Abstract Photopyroelectric‐based circularly polarized light (CPL) detection, coupling the pyro‐phototronic effect and chiroptical phenomena, has provided a promising platform for high‐performance CPL detectors. However, as a novel detection strategy, photopyroelectric‐based CPL detection is currently restricted by the short‐wave optical response, underscoring the urgent need to extend its response range. Herein, visible‐to‐near‐infrared CPL detection induced by the pyro‐phototronic effect is first realized in chiral‐polar perovskites. Specifically, chiral‐polar multilayered perovskites (S‐BPEA) 2 FAPb 2 I 7 ( 1‐S , S‐BPEA = ( S )‐1‐4‐Bromophenylethylammonium, FA = formamidinium) with spontaneous polarization shows intrinsic pyroelectric and photopyroelectric performance. Strikingly, combining its merits of the pyro‐phototronic effect and intrinsic wide‐spectrum spin‐selective effect, chiral multilayered 1‐S presents efficient photopyroelectric‐based broadband CPL detection performance spanning 405–785 nm. This research first realizes photopyroelectric‐based infrared CPL detection and also sheds light on developing high‐performance broadband CPL detectors based on the pyro‐phototronic effect in the fields of optics, optoelectronics, and spintronics.

Polar two-dimensional organic-inorganic hybrid perovskites (2D-OIHPs) with bulk photovoltaic effect (BPVE) have shown tremendous potential in developing passive high-performance polarized light detection (PLD) due to their polarization driven strong light-matter...

Abstract Polar 3D organic–inorganic hybrid perovskites (OIHPs) with the bulk photovoltaic effect (BPVE) have important application value in self‐driven X‐ray detection, due to their excellent semiconductor properties. However, A‐site cations are limited by the tolerance factor, making it difficult to construct ABX 3 ‐type polar 3D perovskites. Therefore, it is necessary to explore polar 3D perovskitiods with excellent semiconductor properties for self‐driven X‐ray detection. Herein, by introducing an asymmetric diamine 3‐methylaminopropylamine (3‐MAPA) cation, a polar 3D perovskitiod, (3‐MAPA)Pb 2 Br 6 ( 1 ) is successfully constructed. Specifically, the dipole‐oriented arrangement and intrinsic polarity of 3‐MAPA cations endow a non‐centrosymmetric structure of 1 single crystal (SC). Notably, under X‐ray irradiation, the polar 1 SC exhibits a remarkable bulk photovoltaic of 0.8 V, which is beneficial for self‐driven X‐ray detection. Consequently, the 1 ‐based detector shows a sensitivity of 101 µC Gy −1 s −1 and a low detection limit of 189 nGy s −1 at 0 V bias. Meanwhile, 1 SC‐based X‐ray detector exhibits less ion migration due to the abundant N─H···Br hydrogen bonding interaction within the structure, leading to a smaller dark current drift, which supports stable X‐ray detection. This study attains stable self‐driven X‐ray detection based on polar 3D perovskitiods, which enriches the candidates for self‐driven X‐ray detectors.

Metal halide perovskites (MHPs) have shown great potential for direct X-ray detection, but achieving high sensitivity without external bias remains challenging. Chiral-polar alternating cation intercalation (ACI)-type MHPs, with excellent optoelectronic properties and a robust chirality-induced bulk photovoltaic effect (BPVE), offer a promising platform for self-driven X-ray detection. Herein, impressive self-driven X-ray detection performance was achieved by utilizing chiral-polar 2D ACI-type perovskite single crystals of (

Abstract Circularly Polarized Light (CPL)‐dependent anomalous photovoltaic effect (APVE), characterized by light helicity‐manipulated steady photocurrent and above‐bandgap photovoltage, has demonstrated significant potential in the fields of photoelectronic and photovoltaics. However, exploiting CPL‐dependent APVE in chiral hybrid perovskites, a promising family with intrinsic chiroptical activity and non‐centrosymmetric structure, remains challenging. Here, leveraging the flexible structural design of chiral alternating cations intercalation‐type perovskites, CPL‐dependent APV, for the first time, is achieved in chiral perovskites. Specifically, by introducing lone pair electrons into the organic layers to greatly amplify the polarization, [(R)‐PPA](MOPA)PbBr 4 ( 2‐R ) (PPA = 1‐phenylpropylammonium, MOPA = 3‐methoxypropylammonium) exhibit intrinsic APVE with an above‐bandgap photovoltage of 6.50 V ( E g = 3.01 eV) under ultraviolet (UV) light illumination. Strikingly, profiting from the natural chiral optical activity of chiral perovskites, unprecedented UV CPL‐dependent APV is realized in 2‐R , driving the high distinguishability between right‐hand and left‐hand CPLs with a large anisotropy factor ( g Iph ) of 0.33. This study pioneers the realization of CPL‐dependent APV within chiral perovskite, promising significant advancements in optoelectronic device technologies.