Rational design and exploration of robust and low‐cost bifunctional oxygen reduction/evolution electrocatalysts are greatly desired for metal–air batteries. Herein, a novel high‐performance oxygen electrode catalyst is developed based on bimetal FeCo nanoparticles encapsulated in in situ grown nitrogen‐doped graphitic carbon nanotubes with bamboo‐like structure. The obtained catalyst exhibits a positive half‐wave potential of 0.92 V (vs the reversible hydrogen electrode, RHE) for oxygen reduction reaction, and a low operating potential of 1.73 V to achieve a 10 mA cm −2 current density for oxygen evolution reaction. The reversible oxygen electrode index is 0.81 V, surpassing that of most highly active bifunctional catalysts reported to date. By combining experimental and simulation studies, a strong synergetic coupling between FeCo alloy and N‐doped carbon nanotubes is proposed in producing a favorable local coordination environment and electronic structure, which affords the pyridinic N‐rich catalyst surface promoting the reversible oxygen reactions. Impressively, the assembled zinc–air batteries using liquid electrolytes and the all‐solid‐state batteries with the synthesized bifunctional catalyst as the air electrode demonstrate superior charging–discharging performance, long lifetime, and high flexibility, holding great potential in practical implementation of new‐generation powerful rechargeable batteries with portable or even wearable characteristic.

Carbon alloy catalysts (CACs) are promising oxygen reduction reaction (ORR) catalysts to substitute platinum. However, despite extensive studies on CACs, the reaction sites and mechanisms for ORR are still in controversy. Herein, we present rather general consideration on possible ORR mechanisms for various structures in nitrogen doped CACs based on the first-principles calculations. Our study indicates that only a particular structure of a nitrogen pair doped Stone-Wales defect provides a good active site. The ORR activity of this structure can be tuned by the curvature around the active site, which makes its limiting potential approaching the maximum limiting potential (0.80 V) in the volcano plot for the ORR activity of CACs. The calculated results can be compared with the recent experimental ones of the half-wave potential for CAC systems that range from 0.60 to 0.80 V in the reversible-hydrogen-electrode (RHE) scale.

To understand the effect of point defects on the Li adsorption on graphene, we have studied the adsorption and diffusion of lithium on graphene with divacancy and Stone–Wales defect using the first-principles calculations. Our results show that in the presence of divacancy Li adatom energetically prefers the hollow site above the center of an octagonal ring rather than the top sites of carbon atoms next to vacancy site. In the case of Stone–Wales defect, Li atom is energetically favorable to be adsorbed on the top site of carbon atom in a pentagonal ring shared with two hexagonal rings, and such adsorption results in a bucking of graphene sheet. For divacancy and Stone–Wales defects in graphene, their interactions with a Li adatom are attractive, suggesting that the presence of point defects would enhance the Li adsorption on graphene. The difference charge density and the Bader charge analysis both show that there is a significant charge transfer from Li adatom to it nearest neighbor carbon atoms.

We demonstrate optimization of thermal conductance across nanostructures by developing a method combining atomistic Green's function and Bayesian optimization. With an aim to minimize and maximize the interfacial thermal conductance (ITC) across Si-Si and Si-Ge interfaces by means of Si/Ge composite interfacial structure, the method identifies the optimal structures from calculations of only a few percent of the entire candidates (over 60,000 structures). The obtained optimal interfacial structures are non-intuitive and impacting: the minimum-ITC structure is an aperiodic superlattice that realizes 50% reduction from the best periodic superlattice. The physical mechanism of the minimum ITC can be understood in terms of crossover of the two effects on phonon transport: as the layer thickness in superlattice increases, the impact of Fabry-P\'erot interference increases, and the rate of reflection at the layer-interfaces decreases. Aperiodic superlattice with spatial variation in the layer thickness has a degree of freedom to realize optimal balance between the above two competing mechanism. Furthermore, aperiodicity breaks the constructive phonon interference between the interfaces inhibiting the coherent phonon transport. The present work shows the effectiveness and advantage of material informatics in designing nanostructures to control heat conduction, which can be extended to other interfacial structures.

Abstract Traditional selectivity of gas sensors determined by the magnitude of the response value has significant limitations. The distinctive inversion sensing behavior not only defies the traditional sensing theory but also provides insight into defining selectivity. Herein, the novel definition of selectivity is established in a study with VO 2 (M1). The sensing behavior of VO 2 (M1) is investigated after its synthesis conditions optimization by machine learning. In gases of the same nature, VO 2 (M1) shows remarkably selective for NH 3 marked with unique resistance increase behavior. Such anomalous behavior is attributed to the formation of the Schottky junction between VO 2 (M1) and the electrode. The “work function‐electron affinity” relation is summarized as the selectivity coefficient, a parameter for predicting the selectivity of the sensing material effectively.

Single atomic catalysts (SACs), especially the catalysts featured by well-developed M-N4 moieties, show excellent catalytic activity and spark enormous attention. However, the highly symmetric active sites may result in some degenerate electronic states for the d orbitals of the center metal atom, which suffer from the unsatisfactory adsorption-desorption behaviors during reaction. Herein, we develop an asymmetric anchor site by two types of nitrogen (sp-N and pyridinic N) created in the inherent edge-rich carbon domain of hydrogen-substituted graphdiyne (HsGDY), where atomic catalyst like manganese atoms can be asymmetrically anchored on the one side of hexagon carbon rings. The abundant elegant hexagon carbon rings on HsGDY not only facilitate the creation of edge sites, but also provide available space for the coordination of terminal ligands (OH) with Mn atoms. The as-synthesized Mn-N-HsGDY exhibits excellent ORR activity and an impressive long-term cyclability for over 3800 cycles in a rechargeable Zn-air battery.

Semiconductor/polymer electrets constructions are extensively utilized in organic field-effect transistors, memories, and artificial synapses. The challenge of exciton separation efficiency and charge injection from semiconductors into insulating polymers persist due...