We mechanically exfoliate mono- and few-layers of the transition metal dichalcogenides molybdenum disulfide, molybdenum diselenide, and tungsten diselenide. The exact number of layers is unambiguously determined by atomic force microscopy and high-resolution Raman spectroscopy. Strong photoluminescence emission is caused by the transition from an indirect band gap semiconductor of bulk material to a direct band gap semiconductor in atomically thin form.

Single-photon sources are basic building blocks for quantum communications, processing, and metrology. Solid-state quantum emitters in semiconductors have the potential for robust and reliable generation of photons, and atomically thin transition metal dichalcogenides, such as MoS2, MoSe2, WS2, and WSe2, are a promising new class of two-dimensional semiconductors with a direct optical bandgap in the visible or near-IR. Here, we observe bright and stable single-photon emission from localized excitons in a monolayer of tungsten diselenide (WSe2). The emitters appear at the edges of the flakes and are linearly polarized. The spectral width of their emission is below 120 μeV in a freestanding WSe2 monolayer. Photoluminescence excitation spectroscopy reveals the excitonic nature of the emitters and provides evidence that these single excitons originate from free excitons trapped in local potential wells at the edges of the atomically thin flakes. We find that the emitters can also be deterministically created by scratching the WSe2 monolayer. Their excellent spectral stability implies that these localized single-photon emitters could find application in optoelectronics. Our results light the way to single exciton physics and quantum optics with atomically thin semiconductors.

Bright sources of indistinguishable single photons are strongly needed for the scalability of quantum information processing. Semiconductor quantum dots are promising systems to build such sources. Several works demonstrated emission of indistinguishable photons while others proposed various approaches to efficiently collect them. Here we combine both properties and report on the fabrication of ultrabright sources of indistinguishable single photons, thanks to deterministic positioning of single quantum dots in well-designed pillar cavities. Brightness as high as 0.79±0.08 collected photon per pulse is demonstrated. The indistinguishability of the photons is investigated as a function of the source brightness and the excitation conditions. We show that a two-laser excitation scheme allows reducing the fluctuations of the quantum dot electrostatic environment under high pumping conditions. With this method, we obtain 82±10% indistinguishability for a brightness as large as 0.65±0.06 collected photon per pulse. For quantum technologies to become widespread and scalable, bright sources of indistinguishable single photons are essential. Through deterministic positioning of quantum dots in pillar cavities, Gazzano et al.present a solid-state single-photon source with brightness as large as 0.65 photons per pulse.

Abstract Since their discovery, single-layer semiconducting transition metal dichalcogenides have attracted much attention, thanks to their outstanding optical and mechanical properties. Strain engineering in these two-dimensional materials aims to tune their bandgap energy and to modify their optoelectronic properties by the application of external strain. In this paper, we demonstrate that biaxial strain, both tensile and compressive, can be applied and released in a timescale of a few seconds in a reproducible way on transition metal dichalcogenides monolayers deposited on polymeric substrates. We can control the amount of biaxial strain applied by letting the substrate expand or compress. To do this, we change the substrate temperature and choose materials with a large thermal expansion coefficient. After the investigation of the substrate-dependent strain transfer, we performed micro-differential spectroscopy of four transition metal dichalcogenides monolayers (MoS 2 , MoSe 2 , WS 2 , WSe 2 ) under the application of biaxial strain and measured their optical properties. For tensile strain, we observe a redshift of the bandgap that reaches a value as large as 95 meV/% in the case of single-layer WS 2 deposited on polypropylene. The observed bandgap shifts as a function of substrate extension/compression follow the order MoSe 2 < MoS 2 < WSe 2 < WS 2 . Theoretical calculations of these four materials under biaxial strain predict the same trend for the material-dependent rates of the shift and reproduce well the features observed in the measured reflectance spectra.

Semiconducting transition metal dichalcogenide (TMDC) monolayers have exceptional physical properties. They show bright photoluminescence due to their unique band structure and absorb more than 10% of the light at their excitonic resonances despite their atomic thickness. At room temperature, the width of the exciton transitions is governed by the exciton–phonon interaction leading to strongly asymmetric line shapes. TMDC monolayers are also extremely flexible, sustaining mechanical strain of about 10% without breaking. The excitonic properties strongly depend on strain. For example, exciton energies of TMDC monolayers significantly redshift under uniaxial tensile strain. Here, we demonstrate that the width and the asymmetric line shape of excitonic resonances in TMDC monolayers can be controlled with applied strain. We measure photoluminescence and absorption spectra of the A exciton in monolayer MoSe2, WSe2, WS2, and MoS2 under uniaxial tensile strain. We find that the A exciton substantially narrows and becomes more symmetric for the selenium-based monolayer materials, while no change is observed for atomically thin WS2. For MoS2 monolayers, the line width increases. These effects are due to a modified exciton–phonon coupling at increasing strain levels because of changes in the electronic band structure of the respective monolayer materials. This interpretation based on steady-state experiments is corroborated by time-resolved photoluminescence measurements. Our results demonstrate that moderate strain values on the order of only 1% are already sufficient to globally tune the exciton–phonon interaction in TMDC monolayers and hold the promise for controlling the coupling on the nanoscale.

We experimentally demonstrate the control of the spontaneous emission rate and the radiation pattern of colloidal quantum dots deterministically positioned in a plasmonic patch antenna. The antenna consists of a thin gold microdisk separated from a planar gold layer by a few tens of nanometers thick dielectric layer. The emitters are shown to radiate through the entire patch antenna in a highly directional and vertical radiation pattern. Strong acceleration of spontaneous emission is observed, depending on the antenna geometry. Considering the double dipole structure of the emitters, this corresponds to a Purcell factor up to 80 for dipoles perpendicular to the disk.

Abstract An interesting aspect of 2D materials is the change of their electronic structure with the reduction of thickness. Molybdenum and tungsten‐based transition metal dichalcogenides form an important family of 2D materials, whose members show a thickness‐dependent bandgap and strong light–matter interaction. In this work, the experimental determination of the complex refractive index of 1‐, 2‐, 3‐layer thick MoS 2 , MoSe 2 , WS 2 , and WSe 2 in the range from 400 to 850 nm of the electromagnetic spectrum is reported by using microreflectance spectroscopy and combined with calculations based on the Fresnel equations. It is further provided a comparison with the bulk refractive index values reported in the literature and a discussion of the difference/similarity between our work and the monolayer refractive index available from the literature, finding that the results from different techniques are in good agreement.

Single-photon emitters in monolayer WSe2 are created at the nanoscale gap between two single-crystalline gold nanorods. The atomically thin semiconductor conforms to the metal nanostructure and is bent at the position of the gap. The induced strain leads to the formation of a localized potential well inside the gap. Single-photon emitters are localized there with a precision better than 140 nm.

Two-dimensional inorganic–organic hybrid perovskites are in the limelight due to their potential applications in photonics and optoelectronics. They are environmentally stable, and their various chemical compositions offer a wide range of bandgap energies. Alternatively, crystal deformation enables in situ control over their optical properties. Here, we investigate (C6H9C2H4NH3)2PbI4, a hybrid perovskite whose organic linkers are 2-(1-cyclohexenyl)ethylammonium. Pressure-dependent optical absorption and emission spectroscopy reveal a hysteretic piezochromism that was not reported for other lead iodide-based 2D perovskites. We combine our optical studies with high-pressure X-ray diffraction experiments and first-principles calculations to demonstrate that the deformation of the inorganic lead iodide layers is the main reason for the observed changes in the optical bandgap.