On-chip micro-supercapacitors (MSCs), as promising power candidates for microdevices, typically exhibit high power density, large charge/discharge rates, and long cycling lifetimes. However, as for most reported MSCs, the unsatisfactory areal energy density (<10 µWh cm-2 ) still hinders their practical applications. Herein, a new-type Zn-ion hybrid MSC with ultrahigh areal energy density and long-term durability is demonstrated. Benefiting from fast ion adsorption/desorption on the capacitor-type activated-carbon cathode and reversible Zn stripping/plating on the battery-type electrodeposited Zn-nanosheet anode, the fabricated Zn-ion hybrid MSCs exhibit remarkable areal capacitance of 1297 mF cm-2 at 0.16 mA cm-2 (259.4 F g-1 at a current density of 0.05 A g-1 ), landmark areal energy density (115.4 µWh cm-2 at 0.16 mW cm-2 ), and a superb cycling stability without noticeable decay after 10 000 cycles. This work will inspire the fabrication and development of new high-performance microenergy devices based on novel device design.

Transition metal phosphides have been extensively investigated owing to their high theoretical capacities and relatively low intercalation potentials vs Li/Li+, but their practical applications have been hindered by low electrical conductivity and dramatic volume variation during cycling. In this work, an interesting strategy for the rational design of graphene (GR) encapsulated with a hollow FeP@carbon nanocomposite (H-FeP@C@GR) via a combination of a hydrothermal route, a carbon-coating process, phosphidation treatment, and carbothermic reaction is reported. The hollow FeP (H-FeP) nanospheres shelled with thin carbon layers are wonderfully incorporated into the GR matrix, interconnecting to form a three-dimensional (3D) hierarchical architecture. Such a design offers distinct advantages for FeP-based anode materials for both lithium ion batteries (LIBs) and sodium ion batteries (SIBs). For example, the 3D omnibearing conductive networks from the GR skeleton and outer coating carbon can provide an open freeway for electron/ion transport, promoting the electrode reaction kinetics. In addition, the wrapping of an H-FeP nanosphere in a thin carbon layer enables the formation of a solid electrolyte interphase (SEI) on the carbon layer surface instead of on the individual H-FeP surface, preventing the continual re-forming of the SEI. When used as anode materials for LIBs and SIBs, H-FeP@C@GR exhibited excellent electrochemistry performances.

Abstract Molybdenum disulfide (MoS 2 ) has been recognized as a promising anode material for high‐energy Li‐ion (LIBs) and Na‐ion batteries (SIBs) due to its apparently high capacity and intriguing 2D‐layered structure. The low conductivity, unsatisfied mechanical stability, and limited active material utilization are three key challenges associated with MoS 2 electrodes especially at high current rates and mass active material loading. Here, vertical MoS 2 nanosheets are controllably patterned onto electrochemically exfoliated graphene (EG). Within the achieved hierarchical architecture, the intimate contact between EG and MoS 2 nanosheets, interconnected network, and effective exposure of active materials by vertical channels simultaneously overcomes the above three problems, enabling high mechanical integrity and fast charge transport kinetics. Serving as anode material for LIBs, EG‐MoS 2 with 95 wt% MoS 2 content delivered an ultrahigh‐specific capacity of 1250 mA h g −1 after 150 stable cycles at 1 A g −1 , which is among the highest values in all reported MoS 2 electrodes, and excellent rate performance (970 mA h g −1 at 5 A g −1 ). Moreover, impressive cycling stability (509 mA h g −1 at 1 A g −1 after 250 cycles) and rate capability (423 mA h g −1 at 2 A g −1 ) were also achieved for SIBs. The area capacities reached 1.27 and 0.49 mA h cm −2 at ≈1 mA cm −2 for LIBs and SIBs, respectively. This work may inspire the development of new 2D hierarchical structures for high efficiency energy storage and conversion.

Abstract A two‐dimensional (2D) sp 2 ‐carbon‐linked conjugated polymer framework (2D CCP‐HATN) has a nitrogen‐doped skeleton, a periodical dual‐pore structure and high chemical stability. The polymer backbone consists of hexaazatrinaphthalene (HATN) and cyanovinylene units linked entirely by carbon–carbon double bonds. Profiting from the shape‐persistent framework of 2D CCP‐HATN integrated with the electrochemical redox‐active HATN and the robust sp 2 carbon‐carbon linkage, 2D CCP‐HATN hybridized with carbon nanotubes shows a high capacity of 116 mA h g −1 , with high utilization of its redox‐active sites and superb cycling stability (91 % after 1000 cycles) and rate capability (82 %, 1.0 A g −1 vs. 0.1 A g −1 ) as an organic cathode material for lithium‐ion batteries.

Nanostructured-alloy-type anodes have received great interest for high-performance lithium-ion batteries (LIBs). However, these anodes experience huge volume fluctuations during repeated lithiation/delithiation and are easily pulverized and subsequently form aggregates. Herein, an efficient method to stabilize alloy-type anodes by creating defects on the surface of the metal oxide support is proposed. As a demonstration, PPy-encapsulated SnS2 nanosheets supported on defect-rich TiO2 nanotubes were produced and investigated as an anode material for LIBs. Both experimental results and theoretical calculations demonstrate that defect-rich TiO2 provides more chemical adhesions to SnS2 and discharge products, compared to defect-poor TiO2 , and then effectively stabilizes the electrode structure. As a result, the composite exhibits an unprecedented cycle stability. This work paves the way to designing durable and active nanostructured-alloy-type anodes on oxide supports.

Abstract Organic electrode materials are of long‐standing interest for next‐generation sustainable lithium‐ion batteries (LIBs). As a promising cathode candidate, imide compounds have attracted extensive attention due to their low cost, high theoretical capacity, high working voltage, and fast redox reaction. However, the redox active site utilization of imide electrodes remains challenging for them to fulfill their potential applications. Herein, the synthesis of a highly stable, crystalline 2D polyarylimide (2D‐PAI) integrated with carbon nanotube (CNT) is demonstrated for the use as cathode material in LIBs. The synthesized polyarylimide hybrid (2D‐PAI@CNT) is featured with abundant π‐conjugated redox‐active naphthalene diimide units, a robust cyclic imide linkage, high surface area, and well‐defined accessible pores, which render the efficient utilization of redox active sites (82.9%), excellent structural stability, and fast ion diffusion. As a consequence, high rate capability and ultrastable cycle stability (100% capacity retention after 8000 cycles) are achieved in the 2D‐PAI@CNT cathode, which far exceeds the state‐of‐the‐art polyimide electrodes. This work may inspire the development of novel organic electrodes for sustainable and durable rechargeable batteries.

Constructing a solid electrolyte interface (SEI) is a highly effective approach to overcome the poor reversibility of lithium (Li) metal anodes. Herein, an adhesive and self-healable supramolecular copolymer, comprising of pendant poly(ethylene oxide) (PEO) segments and ureido-pyrimidinone (UPy) quadruple-hydrogen-bonding moieties, is developed as a protection layer of Li anode by a simple drop-coating. The protection performance of in-situ-formed LiPEO-UPy SEI layer is significantly enhanced owing to the strong binding and improved stability arising from a spontaneous reaction between UPy groups and Li metal. An ultrathin (approximately 70 nm) LiPEO-UPy layer can contribute to stable and dendrite-free cycling at a high areal capacity of 10 mAh cm-2 at 5 mA cm-2 for 1000 h. This coating together with the promising electrochemical performance offers a new strategy for the development of dendrite-free metal anodes.

Abstract Lithium‐ion, sodium‐ion, and potassium‐ion batteries have captured tremendous attention in power supplies for various electric vehicles and portable electronic devices. However, their practical applications are severely limited by factors such as poor rate capability, fast capacity decay, sluggish charge storage dynamics, and low reversibility. Herein, hetero‐structured bimetallic sulfide (NiS/FeS) encapsulated in N‐doped porous carbon cubes interconnected with CNTs (Ni‐Fe‐S‐CNT) are prepared through a convenient co‐precipitation and post‐heat treatment sulfurization technique of the corresponding Prussian‐blue analogue nanocage precursor. This special 3D hierarchical structure can offer a stable interconnect and conductive network and shorten the diffusion path of ions, thereby greatly enhancing the mobility efficiency of alkali (Li, Na, K) ions in electrode materials. The Ni‐Fe‐S‐CNT nanocomposite maintains a charge capacity of 1535 mAh g −1 at 0.2 A g −1 for lithium ion batteries, 431 mAh g −1 at 0.1 A g −1 for sodium ion batteries, and 181 mAh g −1 at 0.1 A g −1 for potassium‐ion batteries, respectively. The high performance is mainly attributed to the 3D hierarchically high‐conductivity network architecture, in which the hetero‐structured FeS/NiS nanocubes provide fast Li + /Na + /K + insertion/extraction and reduced ion diffusion paths, and the distinctive 3D networks maintain the electrical contact and guarantee the structural integrity.

Abstract Limited strategies have been established to prepare monodisperse mesoporous carbon nanospheres (MCNs) with tailored pore sizes. In this work, a method is reported to synthesize MCNs by combining polymerization of aniline with co‐assembly of colloidal silica nanoparticles. The controlled self‐assembly behavior of colloidal silica enables the formation of uniform composite nanospheres and convenient modulation over mesopores. After carbonization and removal of sacrificial templates, the resultant MCNs possess tunable mesopores (7–42 nm) and spherical diameters (90–300 nm), as well as high surface area (785–1117 m 2 g −1 ), large pore volume (1.46–2.01 cm 3 g −1 ) and abundant nitrogen moieties (5.54–8.73 at %). When serving as metal‐free electrocatalysts for the oxygen reduction reaction (ORR), MCNs with an optimum pore size of 22 nm, compared to those with 7 and 42 nm, exhibit the best ORR performance in alkaline medium.

N-doped yolk–shell carbon nanocages homogenously filled with ZnSe and CoSe₂ nanodots were prepared, which exhibited excellent electrochemical performance.