Abstract. The mandate of the Task Force Hemispheric Transport of Air Pollution (TF HTAP) under the Convention on Long-Range Transboundary Air Pollution (CLRTAP) is to improve the scientific understanding of the intercontinental air pollution transport, to quantify impacts on human health, vegetation and climate, to identify emission mitigation options across the regions of the Northern Hemisphere, and to guide future policies on these aspects. The harmonization and improvement of regional emission inventories is imperative to obtain consolidated estimates on the formation of global-scale air pollution. An emissions data set has been constructed using regional emission grid maps (annual and monthly) for SO2, NOx, CO, NMVOC, NH3, PM10, PM2.5, BC and OC for the years 2008 and 2010, with the purpose of providing consistent information to global and regional scale modelling efforts. This compilation of different regional gridded inventories – including that of the Environmental Protection Agency (EPA) for USA, the EPA and Environment Canada (for Canada), the European Monitoring and Evaluation Programme (EMEP) and Netherlands Organisation for Applied Scientific Research (TNO) for Europe, and the Model Inter-comparison Study for Asia (MICS-Asia III) for China, India and other Asian countries – was gap-filled with the emission grid maps of the Emissions Database for Global Atmospheric Research (EDGARv4.3) for the rest of the world (mainly South America, Africa, Russia and Oceania). Emissions from seven main categories of human activities (power, industry, residential, agriculture, ground transport, aviation and shipping) were estimated and spatially distributed on a common grid of 0.1° × 0.1° longitude-latitude, to yield monthly, global, sector-specific grid maps for each substance and year. The HTAP_v2.2 air pollutant grid maps are considered to combine latest available regional information within a complete global data set. The disaggregation by sectors, high spatial and temporal resolution and detailed information on the data sources and references used will provide the user the required transparency. Because HTAP_v2.2 contains primarily official and/or widely used regional emission grid maps, it can be recommended as a global baseline emission inventory, which is regionally accepted as a reference and from which different scenarios assessing emission reduction policies at a global scale could start. An analysis of country-specific implied emission factors shows a large difference between industrialised countries and developing countries for acidifying gaseous air pollutant emissions (SO2 and NOx) from the energy and industry sectors. This is not observed for the particulate matter emissions (PM10, PM2.5), which show large differences between countries in the residential sector instead. The per capita emissions of all world countries, classified from low to high income, reveal an increase in level and in variation for gaseous acidifying pollutants, but not for aerosols. For aerosols, an opposite trend is apparent with higher per capita emissions of particulate matter for low income countries.

Abstract. This paper, which focuses on emissions from China's coal-fired power plants during 1990–2010, is the second in a series of papers that aims to develop a high-resolution emission inventory for China. This is the first time that emissions from China's coal-fired power plants were estimated at unit level for a 20-year period. This inventory is constructed from a unit-based database compiled in this study, named the China coal-fired Power plant Emissions Database (CPED), which includes detailed information on the technologies, activity data, operation situation, emission factors, and locations of individual units and supplements with aggregated data where unit-based information is not available. Between 1990 and 2010, compared to a 479 % growth in coal consumption, emissions from China's coal-fired power plants increased by 56, 335, and 442 % for SO2, NOx, and CO2, respectively, and decreased by 23 and 27 % for PM2.5 and PM10 respectively. Driven by the accelerated economic growth, large power plants were constructed throughout the country after 2000, resulting in a dramatic growth in emissions. The growth trend of emissions has been effectively curbed since 2005 due to strengthened emission control measures including the installation of flue gas desulfurization (FGD) systems and the optimization of the generation fleet mix by promoting large units and decommissioning small ones. Compared to previous emission inventories, CPED significantly improved the spatial resolution and temporal profile of the power plant emission inventory in China by extensive use of underlying data at unit level. The new inventory developed in this study will enable a close examination of temporal and spatial variations of power plant emissions in China and will help to improve the performances of chemical transport models by providing more accurate emission data.

Abstract. Non-methane volatile organic compounds (NMVOCs) are important ozone and secondary organic aerosol precursors and play important roles in tropospheric chemistry. In this work, we estimated the total and speciated NMVOC emissions from China's anthropogenic sources during 1990–2017 by using a bottom-up emission inventory framework and investigated the main drivers behind the trends. We found that anthropogenic NMVOC emissions in China have been increasing continuously since 1990 due to the dramatic growth in activity rates and absence of effective control measures. We estimated that anthropogenic NMVOC emissions in China increased from 9.76 Tg in 1990 to 28.5 Tg in 2017, mainly driven by the persistent growth from the industry sector and solvent use. Meanwhile, emissions from the residential and transportation sectors declined after 2005, partly offsetting the total emission increase. During 1990–2017, mass-based emissions of alkanes, alkenes, alkynes, aromatics, oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) and other species increased by 274 %, 88 %, 4 %, 387 %, 91 % and 231 %, respectively. Following the growth in total NMVOC emissions, the corresponding ozone formation potential (OFP) increased from 38.2 Tg of O3 in 1990 to 99.7 Tg of O3 in 2017. We estimated that aromatics accounted for the largest share (43 %) of the total OFP, followed by alkenes (37 %) and OVOCs (10 %). Growth in China's NMVOC emissions was mainly driven by the transportation sector before 2000, while industry and solvent use dominated the emission growth during 2000–2010. Since 2010, although emissions from the industry sector and solvent use kept growing, strict control measures on transportation and fuel transition in residential stoves have successfully slowed down the increasing trend, especially after the implementation of China's clean air action since 2013. However, compared to large emission decreases in other major air pollutants in China (e.g., SO2, NOx and primary PM) during 2013–2017, the relatively flat trend in NMVOC emissions and OFP revealed the absence of effective control measures, which might have contributed to the increase in ozone during the same period. Given their high contributions to emissions and OFP, tailored control measures for solvent use and industrial sources should be developed, and multi-pollutant control strategies should be designed to mitigate both PM2.5 and ozone pollution simultaneously.

Abstract. An accurate speciation mapping of non-methane volatile organic compounds (NMVOC) emissions has an important impact on the performance of chemical transport models (CTMs) in simulating ozone mixing ratios and secondary organic aerosols. Taking the INTEX-B Asian NMVOC emission inventory as the case, we developed an improved speciation framework to generate model-ready anthropogenic NMVOC emissions for various gas-phase chemical mechanisms commonly used in CTMs in this work, by using an explicit assignment approach and updated NMVOC profiles. NMVOC profiles were selected and aggregated from a wide range of new measurements and the SPECIATE database v.4.2. To reduce potential uncertainty from individual measurements, composite profiles were developed by grouping and averaging source profiles from the same category. The fractions of oxygenated volatile organic compounds (OVOC) were corrected during the compositing process for those profiles which used improper sampling and analyzing methods. Emissions of individual species were then lumped into species in different chemical mechanisms used in CTMs by applying mechanism-dependent species mapping tables, which overcomes the weakness of inaccurate mapping in previous studies. Emission estimates for individual NMVOC species differ between one and three orders of magnitude for some species when different sets of profiles are used, indicating that source profile is the most important source of uncertainties of individual species emissions. However, those differences are diminished in lumped species as a result of the lumping in the chemical mechanisms. Gridded emissions for eight chemical mechanisms at 30 min × 30 min resolution as well as the auxiliary data are available at http://mic.greenresource.cn/intex-b2006. The framework proposed in this work can be also used to develop speciated NMVOC emissions for other regions.

Significance Recent work in Los Angeles has shown that urban volatile organic compound (VOC) emissions from consumer and industrial products—termed volatile chemical products (VCPs)—are now an important source of ozone precursors. Using advancements in VOC instrumentation, we show that VCP emissions are ubiquitous in urban regions and can be identified via unique VOC fingerprints. Through detailed modeling, we show that VCPs are as important to ozone production as fossil fuel VOCs and that the chemistry of VCPs can have significant impacts on model simulations of key atmospheric processes. Consequently, air quality models must be updated to account for both the emissions and atmospheric chemistry of VCPs in order to capture their full impact on urban air quality.

Abstract. In this work, we presented the characteristics of PM2. 5 chemical composition over China for the period of 2005–2012 by synthesis of in situ measurement data collected from literatures and satellite-based estimates using aerosol optical depth (AOD) data and the GEOS-Chem chemical transport model. We revealed the spatiotemporal variations in PM2. 5 composition during 2005–2012 and investigated the driving forces behind the variations by examining the changes in precursor emissions using a bottom-up emission inventory. Both in situ observations and satellite-based estimates identified that secondary inorganic aerosols (i.e., sulfate, nitrate, and ammonium; SNA) ranked as the highest fraction of dust-free PM2. 5 concentrations, followed by organic matter (OM) and black carbon (BC). For instance, satellite-based estimates found that SNA, OM, and BC contributed to 59, 33, and 8 %, respectively, of national population-weighted mean dust-free PM2. 5 concentrations during 2005–2012. National population-weighted mean PM2. 5 concentration increased from 63.9 µg m−3 in 2005 to 75.2 µg m−3 in 2007 and subsequently decreased to 66.9 µg m−3 from 2007 to 2012. Variations in PM2. 5 concentrations are mainly driven by the decrease in sulfate and the increase in nitrate. Population-weighted mean sulfate concentration decreased by 2.4 % yr−1 during 2005–2012 (from 14.4 to 12.9 µg m−3), while population-weighted mean nitrate concentration increased by 3.4 % yr−1 during 2005–2012 (from 9.8 to 12.2 µg m−3), largely offsetting the decrease in sulfate concentrations. By examining the emission data from the Multi-resolution Emission Inventory for China (MEIC), we found that the changes in sulfate and nitrate concentrations were in line with the decrease in SO2 emissions and the increase in NOx emissions during the same period. The desulfurization regulation in power plants enforced around 2005 has been the primary contributor to the SO2 emission reduction since 2006. In contrast, growth of energy consumption and lack of control measures for NOx resulted in a persistent increase in NOx emissions until the installation of denitrification devices on power plants late in 2011, which began to take effect in 2012. The results of this work indicate that the synchronized abatement of emissions for multipollutants is necessary for reducing ambient PM2. 5 concentrations over China.