A mononuclear cobalt complex supported by a new type of pentadentate ligand catalyzed the evolution of hydrogen in purely aqueous solution (see picture). This cobalt complex could serve as both electrocatalyst and photocatalyst for efficient evolution of hydrogen. Detailed facts of importance to specialist readers are published as ”Supporting Information”. Such documents are peer-reviewed, but not copy-edited or typeset. They are made available as submitted by the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

In this study, the previously overlooked effects of contaminants' molecular structure on their degradation efficiencies and dominant reactive oxygen species (ROS) in advanced oxidation processes (AOPs) are investigated with a peroxymonosulfate (PMS) activation system selected as the typical AOP system. Averagely, degradation efficiencies of 19 contaminants are discrepant in the CoCaAl-LDO/PMS system with production of SO4•-, •OH, and 1O2. Density functional theory calculations indicated that compounds with high EHOMO, low-energy gap (ΔE = ELUMO - EHOMO), and low vertical ionization potential are more vulnerable to be attacked. Further analysis disclosed that the dominant ROS was the same one when treating similar types of contaminants, namely SO4•-, 1O2, 1O2, and •OH for the degradation of CBZ-like compounds, SAs, bisphenol, and triazine compounds, respectively. This phenomenon may be caused by the contaminants' structures especially the commonly shared or basic parent structures which can affect their effective reaction time and second-order rate constants with ROS, thus influencing the contribution of each ROS during its degradation. Overall, the new insights gained in this study provide a basis for designing more effective AOPs to improve their practical application in wastewater treatment.

Many reagents as electron sacrificers have been recently investigated to induce decomposition of permanganate (KMnO4) to produce highly reactive intermediate Mn species toward oxidation of organic contaminants; however, this strategy meanwhile causes low KMnO4 utilization efficiency. This study surprisingly found that graphite can mediate direct electron transfer from organics (e.g., sulfamethoxazole (SMX)) to KMnO4, resulting in high KMnO4 utilization efficiency, rather than reductive sites of graphite-induced conversion of KMnO4 to highly reactive intermediate Mn species. The galvanic oxidation process (GOP) and comparative experiments of different organic contaminants prove that the KMnO4/graphite system mainly extracts electrons from organic contaminants via a one-electron pathway instead of a two-electron pathway. More importantly, the KMnO4/graphite system has superior reusability, graphite can keep a long-lasting reactivity, and the KMnO4 utilization efficiency elevates significantly after each cycle of graphite. The transformation of SMX in the KMnO4/graphite system mainly includes self-coupling, hydroxylation, oxidation, and hydrolytic reaction. The work will improve insights into the electron-transfer mechanism and unveil the advantages of efficient KMnO4 utilization in the KMnO4-based technologies in environmental remediation.

By embedding Tet nanoparticles in microgels, we developed a dual-drug system for controlled drug delivery to restrain neuroinflammation in SCI.

Alcohols are promising fuels for direct alcohol fuel cells and are common scavengers to identify reactive oxygen species (ROS) in electro-Fenton (EF) systems. However, the side impacts of alcohols on oxygen reduction reactions and ROS generation are controversial due to the complex interactions between electrodes and alcohol-containing electrolytes. Herein, we employed synchrotron-Fourier-transform infrared spectroscopy and electron paramagnetic resonance technologies to directly observe the changes of chemical species and electrochemical properties on the electrode surface. Our studies suggested that alcohols exhibited different limiting degrees on proton (H