The PLUMED consortium unifies developers and contributors to PLUMED, an open-source library for enhanced-sampling, free-energy calculations and the analysis of molecular dynamics simulations. Here, we outline our efforts to promote transparency and reproducibility by disseminating protocols for enhanced-sampling molecular simulations.

Precise characterization of the supercritical CO2–water interface under high pressure and temperature conditions is crucial for the geological storage of carbon dioxide (CO2) in deep saline aquifers. Molecular dynamics (MD) simulations offer a valuable approach to gaining insight into the CO2–water interface at a microscopic level. However, no attempt has been made to characterize the CO2–water interface with the accuracy afforded by ab initio calculations. In this study, we performed ab initio MD (AIMD) simulations to investigate the structural and dynamical properties of the CO2–water interface, comparing the results with those obtained from classical force-field MD (FF-MD) simulations. Molecular orientation at the interface was well reproduced in both AIMD and FF-MD simulations. Characteristic structural fluctuations of water at the interface were unveiled by applying multidimensional scaling and time-dependent principal component analysis to the AIMD trajectories; however, they were not prominent in the FF-MD simulations. Furthermore, our study demonstrated a marked difference in the residence time of molecules in the interface region between AIMD and FF-MD simulations, indicating that time-dependent properties of the CO2–water interface strongly depend on the description of the intermolecular forces.