Organic sodium-ion batteries (SIBs) are potential alternatives of current commercial inorganic lithium-ion batteries for portable electronics (especially wearable electronics) because of their low cost and flexibility, making them possible to meet the future flexible and large-scale requirements. However, only a few organic SIBs have been reported so far, and most of them either were tested in a very slow rate or suffered significant performance degradation when cycled under high rate. Here, we are focusing on the molecular design for improving the battery performance and addressing the current challenge of fast-charge and -discharge. Through reasonable molecular design strategy, we demonstrate that the extension of the π-conjugated system is an efficient way to improve the high rate performance, leading to much enhanced capacity and cyclability with full recovery even after cycled under current density as high as 10 A g(-1).

Highly ordered Sb nanorod arrays with large interval spacing were fabricated that showed high capacities and superior rate capabilities.

A qualitative approach using room-temperature confocal microscopy is employed to investigate the spatial distribution of shallow and deep oxygen vacancy (VO) concentrations on the polar (0001) and non-polar (101¯0) surfaces of zinc oxide (ZnO) nanowires (NWs). Using the spectral intensity variation of the confocal photoluminescence of the green emission at different spatial locations on the surface, the VO concentrations of an individual ZnO NW can be obtained. The green emission at different spatial locations on the ZnO NW polar (0001) and non-polar (101¯0) surfaces is found to have maximum intensity near the NW edges, decreasing to a minimum near the NW center. First-principles calculations using simple supercell-slab (SS) models are employed to approximate/model the defects on the ZnO NW (101¯0) and (0001) surfaces. These calculations give increased insight into the physical mechanism behind the green emission spectral intensity and the characteristics of an individual ZnO NW. The highly accurate density functional theory (DFT)-based full-potential linearized augmented plane-wave plus local orbitals (FP-LAPW + lo) method is used to compute the defect formation energy (DFE) of the SSs. Previously, using these SS models, it was demonstrated through the FP-LAPW + lo method that in the presence of oxygen vacancies at the (0001) surface, the phase transformation of the SSs in the graphite-like structure to the wurtzite lattice structure will occur even if the thickness of the graphite-like SSs are equal to or less than 4 atomic graphite-like layers [Wong et al., J. Appl. Phys. 113, 014304 (2013)]. The spatial profile of the neutral VO DFEs from the DFT calculations along the ZnO [0001] and [101¯0] directions is found to reasonably explain the spatial profile of the measured confocal luminescence intensity on these surfaces, leading to the conclusion that the green emission spectra of the NWs likely originate from neutral oxygen vacancies. Another significant result is that the variation in the calculated DFE along the ZnO [0001] and [101¯0] directions shows different behaviors owing to the non-polar and polar nature of these SSs. These results are important for tuning and understanding the variations in the optical response of ZnO NW-based devices in different geometric configurations.

In this paper, all electron full-potential linearized augmented plane wave plus local orbitals method has been used to investigate the structural and electronic properties of polar (0001) and non-polar (101¯0) surfaces of ZnO in terms of the defect formation energy (DFE), charge density, and electronic band structure with the supercell-slab (SS) models. Our calculations support the size-dependent structural phase transformation of wurzite lattice to graphite-like structure which is a result of the termination of hexagonal ZnO at the (0001) basal plane, when the stacking of ZnO primitive cell along the hexagonal principle c-axis is less than 16 atomic layers of Zn and O atoms. This structural phase transformation has been studied in terms of Coulomb energy, nature of the bond, energy due to macroscopic electric field in the [0001] direction, and the surface to volume ratio for the smaller SS. We show that the size-dependent phase transformation is completely absent for surfaces with a non-basal plane termination, and the resulting structure is less stable. Similarly, elimination of this size-dependent graphite-like structural phase transformation also occurs on the creation of O-vacancy which is investigated in terms of Coulomb attraction at the surface. Furthermore, the DFE at the (101¯0)/(1¯010) and (0001)/(0001¯) surfaces is correlated with the slab-like structures elongation in the hexagonal a- and c-axis. Electronic structure of the neutral O-vacancy at the (0001)/(0001¯) surfaces has been calculated and the effect of charge transfer between the two sides of the polar surfaces (0001)/(0001¯) on the mixing of conduction band through the 4s orbitals of the surface Zn atoms is elaborated. An insulating band structure profile for the non-polar (101¯0)/(1¯010) surfaces and for the smaller polar (0001)/(0001¯) SS without O-vacancy is also discussed. The results in this paper will be useful for the tuning of the structural and electronic properties of the (0001) and (101¯0) ZnO nanosheets by varying their size.

Abstract Hard carbon (HC) has been widely regarded as the most promising anode material for sodium‐ion batteries (SIBs) due to its decent capacity and low cost. However, the poor initial Coulombic efficiency (ICE) of HC seriously hinders its practical application in SIBs. Herein, pyridinic N‐doped hard carbon polyhedra with easily accessible carbonyl groups and in situ coupled carbon nanotubes are rationally synthesized via a facile pretreated zeolitic imidazolate framework (ZIFs)‐carbonization strategy. The comprehensive ex/in situ techniques combined with theoretical calculations reveal that the synergy of pyridinic‐N and carbonyl groups promoted by the pretreatment and carbonization process would not only optimize the Na + adsorption energy but also accelerate the desorption of Na + , significantly suppressing the irreversible capacity loss. As a result, the as‐synthesized hard carbon polyhedra as an anode can deliver an unprecedented high ICE of 98% with a large reversible capacity of 389.4 mAh g −1 at 0.03 A g −1 . This work may provide an effective strategy for the structural design of HC with high ICE.