Fluorinated graphene, an up‐rising member of the graphene family, combines a two‐dimensional layer‐structure, a wide bandgap, and high stability and attracts significant attention because of its unique nanostructure and carbon–fluorine bonds. Here, we give an extensive review of recent progress on synthetic methods and C–F bonding; additionally, we present the optical, electrical and electronic properties of fluorinated graphene and its electrochemical/biological applications. Fluorinated graphene exhibits various types of C–F bonds (covalent, semi‐ionic, and ionic bonds), tunable F/C ratios, and different configurations controlled by synthetic methods including direct fluorination and exfoliation methods. The relationship between the types/amounts of C–F bonds and specific properties, such as opened bandgap, high thermal and chemical stability, dispersibility, semiconducting/insulating nature, magnetic, self‐lubricating and mechanical properties and thermal conductivity, is discussed comprehensively. By optimizing the C–F bonding character and F/C ratios, fluorinated graphene can be utilized for energy conversion and storage devices, bioapplications, electrochemical sensors and amphiphobicity. Based on current progress, we propose potential problems of fluorinated graphene as well as the future challenge on the synthetic methods and C‐F bonding character. This review will provide guidance for controlling C–F bonds, developing fluorine‐related effects and promoting the application of fluorinated graphene.

Development of polymer-based smart materials, which can autonomously alter their physical and/or chemical properties when exposed to external stimuli, is a thriving research frontier in contemporary advanced functional materials science. Poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM)-based smart hydrogels are known to exhibit distinct thermo-responsive properties near a lower critical solution temperature (LCST), which have found diverse promising applications such as smart coating, drug delivery, tissue regeneration, and artificial muscles. In this review, we provide an up-to-date account on the recent developments in advanced functional PNIPAM-based smart hydrogels and their emerging technological applications in the fields of smart actuators, photonic crystals, smart windows and novel biomedical applications. The fundamental design and synthetic strategies of PNIPAM-based smart hydrogels are discussed. Their unique properties, underlying mechanisms and potential applications in different fields are highlighted. Finally, this review provides a brief conclusion and enumerates the challenges and opportunities in this rising area of research and development involving these intriguing polymer-based advanced smart systems rooted in chemistry and materials science. It is expected that this review would provide significant insights for the development of reconfigurable and programmable advanced smart materials with numerous possibilities, prompting the rapid advancement of this highly interdisciplinary area, which encompasses materials science, polymer science, synthetic chemistry, device engineering, physics, biology, nanoscience and nanotechnology.

Abstract The unstable triplet excited state is a core problem when developing self‐protective room temperature phosphorescence (RTP) in carbon dots (CDs). Here, fluorine and nitrogen codoped carbon dots (FNCDs) with long‐lived triplet excited states, emitting pH‐stabilized blue fluorescence and pH‐responsive green self‐protective RTP, are reported for the first time. The self‐protective RTP of FNCDs arises from n–π * electron transitions for CN/CN bonds with a small energy gap between singlet and triplet states at room temperature. Moreover, the interdot/intradot hydrogen bonds and steric protection of CF bonds reduce quenching of RTP by oxygen at room temperature. The RTP emission of FNCDs shows outstanding reversibility, while the blue fluorescence emission has good pH stability. Based on these FNCDs, a data encoding/reading strategy for advanced anticounterfeiting is proposed via time‐resolved luminescence imaging techniques, as well as steganography of complex patterns.

With the development of science and technology, microelectronic components have evolved to become increasingly integrated and miniaturized. As a result, thermal management, which can seriously impact the function, reliability, and lifetime of such components, has become a critical issue. Recently, the use of polymer-based thermal interface materials (TIMs) in thermal management systems has attracted considerable attention in view of the superior comprehensive properties of the former. Compared with designing and fabricating a polymer with an intrinsically high thermal conductivity, a more effective and widely used strategy for improving the heat conductivity is to fill a polymer matrix with a thermally conductive filler. Specifically, three-dimensional (3D) interconnected heat-conductive networks can increase the thermal conductivity (k) of polymers more effectively than dispersed fillers can, owing to their intrinsic continuous structures. In this review, we first introduce the heat conduction mechanisms and the problems associated with polymer-based TIMs fabricated using engineering polymer chains and traditional filling methods. Next, we discuss the advantages and mechanisms of 3D interconnected heat-conductive networks for preparing thermally conductive polymer-based composites. In addition, we highlight new advancements in the design and fabrication of 3D thermally conductive networks as well as their application in improving the k of polymers. Our exhaustive review of 3D interconnected networks includes graphene, carbon nanotubes, boron nitride, metal and other 3D hybrid architectures. The key structural parameters and control methods for improving the thermal properties of polymer composites are outlined. Finally, we summarize some effective strategies and possible challenges for the development of polymer-based thermally conductive composites via integration with 3D interconnected networks.

Abstract Stress controllability in thermal and electrical conductivity is important for flexible piezoresistive devices. Due to the strength‐elasticity trade‐off, comprehensive investigation of stress‐controllable conduction in elastic high‐modulus polymers is challenging. Here presented is a 3D elastic graphene‐crosslinked carbon nanotube sponge/polyimide (G w ‐CNT/PI) nanocomposite. Graphene welding at the junction enables both phonon and electron transfer as well as avoids interfacial slippage during cyclic compression. The uniform G w ‐CNT/PI comprising a high‐modulus PI deposited on a porous templated network combines stress‐controllable thermal/electrical conductivity and cyclic elastic deformation. The uniform composites show different variation trends controlled by the porosity due to different phonon and electron conduction mechanisms. A relatively high k (3.24 W m −1 K −1 , 1620% higher than PI) and suitable compressibility (16.5% under 1 MPa compression) enables the application of the composite in flexible elastic thermal interface conductors, which is further analyzed by finite element simulations. The interconnected network favors a high stress‐sensitive electrical conductivity (sensitivity, 973% at 9.6% strain). Thus, the G w ‐CNT/PI composite can be an important candidate material for piezoresistive sensors upon porosity optimization based on stress‐controllable thermal or electrical conductivity. The results provide insights toward controlling the stress‐induced thermal/electrical conductivities of 3D interconnected templated composite networks for piezoresistive conductors or sensors.

Nitrogen and fluorine co-doped graphene (NFG) with the N and F content as high as 3.24 and 10.9 at% respectively was prepared through the hydrothermal reaction of trimethylamine tri(hydrofluoride) [(C₂H₅)₃N·3HF] and aqueous-dispersed graphene oxide (GO) as the anode material for lithium ion batteries (LIBs).