SCISAT‐1, also known as the Atmospheric Chemistry Experiment (ACE), is a Canadian satellite mission for remote sensing of the Earth's atmosphere. It was launched into low Earth circular orbit (altitude 650 km, inclination 74°) on 12 Aug. 2003. The primary ACE instrument is a high spectral resolution (0.02 cm −1 ) Fourier Transform Spectrometer (FTS) operating from 2.2 to 13.3 μm (750–4400 cm −1 ). The satellite also features a dual spectrophotometer known as MAESTRO with wavelength coverage of 285–1030 nm and spectral resolution of 1–2 nm. A pair of filtered CMOS detector arrays records images of the Sun at 0.525 and 1.02 μm. Working primarily in solar occultation, the satellite provides altitude profile information (typically 10–100 km) for temperature, pressure, and the volume mixing ratios for several dozen molecules of atmospheric interest, as well as atmospheric extinction profiles over the latitudes 85°N to 85°S. This paper presents a mission overview and some of the first scientific results.

Abstract. Atmospheric remote sounding from satellites is an essential component of the observational strategy deployed to monitor atmospheric pollution and changing composition. The IASI nadir looking thermal infrared sounder onboard MetOp will provide 15 years of global scale observations for a series of key atmospheric species, with unprecedented spatial sampling and coverage. This paper gives an overview of the instrument's capability for measuring atmospheric composition in the perspective of chemistry and air quality. The assessment is made in terms of species, accuracy and vertical information. Global distributions are presented for CO, CH4, O3 (total and tropospheric), HNO3, NH3, and volcanic SO2. Local distributions of organic species measured during fire events, such as C2H4, CH3OH, HCOOH, and PAN are also shown. For each species or process, the link is made to specialized papers in this issue.

Abstract. An eight-year long reanalysis of atmospheric composition data covering the period 2003–2010 was constructed as part of the FP7-funded Monitoring Atmospheric Composition and Climate project by assimilating satellite data into a global model and data assimilation system. This reanalysis provides fields of chemically reactive gases, namely carbon monoxide, ozone, nitrogen oxides, and formaldehyde, as well as aerosols and greenhouse gases globally at a horizontal resolution of about 80 km for both the troposphere and the stratosphere. This paper describes the assimilation system for the reactive gases and presents validation results for the reactive gas analysis fields to document the data set and to give a first indication of its quality. Tropospheric CO values from the MACC reanalysis are on average 10–20% lower than routine observations from commercial aircrafts over airports through most of the troposphere, and have larger negative biases in the boundary layer at urban sites affected by air pollution, possibly due to an underestimation of CO or precursor emissions. Stratospheric ozone fields from the MACC reanalysis agree with ozonesondes and ACE-FTS data to within ±10% in most seasons and regions. In the troposphere the reanalysis shows biases of −5% to +10% with respect to ozonesondes and aircraft data in the extratropics, but has larger negative biases in the tropics. Area-averaged total column ozone agrees with ozone fields from a multi-sensor reanalysis data set to within a few percent. NO2 fields from the reanalysis show the right seasonality over polluted urban areas of the NH and over tropical biomass burning areas, but underestimate wintertime NO2 maxima over anthropogenic pollution regions and overestimate NO2 in northern and southern Africa during the tropical biomass burning seasons. Tropospheric HCHO is well simulated in the MACC reanalysis even though no satellite data are assimilated. It shows good agreement with independent SCIAMACHY retrievals over regions dominated by biogenic emissions with some anthropogenic input, such as the eastern US and China, and also over African regions influenced by biogenic sources and biomass burning.

Through its important role in the formation of particulate matter, atmospheric ammonia affects air quality and has implications for human health and life expectancy1,2. Excess ammonia in the environment also contributes to the acidification and eutrophication of ecosystems3–5 and to climate change6. Anthropogenic emissions dominate natural ones and mostly originate from agricultural, domestic and industrial activities7. However, the total ammonia budget and the attribution of emissions to specific sources remain highly uncertain across different spatial scales7–9. Here we identify, categorize and quantify the world’s ammonia emission hotspots using a high-resolution map of atmospheric ammonia obtained from almost a decade of daily IASI satellite observations. We report 248 hotspots with diameters smaller than 50 kilometres, which we associate with either a single point source or a cluster of agricultural and industrial point sources—with the exception of one hotspot, which can be traced back to a natural source. The state-of-the-art EDGAR emission inventory10 mostly agrees with satellite-derived emission fluxes within a factor of three for larger regions. However, it does not adequately represent the majority of point sources that we identified and underestimates the emissions of two-thirds of them by at least one order of magnitude. Industrial emitters in particular are often found to be displaced or missing. Our results suggest that it is necessary to completely revisit the emission inventories of anthropogenic ammonia sources and to account for the rapid evolution of such sources over time. This will lead to better health and environmental impact assessments of atmospheric ammonia and the implementation of suitable nitrogen management strategies. Satellite observations reveal over 200 ammonia hotspots associated with agricultural and industrial point sources, which emit much larger quantities of ammonia to the atmosphere than previously thought.

Abstract. Ammonia (NH3) emissions in the atmosphere have increased substantially over the past decades, largely because of intensive livestock production and use of fertilizers. As a short-lived species, NH3 is highly variable in the atmosphere and its concentration is generally small, except near local sources. While ground-based measurements are possible, they are challenging and sparse. Advanced infrared sounders in orbit have recently demonstrated their capability to measure NH3, offering a new tool to refine global and regional budgets. In this paper we describe an improved retrieval scheme of NH3 total columns from the measurements of the Infrared Atmospheric Sounding Interferometer (IASI). It exploits the hyperspectral character of this instrument by using an extended spectral range (800–1200 cm−1) where NH3 is optically active. This scheme consists of the calculation of a dimensionless spectral index from the IASI level1C radiances, which is subsequently converted to a total NH3 column using look-up tables built from forward radiative transfer model simulations. We show how to retrieve the NH3 total columns from IASI quasi-globally and twice daily above both land and sea without large computational resources and with an improved detection limit. The retrieval also includes error characterization of the retrieved columns. Five years of IASI measurements (1 November 2007 to 31 October 2012) have been processed to acquire the first global and multiple-year data set of NH3 total columns, which are evaluated and compared to similar products from other retrieval methods. Spatial distributions from the five years data set are provided and analyzed at global and regional scales. In particular, we show the ability of this method to identify smaller emission sources than those previously reported, as well as transport patterns over the ocean. The five-year time series is further examined in terms of seasonality and interannual variability (in particular as a function of fire activity) separately for the Northern and Southern Hemispheres.

China is a global hotspot of atmospheric ammonia (NH3) emissions and, as a consequence, very high nitrogen (N) deposition levels are documented. However, previous estimates of total NH3 emissions in China were much lower than inference from observed deposition values would suggest, highlighting the need for further investigation. Here, we reevaluated NH3 emissions based on a mass balance approach, validated by N deposition monitoring and satellite observations, for China for the period of 2000 to 2015. Total NH3 emissions in China increased from 12.1 ± 0.8 Tg N yr–1 in 2000 to 15.6 ± 0.9 Tg N yr–1 in 2015 at an annual rate of 1.9%, which is approximately 40% higher than existing studies suggested. This difference is mainly due to more emission sources now having been included and NH3 emission rates from mineral fertilizer application and livestock having been underestimated previously. Our estimated NH3 emission levels are consistent with the measured deposition of NHx (including NH4+ and NH3) on land (11–14 Tg N yr–1) and the substantial increases in NH3 concentrations observed by satellite measurements over China. These findings substantially improve our understanding on NH3 emissions, implying that future air pollution control strategies have to consider the potentials of reducing NH3 emission in China.

Abstract. To mitigate the impact of greenhouse gas (GHG) and air pollutant emissions, it is of utmost importance to understand where emissions occur. In the real world, atmospheric pollutants are produced by various human activities from point sources (e.g. power plants and industrial facilities) but also from diffuse sources (e.g. residential activities and agriculture). However, as tracking all these single sources of emissions is practically impossible, emission inventories are typically compiled using national-level statistics by sector, which are then downscaled at the grid-cell level using spatial information. In this work, we develop high-spatial-resolution proxies for use in downscaling the national emission totals for all world countries provided by the Emissions Database for Global Atmospheric Research (EDGAR). In particular, in this paper, we present the latest EDGAR v8.0 GHG, which provides readily available emission data at different levels of spatial granularity, obtained from a consistently developed GHG emission database. This has been achieved through the improvement and development of high-resolution spatial proxies that allow for a more precise allocation of emissions over the globe. A key novelty of this work is the potential to analyse subnational GHG emissions over the European territory and also over the United States, China, India, and other high-emitting countries. These data not only meet the needs of atmospheric modellers but can also inform policymakers working in the field of climate change mitigation. For example, the EDGAR GHG emissions at the NUTS 2 level (Nomenclature of Territorial Units for Statistics level 2) over Europe contribute to the development of EU cohesion policies, identifying the progress of each region towards achieving the carbon neutrality target and providing insights into the highest-emitting sectors. The data can be accessed at https://doi.org/10.2905/b54d8149-2864-4fb9-96b9-5fd3a020c224 specifically for EDGAR v8.0 (Crippa et al., 2023a) and https://doi.org/10.2905/D67EEDA8-C03E-4421-95D0-0ADC460B9658 for the subnational dataset (Crippa et al., 2023b).

Abstract. During the 2020 austral summer, the pristine atmosphere of the southwest Indian Ocean (SWIO) basin experienced significant perturbations. This study examines the variability of aerosols and carbon monoxide (CO) over this remote oceanic region and investigates the underlying processes in the upper troposphere–lower stratosphere (UT-LS). Aerosol profiles in January and February 2020 revealed a multi-layer structure in the tropical UT-LS. Numerical models – the FLEXible PARTicle dispersion model (FLEXPART) and the Modèle Isentropique de transport Mésoéchelle de l'Ozone Stratosphérique par Advection (MIMOSA) – indicated that the lower-stratospheric aerosol content was influenced by the intense and persistent stratospheric aerosol layer generated during the 2019–2020 extreme Australian bushfire events. A portion of this layer was transported eastward by prevailing easterly winds, leading to increased aerosol extinction profiles over Réunion on 27 and 28 January. Analysis of advected potential vorticity revealed isentropic transport of air masses containing Australian biomass burning aerosols from extratropical latitudes to Réunion at the 400 K isentropic level on 28 January. Interestingly, we found that biomass burning (BB) activity in eastern Africa, though weak during this season, significantly influenced (contributed up to 90 % of) the vertical distribution of CO and aerosols in the upper troposphere over the SWIO basin. Ground-based observations at Réunion confirmed the simultaneous presence of African and Australian aerosol layers. This study provides the first evidence of African BB emissions impacting the CO and aerosol distribution in the upper troposphere over the SWIO basin during the convective season.