We developed lead halide perovskite quantum dot (QD) films with tuned surface chemistry based on A-site cation halide salt (AX) treatments. QD perovskites offer colloidal synthesis and processing using industrially friendly solvents, which decouples grain growth from film deposition, and at present produce larger open-circuit voltages (VOC's) than thin-film perovskites. CsPbI3 QDs, with a tunable bandgap between 1.75 and 2.13 eV, are an ideal top cell candidate for all-perovskite multijunction solar cells because of their demonstrated small VOC deficit. We show that charge carrier mobility within perovskite QD films is dictated by the chemical conditions at the QD-QD junctions. The AX treatments provide a method for tuning the coupling between perovskite QDs, which is exploited for improved charge transport for fabricating high-quality QD films and devices. The AX treatments presented here double the film mobility, enabling increased photocurrent, and lead to a record certified QD solar cell efficiency of 13.43%.

The ability to manipulate quantum dot (QD) surfaces is foundational to their technological deployment. Surface manipulation of metal halide perovskite (MHP) QDs has proven particularly challenging in comparison to that of more established inorganic materials due to dynamic surface species and low material formation energy; most conventional methods of chemical manipulation targeted at the MHP QD surface will result in transformation or dissolution of the MHP crystal. In previous work, we have demonstrated record-efficiency QD solar cells (QDSCs) based on ligand-exchange procedures that electronically couple MHP QDs yet maintain their nanocrystalline size, which stabilizes the corner-sharing structure of the constituent PbI64– octahedra with optoelectronic properties optimal for solar energy conversion. In this work, we employ a variety of spectroscopic techniques to develop a molecular-level understanding of the MHP QD surface chemistry in this system. We individually target both the anionic (oleate) and cationic (oleylammonium) ligands. We find that atmospheric moisture aids the process by hydrolysis of methyl acetate to generate acetic acid and methanol. Acetic acid then replaces native oleate ligands to yield QD surface-bound acetate and free oleic acid. The native oleylammonium ligands remain throughout this film deposition process and are exchanged during a final treatment step employing smaller cations—namely, formamidinium. This final treatment has a narrow processing window; initial treatment at this stage leads to a more strongly coupled QD regime followed by transformation into a bulk MHP film after longer treatment. These insights provide chemical understanding to the deposition of high-quality, electronically coupled MHP QD films that maintain both quantum confinement and their crystalline phase and attain high photovoltaic performance.

All-inorganic cesium lead bromide (CsPbBr3) perovskite quantum dots (QDs) have recently emerged as highly promising solution-processed materials for next-generation light-emitting applications. They combine the advantages of QD and perovskite materials, which makes them an attractive platform for achieving high optical gain with high stability. Here, we report an ultralow lasing threshold (0.39 μJ/cm2) from a hybrid vertical cavity surface emitting laser (VCSEL) structure consisting of a CsPbBr3 QD thin film and two highly reflective distributed Bragg reflectors (DBRs). Temperature dependence of the lasing threshold and long-term stability of the device were also characterized. Notably, the CsPbBr3 QDs provide superior stability and enable stable device operation over 5 h/1.8 × 107 optical pulse excitations under ambient conditions. This work demonstrates the significant potential of CsPbBr3 perovskite QD VCSELs for highly reliable lasers, capable of operating in the short-pulse (femtosecond) and quasi-continuous-wave (nanosecond) regimes.

We investigated and characterized the stability of the power output from methylammonium lead iodide perovskite photovoltaic devices produced with various hole-collecting anode configurations consisting of Au, Ag, MoOx/Au, MoOx/Ag, and MoOx/Al. The unencapsulated devices were operated under constant illumination and constant load conditions in laboratory ambient with periodic current–voltage testing. Although the initial efficiencies of devices were comparable across these configurations, the stability of these devices varied significantly due to subtle differences in the electrode structure. Specifically, we found that devices with MoOx/Al electrodes are more stable than devices with more conventional, and more costly, Au and Ag electrodes. We demonstrate that a thin MoOx layer inhibits decomposition of the perovskite films under illumination in ambient laboratory conditions and greater improvements in device stability are achieved specifically with MoOx/Al electrodes. We investigated the role of the MoOx interlayer in the MoOx/Al electrodes by exploring the effect of relative humidity and the MoOx interlayer thickness on the perovskite solar cell stability.

We report a photolithography‐based technology for patterning quantum dot color converters for micro‐LED displays. A patterning resolution of ~1 µm is achieved. The method can be applied to any color converter materials. Integration of perovskite quantum dots and CdSe/ZnS quantum dots is demonstrated to show the versatility of the technology.