Photocatalysis is the most promising method for achieving artificial photosynthesis, but a bottleneck is encountered in finding materials that could efficiently promote the water splitting reaction. The nontoxicity, low cost, and versatility of photocatalysts make them especially attractive for this application. This study demonstrates that small amounts of α‐Fe 2 O 3 nanosheets can actively promote exfoliation of g‐C 3 N 4 , producing 2D hybrid that exhibits tight interfaces and an all‐solid‐state Z‐scheme junction. These nanostructured hybrids present a high H 2 evolution rate >3 × 10 4 µmol g ‐1 h ‐1 and external quantum efficiency of 44.35% at λ = 420 nm, the highest value so far reported among the family of g‐C 3 N 4 photocatalysts. Besides effectively suppressing the recombination of electron–hole pairs, this Z‐scheme junction also exhibits activity toward overall water splitting without any sacrificial donor. The proposed synthetic route for controlled production of 2D g‐C 3 N 4 ‐based structures provides a scalable alternative toward the development of highly efficient and active photocatalysts.

The development of nonprecious metal based electrocatalysts for hydrogen evolution reaction (HER) has received increasing attention over recent years. Previous studies have established Mo2C as a promising candidate. Nevertheless, its preparation requires high reaction temperature, which more than often causes particle sintering and results in low surface areas. In this study, we show supporting Mo2C nanoparticles on the three-dimensional scaffold as a possible solution to this challenge and develop a facile two-step preparation method for ∼3 nm Mo2C nanoparticles uniformly dispersed on carbon microflowers (Mo2C/NCF) via the self-polymerization of dopamine. The resulting hybrid material possesses large surface areas and a fully open and accessible structure with hierarchical order at different levels. MoO42– was found to play an important role in inducing the formation of this morphology presumably via its strong chelating interaction with the catechol groups of dopamine. Our electrochemical evaluation demonstrates that Mo2C/NCF exhibits excellent HER electrocatalytic performance with low onset overpotentials, small Tafel slopes, and excellent cycling stability in both acidic and alkaline solutions.

Electrochemical reduction of CO2 represents a possible solution for transforming atmospheric CO2 to value-added chemicals such as CO or hydrocarbons, but so far it has been hampered by the lack of suitable electrocatalysts. In this work, we design a type of organic-inorganic hybrid material by template-directed polymerization of cobalt phthalocyanine on carbon nanotubes for a high-performance CO2 reduction reaction. Compared with molecular phthalocyanines, the polymeric form of phthalocyanines supported on the conductive scaffold exhibits an enlarged electrochemically active surface area and improved physical and chemical robustness. Experimental results show that our hybrid electrocatalyst can selectively reduce CO2 to CO with a large faradic efficiency (∼90%), exceptional turnover frequency (4,900 hr−1 at η = 0.5 V), and excellent long-term durability. These metrics are superior to those of most of its organic or inorganic competitors. Its high electrocatalytic activity is also supported by density functional theory calculations.

Abstract Electrochemical reduction of CO 2 provides an opportunity to reach a carbon‐neutral energy recycling regime, in which CO 2 emissions from fuel use are collected and converted back to fuels. The reduction of CO 2 to CO is the first step toward the synthesis of more complex carbon‐based fuels and chemicals. Therefore, understanding this step is crucial for the development of high‐performance electrocatalyst for CO 2 conversion to higher order products such as hydrocarbons. Here, atomic iron dispersed on nitrogen‐doped graphene (Fe/NG) is synthesized as an efficient electrocatalyst for CO 2 reduction to CO. Fe/NG has a low reduction overpotential with high Faradic efficiency up to 80%. The existence of nitrogen‐confined atomic Fe moieties on the nitrogen‐doped graphene layer is confirmed by aberration‐corrected high‐angle annular dark‐field scanning transmission electron microscopy and X‐ray absorption fine structure analysis. The Fe/NG catalysts provide an ideal platform for comparative studies of the effect of the catalytic center on the electrocatalytic performance. The CO 2 reduction reaction mechanism on atomic Fe surrounded by four N atoms (Fe–N 4 ) embedded in nitrogen‐doped graphene is further investigated through density functional theory calculations, revealing a possible promotional effect of nitrogen doping on graphene.

Electronic regulation of Mo₂C and thus intrinsically improved HER activity via balanced Volmer and Heyrovsky/Tafel steps.

There has been a continuous call for active, durable, and low‐cost electrocatalysts for a range of energy applications. Among many different nonprecious metal based candidates, transition metal nanoparticles encapsulated in graphene layers have gained increasing attention over recent years. In this study, it is demonstrated that metallic cobalt nanoparticles sheathed by multilayered nitrogen‐enriched graphene shells can be facilely prepared using cobalt‐containing Prussian blue colloids as the single precursor. These metallic cobalt cores can be readily leached out by HCl treatment, resulting in hollow graphene spheres. Products with or without acid leaching exhibit great bifunctional activities for electrocatalytic oxygen reduction and hydrogen evolution in both alkaline and acidic electrolytes. Most importantly, it is found that the removal of the metallic cores does not deteriorate but rather enhances the electrocatalytic performance. Based on this and other experimental observations, Co‐N‐C moieties are proposed as the catalytically active sites. At last, it is shown that these catalysts can be employed as the air catalyst of primary zinc–air batteries with excellent current density, power density, and operation durability.

The generation of chemical fuel in the form of molecular H2 via the electrolysis of water is regarded to be a promising approach to convert incident solar power into an energy storage medium. Highly efficient and cost-effective catalysts are required to make such an approach practical on a large scale. Recently, a number of amorphous hydrogen evolution reaction (HER) catalysts have emerged that show promise in terms of scalability and reactivity, yet remain poorly understood. In this work, we utilize Raman spectroscopy and X-ray absorption spectroscopy (XAS) as a tool to elucidate the structure and function of an amorphous cobalt sulfide (CoSx) catalyst. Ex situ measurements reveal that the as-deposited CoSx catalyst is composed of small clusters in which the cobalt is surrounded by both sulfur and oxygen. Operando experiments, performed while the CoSx is catalyzing the HER, yield a molecular model in which cobalt is in an octahedral CoS2-like state where the cobalt center is predominantly surrounded by a first shell of sulfur atoms, which, in turn, are preferentially exposed to electrolyte relative to bulk CoS2. We surmise that these CoS2-like clusters form under cathodic polarization and expose a high density of catalytically active sulfur sites for the HER.

The preparation of high-quality graphite-like phase carbon nitride (g-C3N4) films is challenging, which limits the potential optoelectronic and photocatalytic applications. Here, we report the growth of crystalline g-C3N4 films with thicknesses of approximately 100–200 nm on the indium tin oxide substrates by chemical vapor deposition. The films show high crystalline quality and uniformity as suggested by the appearance of interference fringes in the transmission spectra and the existence of exciton peak. The optimized growth conditions for high-quality g-C3N4 films deposition have been obtained through combined optical characterizations and detailed electronic structure analyses using x-ray spectroscopies. The as-grown g-C3N4 films exhibit a bandgap value of 3.05 eV as well as an enhanced fluorescence lifetime of ∼12.43 ns. By adding thiourea to the melamine precursors, N vacancies have been formed in the main heptazine structure, achieving the modulation of the bandgap and the promoted carrier separation. This work provides guidelines for understanding the property–structure relationships during g-C3N4 film deposition. The deposition of high crystallinity g-C3N4 films therein further extends the applications in the fields of optoelectronic and photocatalytic devices.

The multiple magneto-/electrical quantum transitions discovered with