Abstract High‐entropy (HE) oxides have become increasingly popular as electromagnetic wave‐absorbing materials owing to their customizable structure and unique HE effects. However, the weak loss property of single‐phase HE ceramics and the approaches implemented to improve them based on semi‐empirical rules severely limit their development. Herein, two biphasic HE oxides are prepared by simple sintering to realize accurate regulation of crystal phases and structural defects. It is verified that HE effects cause various defects that are beneficial for microwave dissipation within complex‐phase ceramics. In spinel/perovskite HE oxides, around the interface of spinel (111) and perovskite (110) planes, notable stress concentrations and lattice distortions are directly observed, inducing numerous point defects and stacking faults. Interestingly, besides the existing heterogeneous interface of rock salt (220)/spinel (220) plane and defects, rock salt/spinel HE oxides enabled synergistic effects via the precise regulation of components’ phase. Driven by structural defects and multi‐phases in HE complexes, the intense polarization is evidently found, confirmed by the first‐principles calculations. Accordingly, the two complex‐phase HE oxides demonstrate excellent microwave absorption performance, and the minimal reflection loss of −54.5 dB is achieved. Therefore, this study provides valuable guidelines for the design of microwave absorbers using HE oxides.

High-entropy oxides (HEOs), which incorporate multiple-principal cations into single-phase crystals and interact with diverse metal ions, extend the border for available compositions and unprecedented properties. Herein, a high-entropy-stabilized (Ca0.2 Sr0.2 Ba0.2 La0.2 Pb0.2 )TiO3 perovskite is reported, and the effective absorption bandwidth (90% absorption) improves almost two times than that of BaTiO3 . The results demonstrate that the regulation of entropy configuration can yield significant grain boundaries, oxygen defects, and an ultradense distorted lattice. These characteristics give rise to strong interfacial and defect-induced polarizations, thus synergistically contributing to the dielectric attenuation performance. Moreover, the large strains derived from the strong lattice distortions in the high-entropy perovskite offer varied transport for electron carriers. The high-entropy-enhanced positive/negative charges accumulation around grain boundaries and strain-concentrated location, quantitatively validated by electron holography, results in unusual dielectric polarization loss. This study opens up an effective avenue for designing strong microwave absorption materials to satisfy the increasingly demanding requirements of advanced and integrated electronics. This work also offers a paradigm for improving other interesting properties for HEOs through entropy engineering.

Abstract Niobates are promising all-climate Li + -storage anode material due to their fast charge transport, large specific capacities, and resistance to electrolyte reaction. However, their moderate unit-cell-volume expansion (generally 5%–10%) during Li + storage causes unsatisfactory long-term cyclability. Here, “zero-strain” NiNb 2 O 6 fibers are explored as a new anode material with comprehensively good electrochemical properties. During Li + storage, the expansion of electrochemical inactive NiO 6 octahedra almost fully offsets the shrinkage of active NbO 6 octahedra through reversible O movement. Such superior volume-accommodation capability of the NiO 6 layers guarantees the “zero-strain” behavior of NiNb 2 O 6 in a broad temperature range (0.53%//0.51%//0.74% at 25// − 10//60 °C), leading to the excellent cyclability of the NiNb 2 O 6 fibers (92.8%//99.2% // 91.1% capacity retention after 1000//2000//1000 cycles at 10C and 25// − 10//60 °C). This NiNb 2 O 6 material further exhibits a large reversible capacity (300//184//318 mAh g −1 at 0.1C and 25// − 10//60 °C) and outstanding rate performance (10 to 0.5C capacity percentage of 64.3%//50.0%//65.4% at 25// − 10//60 °C). Therefore, the NiNb 2 O 6 fibers are especially suitable for large-capacity, fast-charging, long-life, and all-climate lithium-ion batteries.

One-dimensional (1D) core-shell heterostructures with uniquely abundant interfacial polarization are ideal candidates for the high-performance electromagnetic (EM) materials. However, designing new 1D core-shell architectures for enhanced microwave absorption (MA) properties...

Metal-ion batteries (such as lithium-ion batteries) are very popular energy-storage devices nowadays. However, low temperatures cause their poor electrochemical kinetics and performance, significantly limiting their wide applications in cold environments. Here, we propose that electrochemical energy-storage materials with negative-thermal-expansion (NTE) behavior can enable good low-temperature electrochemical performance, which becomes a new strategy to tackle the low-temperature issues of metal-ion batteries. LiTi2(PO4)3 (LTP) with an a-direction thermal expansion coefficient of -1.1 × 10-7 K-1 is used as a model material. As the temperature decreases, the transverse vibration of O atoms not only increases the transverse distances among O atoms connected to Li/Ti atoms, but also widens the Li+-transport channels and enlarges Li+-insertion sites along the [12 -1] direction, which are mainly controlled by the lattice parameter a. Consequently, carbon-coated LTP (C-LTP) retains good electrochemical performance at -10 °C, including fast Li+ diffusivity (84% of that at 25 °C), large capacity (96% of the theoretical capacity), and superior rate capability (83% capacity retention at 5C vs. 0.5C). Moreover, the more open crystal structure of LTP at the lower temperature allows smaller maximum unit-cell-volume expansion, resulting in better cycling stability of C-LTP at -10 °C (96.8% capacity retention over 1000 cycles at 2C).

Metal‐ion batteries (such as lithium‐ion batteries) are very popular energy‐storage devices nowadays. However, low temperatures cause their poor electrochemical kinetics and performance, significantly limiting their wide applications in cold environments. Here, we propose that electrochemical energy‐storage materials with negative‐thermal‐expansion (NTE) behavior can enable good low‐temperature electrochemical performance, which becomes a new strategy to tackle the low‐temperature issues of metal‐ion batteries. LiTi2(PO4)3 (LTP) with an a‐direction thermal expansion coefficient of −1.1 × 10−7 K−1 is used as a model material. As the temperature decreases, the transverse vibration of O atoms not only increases the transverse distances among O atoms connected to Li/Ti atoms, but also widens the Li+‐transport channels and enlarges Li+‐insertion sites along the [12 ‐1] direction, which are mainly controlled by the lattice parameter a. Consequently, carbon‐coated LTP (C‐LTP) retains good electrochemical performance at −10 °C, including fast Li+ diffusivity (84% of that at 25 °C), large capacity (96% of the theoretical capacity), and superior rate capability (83% capacity retention at 5C vs. 0.5C). Moreover, the more open crystal structure of LTP at the lower temperature allows smaller maximum unit‐cell‐volume expansion, resulting in better cycling stability of C‐LTP at −10 °C (96.8% capacity retention over 1000 cycles at 2C).

Abstract Dielectric oxides with robust relaxation responses are fundamental for electronic devices utilized in energy absorption, conversion, and storage. However, the structural origins governing the dielectric response remain elusive due to the involvement of atomically complex compositional and structural environments. Herein, configurational entropy is introduced as a regulatory factor to precisely control the structural heterogeneity in representative perovskite dielectric oxides. Through advanced structural and electric field visualization studies, a novel quantitative relationship is established between atomic‐level structural disorder‐induced electric field polarization and macroscopic dielectric properties. The results indicate that the degree of atomic delocalization in perovskite oxides exhibits a near‐parabolic trend with increasing entropy, reaching a maximum in medium‐entropy perovskite. Correspondingly, the atomic electric field vectors display significant asymmetrical distribution, thus greatly enhancing angstrom‐scale electric field polarization. Then, it is experimentally proven that entropy‐driven electric polarization can improve the dielectric relaxation behavior characterized by broader frequency and stronger intensity of electromagnetic energy absorption, with improvements of approximately 160% and 413% compared to structurally homogeneous control. This study unveils the quantitative correlation between angstrom‐scale electric field polarization and dielectric response in perovskite oxides, offering a novel perspective for exploring the structure–property relationship in dielectric materials.