Graphene nanosheets (GNSs) were prepared from artificial graphite by oxidation, rapid expansion and ultrasonic treatment. The morphology, structure and electrochemical performance of GNSs as anode material for lithium-ion batteries were systematically investigated by high-resolution transmission electron microscope, scanning electron microscope, X-ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy and a variety of electrochemical testing techniques. It was found that GNSs exhibited a relatively high reversible capacity of 672 mA h/g and fine cycle performance. The exchange current density of GNSs increased with the growth of cycle numbers exhibiting the peculiar electrochemical performance.

Abstract As an emerging electrochemical energy storage device, potassium‐ion batteries (PIBs) have drawn growing interest due to the resource‐abundance and low cost of potassium. Graphite‐based materials, as the most common anodes for commercial Li‐ion batteries, have a very low capacity when used an anode for Na‐ion batteries, but they show reasonable capacities as anodes for PIBs. The practical application of graphitic materials in PIBs suffers from poor cyclability, however, due to the large interlayer expansion/shrinkage caused by the intercalation/deintercalation of potassium ions. Here, a highly graphitic carbon nanocage (CNC) is reported as a PIBs anode, which exhibits excellent cyclability and superior depotassiation capacity of 175 mAh g −1 at 35 C. The potassium storage mechanism in CNC is revealed by cyclic voltammetry as due to redox reactions (intercalation/deintercalation) and double‐layer capacitance (surface adsorption/desorption). The present results give new insights into structural design for graphitic anode materials in PIBs and understanding the double‐layer capacitance effect in alkali metal ion batteries.

Mesoporous soft carbon with a high reversible capacity of 331 mA h g⁻¹, excellent rate capability and cycling performance was prepared from mesophase pitch using nano-CaCO₃ as the template for sodium-ion batteries.

We explore in-depth the interfacial interaction between Fe3O4 nanoparticles and graphene nanosheets as well as its impact on the electrochemical performance of Fe3O4/graphene anode materials for lithium-ion batteries. Fe3O4/graphene hybrid materials are prepared by direct pyrolysis of Fe(NO3)3·9H2O on graphene sheets. The interfacial interaction between Fe3O4 and graphene nanosheets is investigated in detail by thermogravimetric and differential scanning calorimetry analysis, Raman spectrum, X-ray photoelectron energy spectrum and Fourier transform infrared spectroscopy. It was found that Fe3O4 nanoparticles disperse homogeneously on graphene sheets, and form strong covalent bond interactions (Fe–O–C bond) with graphene basal plane. The strong covalent links ensure the high specific capacity and long-period cyclic stability of Fe3O4/graphene hybrid electrodes for lithium-ion batteries at high current density. The capacity keeps as high as 796 mAhg−1 after 200 cycles without any fading in comparison with the first reversible capacity at the current density of 500 mAg−1 (ca. 0.6 C). At 1 Ag−1 (ca. 1.3 C), the reversible capacity attains ca. 550 mAhg−1 and 97% of initial capacity is maintained after 300 cycles. This work reveals an important factor affecting the high-rate and cyclic stability of metal oxide anode, and provides an effective way to the design of new anode materials for lithium-ion batteries.

Graphene nanosheets (GNSs) with narrow mesopore distribution around 4 nm were mass-produced from natural graphite via the oxidation and rapid heating processes. The effects of oxidant addition on the morphology, structure and electrochemical performance of GNSs as electrode materials for electric double-layer capacitor (EDLC) were systematically investigated. The electrochemical properties of EDLC were influenced by the specific surface area, pore characteristics, layer stacking and oxygen-containing functional group contents of electrode materials. Deeper oxidation makes graphite possess both higher specific surface area and more graphene edges, which are favorable for the enhancement of capacitive performance of EDLC. The electrodes with freestanding graphene nanosheets prepared by coating method exhibited good rate capability and reversibility at high scan rates (to 250 mV s−1) in electrochemical performances. GNS electrode with specific surface area of 524 m2 g−1 maintained a stable specific capacitance of 150 F g−1 under specific current of 0.1 A g−1 for 500 cycles of charge/discharge.

Multi-walled nitrogen-doped carbon (CNx) nanotubes, synthesized by an aerosol-assistant catalytic chemical vapor deposition technique, were investigated for electrochemical intercalation with lithium. Nanotube morphologies and nitrogen contents in the samples produced from toluene and acetonitrile taken in various proportions were determined by transmission electron microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. It was found that the first discharge capacity of CNx electrodes increases with nitrogen content. The irreversible capacity was partially attributed to pyridinic-like nitrogen atoms, which can strongly bind with Li ions confirmed by result of quantum-chemical calculation. The CNx electrode with the lowest nitrogen content (∼1 at.%) in the considered set of the samples showed the highest reversible capacity 270 mAh g−1 at the current density of 0.2 mA cm−2 and the highest value of exchange current density, suggesting that the electrochemical activity of carbon nanotubes is enhanced by light incorporation of nitrogen atoms.

Abstract Improving the capacitance of carbon materials for supercapacitors without sacrificing their rate performance, especially volumetric capacitance at high mass loadings, is a big challenge because of the limited assessable surface area and sluggish electrochemical kinetics of the pseudocapacitive reactions. Here, it is demonstrated that “self‐doping” defects in carbon materials can contribute to additional capacitance with an electrical double‐layer behavior, thus promoting a significant increase in the specific capacitance. As an exemplification, a novel defect‐enriched graphene block with a low specific surface area of 29.7 m 2 g −1 and high packing density of 0.917 g cm −3 performs high gravimetric, volumetric, and areal capacitances of 235 F g −1 , 215 F cm −3 , and 3.95 F cm −2 (mass loading of 22 mg cm −2 ) at 1 A g −1 , respectively, as well as outstanding rate performance. The resulting specific areal capacitance reaches an ultrahigh value of 7.91 F m −2 including a “self‐doping” defect contribution of 4.81 F m −2 , which is dramatically higher than the theoretical capacitance of graphene (0.21 F m −2 ) and most of the reported carbon‐based materials. Therefore, the defect engineering route broadens the avenue to further improve the capacitive performance of carbon materials, especially for compact energy storage under limited surface areas.

With the increasing use of sodium-ion batteries (SIBs), developing cost-effective anode materials, such as metal oxide, for Na-ion storage is one of the most attractive topics. Due to the obviously larger ion radius of Na than that of Li, most metal oxide electrode materials fail to exhibit the same high performance for SIBs like that of Li-ion batteries. Herein, iron oxide was employed to demonstrate a concept that rationally designing an amorphous structure should be useful to enhance Na-ion storage performance of a metal oxide. Amorphous Fe2O3/graphene composite nanosheets (Fe2O3@GNS) were successfully synthesized by a facile approach as anodes for SIBs. It reveals that amorphous Fe2O3 nanoparticles with an average diameter of 5 nm were uniformly anchored on the surface of graphene nanosheets by the strong C-O-Fe oxygen-bridge bond. Compared to well-crystalline Fe2O3, amorphous Fe2O3@GNS exhibited superior sodium storage properties such as high electrochemical activity, high initial Coulombic efficiency of 81.2%, and good rate performance. At a current density of 100 mA/g, amorphous Fe2O3@GNS composites show a specific capacity of 440 mAh/g, which is obviously higher than the specific capacity of 284 mAh/g of crystalline Fe2O3. Even at a high current density of 2 A/g, amorphous Fe2O3@GNS composites still exhibit a specific capacity as high as 219 mAh/g. The excellent electrochemical performance should be attributed to the amorphous structures of Fe2O3 as well as strongly interfacial interaction between Fe2O3 and GNS, which not only accommodate more electrochemical active sites and provide the more transmission channels for sodium ions but also benefit electron transfer as well as effectively buffer the volume change of host materials during sodiation and desodiation. This concept for designing amorphous iron oxide anodes for SIBs is also expected to facilitate preparation of various amorphous nanostructure of other metal oxides and improve their Na-ion storage performance.