Abstract. Black carbon (BC) is now mainly of anthropogenic origin. It is the dominant light absorbing component of atmospheric aerosols, playing an important role in the earth's radiative balance and therefore relevant to climate change studies. In addition, BC is known to be harmful to human beings making it relevant to policy makers. Nevertheless, the measurement of BC remains biased by the instrument-based definition of BC. The Single Particle Soot Photometer (SP2), allows the measurement of the refractory BC (rBC) mass of individual particles using laser-induced incandescence. However, the SP2 needs an empirical calibration to retrieve the rBC mass from the incandescence signal and the sensitivity of the SP2 differs between different BC types. Ideally, for atmospheric studies, the SP2 should be calibrated using ambient particles containing a known mass of ambient rBC. However, such "ambient BC" calibration particles cannot easily be obtained and thus commercially available BC particles are commonly used for SP2 calibration instead. In this study we tested the sensitivity of the SP2 to different BC types in order to characterize the potential error introduced by using non-ambient BC for calibration. The sensitivity of the SP2 was determined, using an aerosol particle mass analyzer, for rBC from thermodenuded diesel exhaust, wood burning exhaust and ambient particles as well as for commercially available products: Aquadag® and fullerene soot. Thermodenuded, fresh diesel exhaust has been found to be ideal for SP2 calibration for two reasons. First, the small amount of non-BC matter upon emission reduces the risk of bias due to incomplete removal of non-BC matter and second, it is considered to represent atmospheric rBC in urban locations where diesel exhaust is the main source of BC. The SP2 was found to be up to 16% less sensitive to rBC from thermodenuded ambient particles (≤15 fg) than rBC from diesel exhaust, however, at least part of this difference can be explained by incomplete removal of non-refractory components in the thermodenuder. The amount of remaining non-refractory matter was estimated to be below 30% by mass, according to a comparison of the scattering cross sections of the whole particles with that of the pure BC cores. The SP2 sensitivity to rBC from wood burning exhaust agrees with the SP2 sensitivity to rBC from diesel exhaust within an error of less than 14% (≤40 fg). If, due to experimental restrictions, diesel exhaust cannot be used, untreated fullerene soot was found to give an SP2 calibration curve similar to diesel exhaust and ambient rBC (within ±10% for a rBC mass ≤15 fg) and is therefore recommended although two different batches differed by ~14% between themselves. In addition, the SP2 was found to be up to 40% more sensitive to Aquadag® than to diesel exhaust rBC. Therefore Aquadag® cannot be recommended for atmospheric application without accounting for the sensitivity difference. These findings for fullerene soot and Aquadag® confirm results from previous literature.

Abstract Sea spray is one of the largest natural aerosol sources and plays an important role in the Earth’s radiative budget. These particles are inherently hygroscopic, that is, they take-up moisture from the air, which affects the extent to which they interact with solar radiation. We demonstrate that the hygroscopic growth of inorganic sea salt is 8–15% lower than pure sodium chloride, most likely due to the presence of hydrates. We observe an increase in hygroscopic growth with decreasing particle size (for particle diameters <150 nm) that is independent of the particle generation method. We vary the hygroscopic growth of the inorganic sea salt within a general circulation model and show that a reduced hygroscopicity leads to a reduction in aerosol-radiation interactions, manifested by a latitudinal-dependent reduction of the aerosol optical depth by up to 15%, while cloud-related parameters are unaffected. We propose that a value of κ s =1.1 (at RH=90%) is used to represent the hygroscopicity of inorganic sea salt particles in numerical models.

Abstract New particle formation in the Arctic atmosphere is an important source of aerosol particles. Understanding the processes of Arctic secondary aerosol formation is crucial due to their significant impact on cloud properties and therefore Arctic amplification. We observed the molecular formation of new particles from low‐volatility vapors at two Arctic sites with differing surroundings. In Svalbard, sulfuric acid (SA) and methane sulfonic acid (MSA) contribute to the formation of secondary aerosol and to some extent to cloud condensation nuclei (CCN). This occurs via ion‐induced nucleation of SA and NH 3 and subsequent growth by mainly SA and MSA condensation during springtime and highly oxygenated organic molecules during summertime. By contrast, in an ice‐covered region around Villum, we observed new particle formation driven by iodic acid but its concentration was insufficient to grow nucleated particles to CCN sizes. Our results provide new insight about sources and precursors of Arctic secondary aerosol particles.

Abstract In the central Arctic Ocean the formation of clouds and their properties are sensitive to the availability of cloud condensation nuclei (CCN). The vapors responsible for new particle formation (NPF), potentially leading to CCN, have remained unidentified since the first aerosol measurements in 1991. Here, we report that all the observed NPF events from the Arctic Ocean 2018 expedition are driven by iodic acid with little contribution from sulfuric acid. Iodic acid largely explains the growth of ultrafine particles (UFP) in most events. The iodic acid concentration increases significantly from summer towards autumn, possibly linked to the ocean freeze-up and a seasonal rise in ozone. This leads to a one order of magnitude higher UFP concentration in autumn. Measurements of cloud residuals suggest that particles smaller than 30 nm in diameter can activate as CCN. Therefore, iodine NPF has the potential to influence cloud properties over the Arctic Ocean.

Abstract. The effect of aerosol water uptake on the aerosol particle light scattering coefficient (σsp) is described in this study by comparing measurements from five European sites: the Jungfraujoch, located in the Swiss Alps at 3580 m a.s.l.; Ny-Ålesund, located on Spitsbergen in the Arctic; Mace Head, a coastal site in Ireland; Cabauw, a rural site in the Netherlands; and Melpitz, a regional background site in Eastern Germany. These sites were selected according to the aerosol type usually encountered at that location. The scattering enhancement factor f(RH, λ) is the key parameter to describe the effect of water uptake on the particle light scattering. It is defined as the σsp(RH) at a certain relative humidity (RH) and wavelength λ divided by its dry value. f(RH) at the five sites varied widely, starting at very low values of f(RH = 85%, λ = 550 nm) around 1.28 for mineral dust, and reaching up to 3.41 for Arctic aerosol. Hysteresis behavior was observed at all sites except at the Jungfraujoch (due to the absence of sea salt). Closure studies and Mie simulations showed that both size and chemical composition determine the magnitude of f(RH). Both parameters are also needed to successfully predict f(RH). Finally, the measurement results were compared to the widely used aerosol model, OPAC (Hess et al., 1998). Significant discrepancies were seen, especially at intermediate RH ranges; these were mainly attributed to inappropriate implementation of hygroscopic growth in the OPAC model. Replacement of the hygroscopic growth with values from the recent literature resulted in a clear improvement of the OPAC model.

Abstract The Italian Po Valley is one of the most polluted regions in Europe. During winter, meteorological conditions favor long and dense fogs, which strongly affect visibility and human health. In spring, the frequency of nighttime fogs reduces while daytime new particle formation events become more common. This transition is likely caused by a reduction in PM 2.5 , leading to a decrease in the relevant condensation sink. The physics and chemistry of fog and aerosol have been studied at the San Pietro Capofiume site since the 1980s, but the detailed processes driving the observed trends are not fully understood. Hence, during winter and spring 2021/22, the Fog and Aerosol InteRAction Research Italy (FAIRARI) campaign was carried out, using a wide spectrum of approaches, including in-situ measurements, outdoor chamber experiments, and remote sensing. Atmospheric constituents and their properties were measured ranging from gas molecules and molecular clusters to fog droplets. One unique aspect of this study is the direct measurement of the aerosol composition in- and outside of fog, showing a slightly greater dominance of organic compounds in the interstitial compared to the droplet phase. Satellite observations of fog provided a spatial context and agreed well with in-situ measurements of droplet size. They were complemented with in-situ chamber experiments, providing insights into oxidative processes and revealing a large secondary organic aerosol forming potential of ambient air upon chemical aging. The oxidative potential of aerosol and fog water inferred the impact of aerosol-fog interactions on particle toxicity.

The Arctic is sensitive to cloud radiative forcing. Due to the limited number of aerosols present throughout much of the year, cloud formation is susceptible to the presence of cloud condensation nuclei and ice nucleating particles (INPs). Primary biological aerosol particles (PBAP) contribute to INPs and can impact cloud phase, lifetime, and radiative properties. We present yearlong observations of hyperfluorescent aerosols (HFA), tracers for PBAP, conducted with a Wideband Integrated Bioaerosol Sensor, New Electronics Option during the Multidisciplinary drifting Observatory for the Study of Arctic Climate (MOSAiC) expedition (October 2019–September 2020) in the central Arctic. We investigate the influence of potential anthropogenic and natural sources on the characteristics of the HFA and relate our measurements to INP observations during MOSAiC. Anthropogenic sources influenced HFA during the Arctic haze period. But surprisingly, we also found sporadic “bursts” of HFA with the characteristics of PBAP during this time, albeit with unclear origin. The characteristics of HFA between May and August 2020 and in October 2019 indicate a strong contribution of PBAP to HFA. Notably from May to August, PBAP coincided with the presence of INPs nucleating at elevated temperatures, that is, &gt;−9°C, suggesting that HFA contributed to the “warm INP” concentration. The air mass residence time and area between May and August and in October were dominated by the open ocean and sea ice, pointing toward PBAP sources from within the Arctic Ocean. As the central Arctic changes drastically due to climate warming with expected implications on aerosol–cloud interactions, we recommend targeted observations of PBAP that reveal their nature (e.g., bacteria, diatoms, fungal spores) in the atmosphere and in relevant surface sources, such as the sea ice, snow on sea ice, melt ponds, leads, and open water, to gain further insights into the relevant source processes and how they might change in the future.

The interactions between aerosols and clouds are still one of the largest sources of uncertainty in quantifying anthropogenic radiative forcing. To reduce this uncertainty, we must first determine the baseline...

Abstract. Primary biological aerosol particles (PBAPs) can influence the climate and affect human health. To investigate the aerosolization of PBAPs by sea spray aerosol (SSA), we conducted ship-based campaigns in the central Baltic Sea near Östergarnsholm in May and August 2021. Using a plunging-jet sea spray simulation chamber filled with local seawater, we performed controlled chamber experiments to collect filters and measure aerosols. We determined the abundance of microbial cells in the chamber air and seawater using staining and fluorescence microscopy, normalizing these values to sodium concentrations to calculate enrichment factors. Our results showed that microbes were enriched in the aerosol by 13 to 488 times compared to the underlying seawater, with no significant enrichment observed in the sea surface microlayer. Microbial abundances obtained through microscopy were compared with estimates of fluorescent PBAPs (fPBAPs) using a single-particle fluorescence spectrometer. We estimated microbial emission fluxes using two independent approaches: (1) applying the enrichment factors derived from this study with mass flux estimates from previous SSA parameterizations and (2) using a scaling approach from a companion study. Both methods produced microbial emission flux estimates that were in good agreement and of the same order of magnitude as previous studies, while fPBAP emission flux estimates were significantly lower. Furthermore, 16S rRNA sequencing identified the diversity of bacteria enriched in the nascent SSA compared to the underlying seawater.