Band gap engineering of atomically thin two-dimensional (2D) materials is the key to their applications in nanoelectronics, optoelectronics, and photonics. Here, for the first time, we demonstrate that in the 2D system, by alloying two materials with different band gaps (MoS2 and WS2), tunable band gap can be obtained in the 2D alloys (Mo1–xWxS2 monolayers, x = 0–1). Atomic-resolution scanning transmission electron microscopy has revealed random arrangement of Mo and W atoms in the Mo1–xWxS2 monolayer alloys. Photoluminescence characterization has shown tunable band gap emission continuously tuned from 1.82 eV (reached at x = 0.20) to 1.99 eV (reached at x = 1). Further, density functional theory calculations have been carried out to understand the composition-dependent electronic structures of Mo1–xWxS2 monolayer alloys.

We summarize our recent progresses in developing first-principles methods for predicting the intrinsic charge mobility in carbon and organic nanomaterials, within the framework of Boltzmann transport theory and relaxation time approximation. The electron–phonon couplings are described by Bardeen and Shockley's deformation potential theory, namely delocalized electrons scattered by longitudinal acoustic phonons as modeled by uniform lattice dilation. We have applied such methodology to calculating the charge carrier mobilities of graphene and graphdiyne, both sheets and nanoribbons, as well as closely packed organic crystals. The intrinsic charge carrier mobilities for graphene sheet and naphthalene are calculated to be 3 × 105 and ∼60 cm2 V−1 s−1 respectively at room temperature, in reasonable agreement with previous studies. We also present some new theoretical results for the recently discovered organic electronic materials, diacene-fused thienothiophenes, for which the charge carrier mobilities are predicted to be around 100 cm2 V−1 s−1.

We show here that the carrier mobility in the novel sp-sp(2) hybridization planar 6,6,12-graphyne sheet should be even larger than that in the graphene sheet. Both graphyne and graphene exhibit a Dirac cone structure near the Fermi surface. However, due to the sp-sp(2) hybridization forming the triple bonds in graphyne, the electron-phonon scattering is reduced compared with that of graphene. The carrier mobility is calculated at the first-principles level by using the Boltzmann transport equation coupled with the deformation potential theory. The intrinsic mobility of the 6,6,12-graphyne is 4.29 × 10(5) cm(2) V(-1) s(-1) for holes and 5.41 × 10(5) cm(2) V(-1) s(-1) for electrons at room temperature, which is found to be larger than that of graphene (∼ 3 × 10(5) cm(2) V(-1) s(-1)).

Tuning carrier concentration via chemical doping is the most successful strategy to optimize the thermoelectric figure of merit. Nevertheless, how the dopants affect charge transport is not completely understood. Here we unravel the doping effects by explicitly including the scattering of charge carriers with dopants on thermoelectric properties of poly(3,4-ethylenedioxythiophene), PEDOT, which is a p-type thermoelectric material with the highest figure of merit reported. We corroborate that the PEDOT exhibits a distinct transition from the aromatic to quinoid-like structure of backbone, and a semiconductor-to-metal transition with an increase in the level of doping. We identify a close-to-unity charge transfer from PEDOT to the dopant, and find that the ionized impurity scattering dominates over the acoustic phonon scattering in the doped PEDOT. By incorporating both scattering mechanisms, the doped PEDOT exhibits mobility, Seebeck coefficient and power factors in very good agreement with the experimental data, and the lightly doped PEDOT exhibits thermoelectric properties superior to the heavily doped one. We reveal that the thermoelectric transport is highly anisotropic in ordered crystals, and suggest to utilize large power factors in the direction of polymer backbone and low lattice thermal conductivity in the stacking and lamellar directions, which is viable in chain-oriented amorphous nanofibers.

Interlayer excitons (IX), spatially separated electron–hole pair quasiparticles, can form in type-II van der Waals heterostructures (vdWH). To date, the most widely studied IX in hetero- and homobilayer transition metal dichalcogenides feature momentum-indirect and visible interlayer recombinations. However, momentum-direct IX emissions and interlayer absorptions, especially in the infrared, are crucial for excitonic devices but remain underexplored. In this work, we propose and construct a multilayer WSe2/InSe vdWH that hosts momentum-direct IX and manifests near-infrared interlayer absorptions at room temperature, verified by first-principles density functional theory calculations. We conduct power- and temperature-dependent photoluminescence spectroscopies and extract the IX binding energy to be 43 ± 5 meV. Furthermore, we manipulate the IX emission electrically via the Stark effect and tune its energy by 180 meV. Taking advantage of the direct interlayer absorption, we fabricate a near-infrared vdWH photodetector modulated by strong photogating effect, and achieve the optimal photoresponsivity, specific detectivity, and response time of 33 A W–1, 1.8 × 1010 Jones, and 3.7 μs at 1150 nm. In addition, we test the imaging capability of the photodetector by integrating it into a single-pixel imaging system. Our work showcases the possibility for constructing infrared-responsive vdWH that hosts momentum-direct IX for future excitonic devices of optoelectronic applications.