electronic structure of SWNTs, converting some metallic nanotubes to semiconductors and vice versa. Metallic nanotubes with vacancies exhibit ferro- or ferrimagnetism, whereas some semiconducting nanotubes with vacancies show an antiferromagnetic order. The magnetic properties depend on chiralities of the tubes, the configuration of the vacancy and the concentration of the vacancies.

Abstract Catalytic activity of the hydrogen evolution reaction on nanoclusters depends on diverse adsorption site structures. Machine learning reduces the cost for modelling those sites with the aid of descriptors. We analysed the performance of state-of-the-art structural descriptors Smooth Overlap of Atomic Positions, Many-Body Tensor Representation and Atom-Centered Symmetry Functions while predicting the hydrogen adsorption (free) energy on the surface of nanoclusters. The 2D-material molybdenum disulphide and the alloy copper–gold functioned as test systems. Potential energy scans of hydrogen on the cluster surfaces were conducted to compare the accuracy of the descriptors in kernel ridge regression. By having recourse to data sets of 91 molybdenum disulphide clusters and 24 copper–gold clusters, we found that the mean absolute error could be reduced by machine learning on different clusters simultaneously rather than separately. The adsorption energy was explained by the local descriptor Smooth Overlap of Atomic Positions, combining it with the global descriptor Many-Body Tensor Representation did not improve the overall accuracy. We concluded that fitting of potential energy surfaces could be reduced significantly by merging data from different nanoclusters.

Triangulenes as neutral radicals are becoming promising candidates for future applications such as spintronics and quantum technologies. To extend the potential of the advanced materials, it is of importance to control their electronic and magnetic properties by multiple graphitic nitrogen doping. Here, we synthesize triaza[5]triangulene on Au(111) by cyclodehydrogenation, and its derivatives by cleaving C–N bonds. Bond‐resolved scanning tunneling microscopy and scanning tunneling spectroscopy provided detailed structural information and evidence for open‐shell singlet ground state. The antiferromagnetic arrangement of the spins in positively doped triaza[5]triangulene was further confirmed by density function theory calculations. The key aspect of triangulenes with multiple graphitic nitrogen is the extra pz electrons composing the π orbitals, favoring charge transfer to the substrate and changing their low‐energy excitations. Our findings pave the way for the exploration of exotic low‐dimensional quantum phases of matter in heteroatom doped organic systems.

Triangulenes as neutral radicals are becoming promising candidates for future applications such as spintronics and quantum technologies. To extend the potential of the advanced materials, it is of importance to control their electronic and magnetic properties by multiple graphitic nitrogen doping. Here, we synthesize triaza[5]triangulene on Au(111) by cyclodehydrogenation, and its derivatives by cleaving C–N bonds. Bond‐resolved scanning tunneling microscopy and scanning tunneling spectroscopy provided detailed structural information and evidence for open‐shell singlet ground state. The antiferromagnetic arrangement of the spins in positively doped triaza[5]triangulene was further confirmed by density function theory calculations. The key aspect of triangulenes with multiple graphitic nitrogen is the extra pz electrons composing the π orbitals, favoring charge transfer to the substrate and changing their low‐energy excitations. Our findings pave the way for the exploration of exotic low‐dimensional quantum phases of matter in heteroatom doped organic systems.