The stability issue of Sn-based perovskite solar cells (PSCs) is expected to be resolved by involving a two-dimensional (2D) layered structure. However, Sn-based 2D PSCs, especially Dion–Jacobson (DJ)-phase ones with potentially good stability, have rarely been reported. Herein, superior DJ-phase Sn 2D perovskites with 3-aminobenzylamine (3ABA2+) or 4-aminobenzylamine (4ABA2+) π-conjugated short-chain ligands are reported to fabricate efficient 2D lead-free PSCs. Notably, the high dipole moment of the 3ABAI2 organic spacer is approved to possess faster charge transfer for forming (3ABA)FA4Sn5I16 2D perovskite with an extremely low exciton binding energy (only 84 meV). In combination with a diacetate partial substitution and methylamine iodide/bromide (MAI/MABr) post-treatment strategy to delay crystallization and improve compactness and coverage of the perovskite film, a record power conversion efficiency (PCE) of 6.81% and stability of 840 h (less than 5% degradation in a N2 atmosphere for unencapsulated devices) are acquired in eventual (3ABA)FA4Sn5I16 2D PSCs, which are among the highest PCE and the longest stability of Sn-based 2D PSCs reported to date. Our work provides a prospective molecule design and film preparation strategy of 2D Sn perovskites toward nontoxic high-performance tin-based PSCs, which pushes the almost stagnant research forward.

Deep-level traps at the buried interface of perovskite and energy mismatch problems between the perovskite layer and heterogeneous interfaces restrict the development of ideal homogenized films and efficient perovskite solar cells using the one-step spin-coating method. Here, we strategically employed sparingly soluble germanium iodide as a homogenized bulk in-situ reconstruction inducing material preferentially aggregated at the perovskite buried interface with gradient doping, markedly reducing deep-level traps and withstanding local lattice strain, while minimizing non-radiative recombination losses and enhancing the charge carrier lifetime over 9 µs. Furthermore, this gradient doping assisted in modifying the band diagram at the buried interface into a desirable flattened alignment, substantially mitigating the energy loss of charge carriers within perovskite films and improving the carrier extraction equilibrium. As a result, the optimized device achieved a champion power conversion efficiency of 25.24% with a fill factor of up to 84.65%, and the unencapsulated device also demonstrated excellent light stability and humidity stability. This work provides a straightforward and reliable homogenization strategy of perovskite components for obtaining efficient and stable perovskite solar cells.

Although metal halide perovskites (MHPs) have demonstrated remarkable external quantum efficiencies (EQEs) in red and green light-emitting diodes (LEDs), the blue ones confront efficiency and stability problems due to the high defect density in the perovskite films. Large amounts of defect passivation strategies are successfully developed to improve the device performance. Nevertheless, the influence of the molecular configuration of the passivators on the perovskite crystallization process has not been comprehensively investigated so far. Here, we investigate the effect of the phenyl ring on the perovskite crystallization dynamics and the passivation effect. The additive with a phenyl ring performs the π-π stacking ability with phenethylammonium (PEA

Sn-based perovskite solar cells (Sn-PSCs) have received increasing attention due to their nontoxicity and potentially high efficiency. However, the poor stability of Sn