Sulfurized polyacrylonitrile (SPAN) is the most promising cathode for next-generation lithium–sulfur (Li–S) batteries due to the much improved stability. However, the molecular structure and reaction mechanism have not yet been fully understood. Herein, we present a new take on the structure and mechanism to interpret the electrochemical behaviors. We find that the thiyl radical is generated after the cleavage of the S–S bond in molecules in the first cycle, and then a conjugative structure can be formed due to electron delocalization of the thiyl radical on the pyridine backbone. The conjugative structure can react with lithium ions through a lithium coupled electron transfer process and form an ion-coordination bond reversibly. This could be the real reason for the superior lithium storage capability, in which the lithium polysulfide may not be formed. This study refreshes current knowledge of SPAN in Li–S batteries. In addition, the structural analysis is applicable to analyze the current organic cathodes in rechargeable batteries and also allows further applications in Al–S batteries to achieve high performance.

Aqueous zinc-ion batteries and capacitors are potentially competitive grid-scale energy storage devices because of their great features such as safety, environmental friendliness, and low cost. Herein, a completely new phenanthroline covalent organic framework (PA-COF) was synthesized and introduced in zinc-ion supercapatteries (ZISs) for the first time. Our as-synthesized PA-COF shows a high capacity of 247 mAh g–1 at a current density of 0.1 A g–1, with only 0.38% capacity decay per cycle during 10 000 cycles at a current density of 1.0 A g–1. Although covalent organic frameworks (COFs) are attracting great attention in many fields, our PA-COF has been synthesized using a new strategy involving the condensation reaction of hexaketocyclohexanone and 2,3,7,8-phenazinetetramine. Detailed mechanistic investigations, through experimental and theoretical methods, reveal that the phenanthroline functional groups in PA-COF are the active zinc ion storage sites. Furthermore, we provide evidence for the cointercalation of Zn2+ (60%) and H+ (40%) into PA-COF using inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy and deuterium solid-state nuclear magnetic resonance (NMR). We believe that this study opens a new avenue for COF material design for zinc-ion storage in aqueous ZISs.

Abstract Covalent organic frameworks (COFs) are potentially promising electrode materials for electrochemical charge storage applications thanks to their pre‐designable reticular chemistry with atomic precision, allowing precise control of pore size, redox‐active functional moieties, and stable covalent frameworks. However, studies on the mechanistic and practical aspects of their zinc‐ion storage behavior are still limited. In this study, a strategy to enhance the electrochemical performance of COF cathodes in zinc‐ion batteries (ZIBs) by introducing the quinone group into 1,4,5,8,9,12‐hexaazatriphenylene‐based COFs is reported. Electrochemical characterization demonstrates that the introduction of the quinone groups in the COF significantly pushes up the Zn 2+ storage capability against H + and elevates the average (dis‐)charge potential in aqueous ZIBs. Computational and experimental analysis further reveals the favorable redox‐active sites that host Zn 2+ /H + in COF electrodes and the root cause for the enhanced electrochemical performance. This work demonstrates that molecular engineering of the COF structure is an effective approach to achieve practical charge storage performance.

The zeolite‐catalyzed methanol‐to‐aromatics (MTA) process is a promising avenue for industrial decarbonization. This process predominantly utilizes 3‐dimensional 10‐member ring (10‐MR) zeolites like ZSM‐5 and ZSM‐11, chosen for their confinement effect essential for aromatization. Current research mainly focuses on enhancing selectivity and mitigating catalyst deactivation by modulating zeolites' physicochemical properties. Despite the potential, the MTA technology is at a low Technology Readiness Level, hindered by mechanistic complexities in achieving the desired selectivity towards liquid aromatics. To bridge this knowledge gap, this study proposes a roadmap for MTA catalysis by strategically combining controlled catalytic experiments with advanced characterization methods (including operando conditions and “mobility‐dependent” solid‐state NMR spectroscopy). It identifies the descriptor‐role of Koch‐carbonylated intermediates, longer‐chain hydrocarbons, and the zeolites' intersectional cavities in yielding preferential liquid aromatics selectivity. Understanding these selectivity descriptors and architectural impacts is vital, potentially advancing other zeolite‐catalyzed emerging technologies.

Alkene oligomerization represents an attractive methodology to produce environmentally friendly synthetic fuels, free of aromatics. However, the materials that catalyze this reac-tion undergo complex deactivation, the understanding of which remains...

The quest for effective technologies to reduce SO

Abstract The quest for effective technologies to reduce SO 2 pollution is crucial due to its adverse effects on the environment and human health. Markedly, removing a ppm level of SO 2 from CO 2 ‐containing waste gas is a persistent challenge, and current technologies suffer from low SO 2 /CO 2 selectivity and energy‐intensive regeneration processes. Here using the molecular building blocks approach and theoretical calculation, we constructed two porous organic polymers (POPs) encompassing pocket‐like structures with exposed imidazole groups, promoting preferential interactions with SO 2 from CO 2 ‐containing streams. Markedly, the evaluated POPs offer outstanding SO 2 /CO 2 selectivity, high SO 2 capacity, and an easy regeneration process, making it one of the best materials for SO 2 capture. To gain better structural insights into the notable SO 2 selectivity of the POPs, we used dynamic nuclear polarization NMR spectroscopy (DNP) and molecular modelling to probe the interactions between SO 2 and POP adsorbents. The newly developed materials are poised to offer an energy‐efficient and environment‐friendly SO 2 separation process while we are obliged to use fossil fuels for our energy needs.