Hydrogen (H 2 ) is one of the most important clean and renewable energy sources for future energy sustainability. Nowadays, photocatalytic and electrocatalytic hydrogen evolution reactions (HERs) from water splitting are considered as two of the most efficient methods to convert sustainable energy to the clean energy carrier, H 2 . Catalysts based on transition metal dichalcogenides (TMDs) are recognized as greatly promising substitutes for noble‐metal‐based catalysts for HER. The photocatalytic and electrocatalytic activities of TMD nanosheets for the HER can be further improved after hybridization with many kinds of nanomaterials, such as metals, oxides, sulfides, and carbon materials, through different methods including the in situ reduction method, the hot‐injection method, the heating‐up method, the hydro(solvo)thermal method, chemical vapor deposition (CVD), and thermal annealing. Here, recent progress in photocatalytic and electrocatalytic HERs using 2D TMD‐based composites as catalysts is discussed.

A facile surfactant-assisted bottom-up synthetic method to prepare a series of freestanding ultrathin 2D M-TCPP (M = Zn, Cu, Cd or Co, TCPP = tetrakis(4-carboxyphenyl)porphyrin) nanosheets with a thickness of sub-10 nm is developed. As a proof-of-concept application, some of them are successfully used as new platforms for DNA detection. The Cu-TCPP nanosheet-based sensor shows excellent fluorescent sensing performance and is used for the simultaneous detection of multiple DNA targets. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Two-dimensional (2D) metal–organic framework (MOF) nanosheets are attracting increasing research interest. Here, for the first time, we report the facile synthesis of 2D porphyrin paddlewheel framework-3 (PPF-3) MOF nanosheets with thickness of ca. 12–43 nm. Through the simultaneous sulfidation and carbonization of PPF-3 MOF nanosheets, we have prepared the 2D nanocomposite of CoS1.097 nanoparticles (NPs) and nitrogen-doped carbon, referred to as CoSNC, in which the CoS1.097 NPs with size of ca. 10 nm are embedded in the nitrogen-doped carbon matrix. As a proof-of-concept application, the obtained 2D CoSNC nanocomposite is used as an electrode material for a supercapacitor, which exhibits a specific capacitance of 360.1 F g–1 at a current density of 1.5 A g–1. Moreover, the composite electrode also shows high rate capability. Its specific capacitance delivered at a current density of 30.0 A g–1 retains 56.8% of the value at 1.5 A g–1.

With the bioinspired design of organic ligands and metallic nodes, novel ultrathin 2D bimetallic metal–organic-framework nanosheets are successfully synthesized, which can serve as advanced 2D biomimetic nanomaterials to mimic heme proteins. As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.

Inspired by the multiple functions of natural multienzyme systems, a new kind of hybrid nanosheet is designed and synthesized, i.e., ultrasmall Au nanoparticles (NPs) grown on 2D metalloporphyrinic metal-organic framework (MOF) nanosheets. Since 2D metalloporphyrinic MOF nanosheets can act as the peroxidase mimics and Au NPs can serve as artificial glucose oxidase, the hybrid nanosheets are used to mimic the natural enzymes and catalyze the cascade reactions. Furthermore, the synthesized hybrid nanosheets are used to detect biomolecules, such as glucose. This study paves a new avenue to design nanomaterial-based biomimetic catalysts with multiple complex functions.

Two-dimensional (2D) metal–organic framework (MOF) nanosheets are attracting increasing research interest due to their unique properties originating from their ultrathin thickness and large surface area with highly accessible active sites. Here, the aim is to provide recent advances in the synthesis of 2D MOF nanosheets by using the top-down and bottom-up methods, including sonication exfoliation, interfacial synthesis, three-layer synthesis, and surfactant-assisted synthesis methods. In addition, the recent progress in 2D-MOF-nanosheet-based nanocomposites is also introduced. The synthesis of 2D MOF nanosheets should lead to new kinds of functional nanomaterials for a wide range of applications.

A non-noble metal based 3D porous electrocatalyst is prepared by self-assembly of the liquid-exfoliated single-layer CoAl-layered double hydroxide nanosheets (CoAl-NSs) onto 3D graphene network, which exhibits higher catalytic activity and better stability for electrochemical oxygen evolution reaction compared to the commercial IrO2 nanoparticle-based 3D porous electrocatalyst.

Advanced MaterialsVolume 28, Issue 39 p. 8712-8717 Communication One-Pot Synthesis of Highly Anisotropic Five-Fold-Twinned PtCu Nanoframes Used as a Bifunctional Electrocatalyst for Oxygen Reduction and Methanol Oxidation Zhicheng Zhang, Zhicheng Zhang Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorZhimin Luo, Zhimin Luo Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorBo Chen, Bo Chen Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorChao Wei, Chao Wei Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorJian Zhao, Jian Zhao Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorJunze Chen, Junze Chen Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorXiao Zhang, Xiao Zhang Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorZhuangchai Lai, Zhuangchai Lai Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorZhanxi Fan, Zhanxi Fan Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorChaoliang Tan, Chaoliang Tan Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorMeiting Zhao, Meiting Zhao Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorQipeng Lu, Qipeng Lu Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorBing Li, Bing Li Institute of Materials Research and Engineering (IMRE), A*STAR (Agency for Science, Technology and Research), 2 Fusionopolis Way, Innovis #08-03, Singapore, 138634 SingaporeSearch for more papers by this authorYun Zong, Yun Zong Institute of Materials Research and Engineering (IMRE), A*STAR (Agency for Science, Technology and Research), 2 Fusionopolis Way, Innovis #08-03, Singapore, 138634 SingaporeSearch for more papers by this authorChengcheng Yan, Chengcheng Yan State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian, 116023 ChinaSearch for more papers by this authorGuoxiong Wang, Guoxiong Wang State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian, 116023 ChinaSearch for more papers by this authorZhichuan J. Xu, Corresponding Author Zhichuan J. Xu xuzc@ntu.edu.sg Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeE-mail: xuzc@ntu.edu.sg, hzhang@ntu.edu.sgSearch for more papers by this authorHua Zhang, Corresponding Author Hua Zhang hzhang@ntu.edu.sg Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeE-mail: xuzc@ntu.edu.sg, hzhang@ntu.edu.sgSearch for more papers by this author Zhicheng Zhang, Zhicheng Zhang Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorZhimin Luo, Zhimin Luo Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorBo Chen, Bo Chen Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorChao Wei, Chao Wei Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorJian Zhao, Jian Zhao Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorJunze Chen, Junze Chen Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorXiao Zhang, Xiao Zhang Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorZhuangchai Lai, Zhuangchai Lai Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorZhanxi Fan, Zhanxi Fan Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorChaoliang Tan, Chaoliang Tan Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorMeiting Zhao, Meiting Zhao Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorQipeng Lu, Qipeng Lu Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeSearch for more papers by this authorBing Li, Bing Li Institute of Materials Research and Engineering (IMRE), A*STAR (Agency for Science, Technology and Research), 2 Fusionopolis Way, Innovis #08-03, Singapore, 138634 SingaporeSearch for more papers by this authorYun Zong, Yun Zong Institute of Materials Research and Engineering (IMRE), A*STAR (Agency for Science, Technology and Research), 2 Fusionopolis Way, Innovis #08-03, Singapore, 138634 SingaporeSearch for more papers by this authorChengcheng Yan, Chengcheng Yan State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian, 116023 ChinaSearch for more papers by this authorGuoxiong Wang, Guoxiong Wang State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian, 116023 ChinaSearch for more papers by this authorZhichuan J. Xu, Corresponding Author Zhichuan J. Xu xuzc@ntu.edu.sg Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeE-mail: xuzc@ntu.edu.sg, hzhang@ntu.edu.sgSearch for more papers by this authorHua Zhang, Corresponding Author Hua Zhang hzhang@ntu.edu.sg Center for Programmable Materials, School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, 50 Nanyang Avenue, Singapore, 639798 SingaporeE-mail: xuzc@ntu.edu.sg, hzhang@ntu.edu.sgSearch for more papers by this author First published: 11 August 2016 https://doi.org/10.1002/adma.201603075Citations: 302Read the full textAboutPDF ToolsRequest permissionExport citationAdd to favoritesTrack citation ShareShare Give accessShare full text accessShare full-text accessPlease review our Terms and Conditions of Use and check box below to share full-text version of article.I have read and accept the Wiley Online Library Terms and Conditions of UseShareable LinkUse the link below to share a full-text version of this article with your friends and colleagues. Learn more.Copy URL Share a linkShare onFacebookTwitterLinkedInRedditWechat Graphical Abstract Five-fold-twinned PtCu nanoframes (NFs) with nanothorns protruding from their edges are synthesized by a facile one-pot method. Compared to commercial Pt/C catalyst, the obtained highly anisotropic five-fold-twinned PtCu NFs show enhanced electrocatalytic performance toward the oxygen reduction reaction and methanol oxidation reaction under alkaline conditions. Citing Literature Supporting Information As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors. Filename Description adma201603075-sup-0001-S1.pdf4.5 MB Supplementary Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article. Volume28, Issue39October 19, 2016Pages 8712-8717 RelatedInformation

Abstract Similar to heterostructures composed of different materials, possessing unique properties due to the synergistic effect between different components, the crystal‐phase heterostructures, one variety of hetero‐phase structures, composed of different crystal phases in monometallic nanomaterials are herein developed, in order to explore crystal‐phase‐based applications. As novel hetero‐phase structures, amorphous/crystalline heterostructures are highly desired, since they often exhibit unique properties, and hold promise in various applications, but these structures have rarely been studied in noble metals. Herein, via a one‐pot wet‐chemical method, a series of amorphous/crystalline hetero‐phase Pd nanosheets is synthesized with different crystallinities for the catalytic 4‐nitrostyrene hydrogenation. The chemoselectivity and activity can be fine‐tuned by controlling the crystallinity of the as‐synthesized Pd nanosheets. This work might pave the way to preparing various hetero‐phase nanostructures for promising applications.