In order to increase the power conversion efficiency of organic solar cells, their absorption spectrum should be broadened while maintaining efficient exciton harvesting. This requires the use of multiple complementary absorbers, usually incorporated in tandem cells or in cascaded exciton-dissociating heterojunctions. Here we present a simple three-layer architecture comprising two non-fullerene acceptors and a donor, in which an energy-relay cascade enables an efficient two-step exciton dissociation process. Excitons generated in the remote wide-bandgap acceptor are transferred by long-range Förster energy transfer to the smaller-bandgap acceptor, and subsequently dissociate at the donor interface. The photocurrent originates from all three complementary absorbing materials, resulting in a quantum efficiency above 75% between 400 and 720 nm. With an open-circuit voltage close to 1 V, this leads to a remarkable power conversion efficiency of 8.4%. These results confirm that multilayer cascade structures are a promising alternative to conventional donor-fullerene organic solar cells. Organic solar cells usually require the incorporation of costly fullerene acceptor layers. Cnops et al.report a multilayer organic solar cell that extracts photogenerated excitons by a two-step mechanism and achieves unprecedented conversion efficiencies of up to 8.4% without the use of fullerenes.

Thin-film blends or bilayers of donor- and acceptor-type organic semiconductors form the core of heterojunction organic photovoltaic cells. Researchers measure the quality of photovoltaic cells based on their power conversion efficiency, the ratio of the electrical power that can be generated versus the power of incident solar radiation. The efficiency of organic solar cells has increased steadily in the last decade, currently reaching up to 6%. Understanding and combating the various loss mechanisms that occur in processes from optical excitation to charge collection should lead to efficiencies on the order of 10% in the near future. In organic heterojunction solar cells, the generation of photocurrent is a cascade of four steps: generation of excitons (electrically neutral bound electron-hole pairs) by photon absorption, diffusion of excitons to the heterojunction, dissociation of the excitons into free charge carriers, and transport of these carriers to the contacts. In this Account, we review our recent contributions to the understanding of the mechanisms that govern these steps. Starting from archetype donor-acceptor systems of planar small-molecule heterojunctions and solution-processed bulk heterojunctions, we outline our search for alternative materials and device architectures. We show that non-planar phthalocynanines have appealing absorption characteristics but also have reduced charge carrier transport. As a result, the donor layer needs to be ultrathin, and all layers of the device have to be tuned to account for optical interference effects. Using these optimization techniques, we illustrate cells with 3.1% efficiency for the non-planar chloroboron subphthalocyanine donor. Molecules offering a better compromise between absorption and carrier mobility should allow for further improvements. We also propose a method for increasing the exciton diffusion length by converting singlet excitons into long-lived triplets. By doping a polymer with a phosphorescent molecule, we demonstrate an increase in the exciton diffusion length of a polymer from 4 to 9 nm. If researchers can identify suitable phosphorescent dopants, this method could be employed with other materials. The carrier transport from the junction to the contacts is markedly different for a bulk heterojunction cell than for planar junction cells. Unlike for bulk heterojunction cells, the open-circuit voltage of planar-junction cells is independent of the contact work functions, as a consequence of the balance of drift and diffusion currents in these systems. This understanding helps to guide the development of new materials (particularly donor materials) that can further boost the efficiency of single-junction cells to 10%. With multijunction architectures, we expect that efficiencies of 12-16% could be attained, at which point organic photovoltaic cells could become an important renewable energy source.

The performance of organic solar cells based on the blend of regioregular poly(3-hexylthiophene) (P3HT) and phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PCBM) is strongly influenced by blend composition and thermal annealing conditions. X-ray diffraction (XRD) and Transmission Electron Microscopy (TEM) diffraction measurements show that in the considered blends, ordering of P3HT plays a key role in understanding the PV-performance. It is demonstrated that the natural tendency of regioregular P3HT to crystallize is disturbed by the addition of PCBM. Annealing however improves the crystallinity, explaining the observed spectral broadening and is also resulting in a higher mobility of the holes in P3HT.

Abstract The anisotropy inherent to many planar organic molecules leads to a high sensitivity of various fundamental processes to the orientation of molecules within films and at heterojunctions. Such processes include absorption, charge and exciton transport, energy levels, and charge transfer, all of which are critical to organic solar cell operation. Here,an in‐depth study of bilayer cells consisting of a donor/acceptor interface between zinc phthalocyanine (ZnPc) and fullerene (C 60 ) is conducted and devices with the typically deposited standing up (edge‐on) orientation are compared to those with ZnPc lying flat (face‐on). The face‐on ZnPc‐based device allows for an increase in all solar cell parameters, substantially increasing power conversion efficiency from 1.5% to 2.8%. Spectrally resolved photocurrent measurements reveal a >50% increase in ZnPc signal, from which only 12% is accounted for by the increase in absorption associated with the face‐on orientation. The increase in internal quantum efficiency is accounted for via an improved charge transfer. The results of this study indicate that proper consideration of the orientation between donor and acceptor needs to be taken in order to fully optimize the numerous processes required for photovoltaic energy conversion.

We report on a sol-gel-based technique to fabricate MoO(3) thin films as a hole-injection layer for solution-processed or thermally evaporated organic solar cells. The solution-processed MoO(3) (sMoO(3)) films are demonstrated to have equal performance to hole-injection layers composed of either PEDOT:PSS or thermally evaporated MoO(3) (eMoO(3)), and the annealing temperature at which the sol-gel layer begins to work is consistent with the thermodynamic analysis of the process. Finally, the shelf lifetime of devices made with the sMoO(3) is similar to equivalent devices prepared with a eMoO(3) hole-injection layer.

We demonstrated a 4 cm²aperture area perovskite solar module with a PCE of 13.6% and a geometrical fill factor of 91%.

The use of an ITO-free MoO3/Ag/MoO3 anode to control the photon harvesting in PCDTBT:PC70BM solar cells is proposed. At first sight, the fact that these anodes possess reduced far-field transmission compared to ITO may seem to be a disadvantage. But, despite this, we show that by carefully tuning the resonant optical cavity we can enhance the external quantum efficiency close to the band edge of PCDTBT, resulting in high photocurrent and power conversion efficiency on par with ITO.

Replacing toxic solvents with nonhazardous solvents is one of the key challenges for industrial scale commercialization of thin film perovskite photovoltaics. Here, nonhazardous solvent/alcohol/acid systems are presented for the single‐step deposition of pinhole‐free perovskite layers with combined lead halide precursors of Pb(CH 3 CO 2 ) 2 ·3H 2 O, PbCl 2 , and CH 3 NH 3 I. Comparable performance to standard hazardous inks is achieved: devices with 15.1% power conversion efficiency are demonstrated and maintain 13.5% tracked for 5 min at maximum power point. Blade coated 4 cm 2 solar modules fabricated with highest performing device ink attain 11.9% in power conversion efficiency.

Silicon photonics faces a persistent challenge in extending photodetection capabilities beyond the 1.6 µm wavelength range, primarily due to the lack of appropriate epitaxial materials. Colloidal quantum dots present a promising solution here, offering distinct advantages, such as infrared wavelength tunability, cost-effectiveness, and facile deposition. Their unique properties position them as a potential candidate for enabling photodetection in silicon photonics beyond the conventional telecom wavelength, thereby expanding the potential applications and capabilities within this domain. In this study, we have successfully integrated lead sulfide (PbS) colloidal quantum dot photodiodes (QDPDs) onto silicon waveguides using standard process techniques. The integrated photodiodes exhibit a remarkable responsivity of 1.3 A/W (with an external quantum efficiency of 74.8%) at a wavelength of 2.1 µm, a low dark current of only 106 nA, and a bandwidth of 1.1 MHz under a −3 V bias. To demonstrate the scalability of our integration approach, we have developed a compact 8-channel spectrometer incorporating an array of QDPDs. This achievement marks a significant step toward realizing a cost-effective photodetector solution for silicon photonics, particularly tailored for a wide range of sensing applications around the 2 µm wavelength range.