Conventional thermoset shape memory polymers can maintain a stable permanent shape, but the intrinsically chemical cross-linking leads to shape that cannot be altered. In this paper, we prepared shape memory graphene-vitrimer composites whose shape can be randomly changed via dynamic covalent transesterification reaction. Consecutive shape memory cycles indicate stable shape memory with undetected strain shift and constant shape fixity and recovery values (Rf > 99%, Rr > 98%). Quantitative characterization of shape reconfiguration by dynamic mechanical thermal analysis (DMA) shows prime reconfigurable behavior with shape retention ratio of 100%. Thus, the arbitrary 2D or 3D newly permanent shape can be easily obtained from a simple plain sample by facile thermal treatment at 200 °C above transesterification temperature (Tv). Besides, it is found that graphene-vitrimers show a ductile fracture in tensile test with a large breaking strain and classical yield phenomenon because of the well-dispersed graphene sheets in the vitrimer that endow effective stress transfer. As the graphene loading increases from 0% to 1%, the yield strength and breaking stain increase from 12.0 MPa and 6% to 22.9 MPa and 44%, respectively. In addition, graphene also serves as energy convertor to convert near-infrared (NIR) irradiation into thermal energy to induce a helix shape sample that is recovered totally within 80 s sequent NIR irradiation. These dual-triggered and reconfigurable shape memory graphene-vitrimers are expected to significantly simplify processing of complex shape and broaden the applications of shape memory polymers.

In materials science, achieving polymers that possess both high strength and high toughness—traditionally seen as contradictory properties—remains a significant challenge. In this study, a poly (urethane-imide-urea) (PUIU) was synthesized, featuring soft, hard, and rigid segment groups alternately distributed along the main chain. By integrating a polyurethane (PU) prepolymer, urea, and imide, with the PU prepolymer acting as the soft segment to confer malleability, urea-formed hydrogen bonds serving as the hard segment to provide toughness, and imide acting as the rigid segment to enhance material strength. The synergistic effects of these elements result in an elastomer with outstanding strength (70.1 ± 2.6 MPa), high elongation at break (1813.9 ± 76.0 %), and high toughness (420.4 ± 22.3MJ/m−3(−|-)). Furthermore, it demonstrates superior fatigue, tear, and wear resistance. Through a blend of simulation and experimentation, we uncover the reasons behind its high performance. This study demonstrates the feasibility of preparing an elastomer that combines softness, hardness, and rigidity, meanwhile, achieving a balance between strength and toughness, thereby offering valuable theoretical guidance for the integration of high strength and high toughness.

Exploring the tribological mechanism of the shape memory polymers plays an important role in designing intelligent lubricating materials. Here, a series of shape memory polyurea (PUA)/polyimide (PI) were prepared and their tribological performance were investigated. The result showed that the friction and wear of PUA/PI were higher at shape memory transition temperature (Ttrans) than at 200 ℃ and room temperature (RT). However, introducing PUA units into PI enhanced its shape memory stability and tribological performance. SEM and XPS analysis revealed that introducing PUA promoted the formation of polymer-based tribofilm. Molecular dynamics simulations further illustrated that the high relative atomic concentration of PUA/6PI at the sliding interface improves the bonding between the tribofilm and the counterpart, thereby improving overall tribological performance.