CH
Christopher Hogan
Author with expertise in Advances in Chemical Sensor Technologies
Achievements
Cited Author
Key Stats
Upvotes received:
0
Publications:
6
(17% Open Access)
Cited by:
199
h-index:
58
/
i10-index:
180
Reputation
Biology
< 1%
Chemistry
< 1%
Economics
< 1%
Show more
How is this calculated?
Publications
0

Ion Mobilities in Diatomic Gases: Measurement versus Prediction with Non-Specular Scattering Models

Carlos Larriba et al.Mar 14, 2013
Ion/electrical mobility measurements of nanoparticles and polyatomic ions are typically linked to particle/ion physical properties through either application of the Stokes–Millikan relationship or comparison to mobilities predicted from polyatomic models, which assume that gas molecules scatter specularly and elastically from rigid structural models. However, there is a discrepancy between these approaches; when specular, elastic scattering models (i.e., elastic-hard-sphere scattering, EHSS) are applied to polyatomic models of nanometer-scale ions with finite-sized impinging gas molecules, predictions are in substantial disagreement with the Stokes–Millikan equation. To rectify this discrepancy, we developed and tested a new approach for mobility calculations using polyatomic models in which non-specular (diffuse) and inelastic gas-molecule scattering is considered. Two distinct semiempirical models of gas-molecule scattering from particle surfaces were considered. In the first, which has been traditionally invoked in the study of aerosol nanoparticles, 91% of collisions are diffuse and thermally accommodating, and 9% are specular and elastic. In the second, all collisions are considered to be diffuse and accommodating, but the average speed of the gas molecules reemitted from a particle surface is 8% lower than the mean thermal speed at the particle temperature. Both scattering models attempt to mimic exchange between translational, vibrational, and rotational modes of energy during collision, as would be expected during collision between a nonmonoatomic gas molecule and a nonfrozen particle surface. The mobility calculation procedure was applied considering both hard-sphere potentials between gas molecules and the atoms within a particle and the long-range ion–induced dipole (polarization) potential. Predictions were compared to previous measurements in air near room temperature of multiply charged poly(ethylene glycol) (PEG) ions, which range in morphology from compact to highly linear, and singly charged tetraalkylammonium cations. It was found that both non-specular, inelastic scattering rules lead to excellent agreement between predictions and experimental mobility measurements (within 5% of each other) and that polarization potentials must be considered to make correct predictions for high-mobility particles/ions. Conversely, traditional specular, elastic scattering models were found to substantially overestimate the mobilities of both types of ions.
0

Latent-to-sensible heat conversion kinetics during nanoparticle coalescence

Abhilash Ojha et al.Jun 4, 2024
Coagulational growth in an aerosol is a multistep process; first particles collide, and then they coalesce with one another. Coalescence kinetics have been investigated in numerous prior studies, largely through atomistic simulations of nanoclusters (102–104 atoms). However, with a few exceptions, they have either assumed the process is completely isothermal or is a constant energy process. During coalescence, there is the formation of new bonds, decreasing potential energy, and correspondingly increasing internal kinetic (thermal) energy. Internal kinetic energy evolution is dependent not only on coalescence kinetics but also on heat transfer to the surrounding gas. Here, we develop and test a model of internal kinetic energy evolution in collisionally formed nanoclusters in the presence of a background gas. We find that internal kinetic energy dynamics hinge upon a power law relationship describing latent-to-sensible heat release as well as a modified thermal accommodation coefficient. The model is tested against atomistic models of 1.5–3.0 nm embedded-atom gold nanocluster sintering in argon and helium environments. The model results are in excellent agreement with the simulation results for all tested conditions. Results show that nanocluster effective temperatures can increase by hundreds of Kelvin due to coalescence, but that the rise and re-equilibration of the internal kinetic energy is strongly dependent on the background gas environment. Interestingly, internal kinetic energy change kinetics are also found to be distinct from surface area change kinetics, suggesting that modeling coalescence heat release solely due to surface area change is inaccurate.