Thermally induced growth of graphene on the two polar surfaces of $6H\text{\ensuremath{-}}\mathrm{Si}\mathrm{C}$ is investigated with emphasis on the initial stages of growth and interface structure. The experimental methods employed are angle-resolved valence band photoelectron spectroscopy, soft x-ray induced core-level spectroscopy, and low-energy electron diffraction. On the Si-terminated (0001) surface, the $(6\sqrt{3}\ifmmode\times\else\texttimes\fi{}6\sqrt{3})R30\ifmmode^\circ\else\textdegree\fi{}$ reconstruction is the precursor of the growth of graphene and it persists at the interface upon the growth of few layer graphene (FLG). The $(6\sqrt{3}\ifmmode\times\else\texttimes\fi{}6\sqrt{3})R30\ifmmode^\circ\else\textdegree\fi{}$ structure is a carbon layer with graphene-like atomic arrangement covalently bonded to the substrate where it is responsible for the azimuthal ordering of FLG on SiC(0001). In contrast, the interaction between graphene and the C-terminated $(000\overline{1})$ surface is much weaker, which accounts for the low degree of order of FLG on this surface. A model for the growth of FLG on SiC{0001} is developed, wherein each new graphene layer is formed at the bottom of the existing stack rather than on its top. This model yields, in conjunction with the differences in the interfacial bonding strength, a natural explanation for the different degrees of azimuthal order observed for FLG on the two surfaces.

A hallmark of graphene is its unusual conical band structure that leads to a zero-energy band gap at a single Dirac crossing point. By measuring the spectral function of charge carriers in quasi-freestanding graphene with angle-resolved photoemission spectroscopy, we showed that at finite doping, this well-known linear Dirac spectrum does not provide a full description of the charge-carrying excitations. We observed composite "plasmaron" particles, which are bound states of charge carriers with plasmons, the density oscillations of the graphene electron gas. The Dirac crossing point is resolved into three crossings: the first between pure charge bands, the second between pure plasmaron bands, and the third a ring-shaped crossing between charge and plasmaron bands.

Adv. Mater. Interfaces 2024, 11, 2300725 "However, to the best of our knowledge, the successful intercalation of chalcogen atoms (S, Se, Te) has not been established so far." should read [49] G. Nordheim, M. Wanke, A. Schütze, F. Speck, T. Seyller, presented at the DPG Meeting of the Condensed Matter Section, Berlin, March 2015. [50] G. Nordheim, Master Thesis, Chemnitz University of Technology, November 2015.