The development of lead-free ceramics for electrostatic energy storage has attracted great interest because of the growing environmental concerns. Despite the extensive exploration, the unsuccess in synergistically optimizing both energy density and efficiency of polycrystalline materials is the major hurdle for their practical applications. Herein, Bi(Mg0.5Zr0.5)O3-modified BaTiO3 lead-free relaxor ferroelectric ceramics are demonstrated to be viable candidates for energy storage. The materials can simultaneously deliver a high recoverable energy density of 2.9 J cm−3 and a high energy efficiency of 86.8%, which are enhanced by 625% and 156% over those of unmodified BaTiO3, while keeping insensitive to thermal stimulus over 30–150 °C. It is unveiled that the incorporation of Bi(Mg0.5Zr0.5)O3 favors the formation of polar nanoregions (PNRs), as evidenced by transmission electron microscope and piezoresponse force microscopy, which increases the threshold field to induce long range order and decreases the stability thereof, contributing to the more linear-towards polarization behavior. The dynamic PNRs along with the decreased grain size, increased bulk density, and consequently enhanced dielectric breakdown strength (301.4 kV cm−1) are responsible for the superior energy storage performance of Bi(Mg0.5Zr0.5)O3-modified BaTiO3 ceramics. This work opens up a new avenue to tailor lead-free dielectrics toward high energy storage performance for electrical energy storage.

Abstract The synaptic weight modification depends not only on interval of the pre‐/postspike pairs according to spike‐timing dependent plasticity (classical pair‐STDP), but also on the timing of the preceding spike (triplet‐STDP). Triplet‐STDP reflects the unavoidable interaction of spike pairs in natural spike trains through the short‐term suppression effect of preceding spikes. Second‐order memristors with one state variable possessing short‐term dynamics work in a way similar to the biological system. In this work, the suppression triplet‐STDP learning rule is faithfully demonstrated by experiments and simulations using second‐order memristors. Furthermore, a leaky‐integrate‐and‐fire (LIF) neuron is simulated using a circuit constructed with second‐order memristors. Taking the advantage of the LIF neuron, various neuromimetic dynamic processes, including local graded potential leaking out, postsynaptic impulse generation and backpropagation, and synaptic weight modification according to the suppression triplet‐STDP rule, are realized. The realized weight‐dependent pair‐ and triplet‐STDP rules are clearly in line with findings in biology. The physically realized triplet‐STDP rule is powerful in developing direction and speed selectivity for complex pattern recognition and tracking tasks. These scalable artificial synapses and neurons realized in second‐order memristors can intrinsically capture the neuromimetic dynamic processes; they are the promising building blocks for constructing brain‐inspired computation systems.

We demonstrate that the energy storage performance of 0.85BaTiO 3 -0.15Bi(Mg 0.5 Zr 0.5 )O 3 films has been significantly enhanced by designing film microstructure, providing a practical avenue for developing high-performance dielectric film capacitors.