Intense ultrashort light pulses comprising merely a few wave cycles became routinely available by the turn of the millennium. The technologies underlying their production and measurement as well as relevant theoretical modeling have been reviewed in the pages of Reviews of Modern Physics (Brabec and Krausz, 2000). Since then, measurement and control of the subcycle field evolution of few-cycle light have opened the door to a radically new approach to exploring and controlling processes of the microcosm. The hyperfast-varying electric field of visible light permitted manipulation and tracking of the atomic-scale motion of electrons. Striking implications include controlled generation and measurement of single attosecond pulses of extreme ultraviolet light as well as trains of them, and real-time observation of atomic-scale electron dynamics. The tools and techniques for steering and tracing electronic motion in atoms, molecules, and nanostructures are now becoming available, marking the birth of attosecond physics. In this article these advances are reviewed and some of the expected implications are addressed.

We present a simple, analytic, and fully quantum theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields. The theory recovers the classical interpretation of Kulander et al. in Proceedings of the SILAP III Works hop, edited by B. Piraux (Plenum, New York, 1993) and Corkum [Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993)] and clearly explains why the single-atom harmonic-generation spectra fall off at an energy approximately equal to the ionization energy plus about three times the oscillation energy of a free electron in the field. The theory is valid for arbitrary atomic potentials and can be generalized to describe laser fields of arbitrary ellipticity and spectrum. We discuss the role of atomic dipole matrix elements, electron rescattering processes, and of depletion of the ground state. We present the exact quantum-mechanical formula for the harmonic cutoff that differs from the phenomenological law ${\mathit{I}}_{\mathit{p}}$+3.17${\mathit{U}}_{\mathit{p}}$, where ${\mathit{I}}_{\mathit{p}}$ is the atomic ionization potential and ${\mathit{U}}_{\mathit{p}}$ is the ponderomotive energy, due to the account for quantum tunneling and diffusion effects.

High harmonic emission occurs when an electron, liberated from a molecule by an incident intense laser field, gains energy from the field and recombines with the parent molecular ion. The emission provides a snapshot of the structure and dynamics of the recombining system, encoded in the amplitudes, phases and polarization of the harmonic light. Here we show with CO(2) molecules that high harmonic interferometry can retrieve this structural and dynamic information: by measuring the phases and amplitudes of the harmonic emission, we reveal 'fingerprints' of multiple molecular orbitals participating in the process and decode the underlying attosecond multi-electron dynamics, including the dynamics of electron rearrangement upon ionization. These findings establish high harmonic interferometry as an effective approach to resolving multi-electron dynamics with sub-Angström spatial resolution arising from the de Broglie wavelength of the recombining electron, and attosecond temporal resolution arising from the timescale of the recombination event.

An electron generated by x-ray photoionization can be deflected by a strong laser field. Its energy and angular distribution depends on the phase of the laser field at the time of ionization. This phase dependence can be used to measure the duration and chirp of single sub100-attosecond x-ray pulses.

The rate of nonlinear ionization is strongly enhanced as a molecule is stretched beyond its equilibrium internuclear separation, reaching a peak rate that is many orders of magnitude greater than that at either small or large distances. The enhancement results from nonadiabatic electron localization near the nuclei and its presence is insensitive to the laser frequency and intensity. Most intense-field dissociative ionization experiments are influenced by this effect.

For the past several decades, we have been able to directly probe the motion of atoms that is associated with chemical transformations and which occurs on the femtosecond (10(-15)-s) timescale. However, studying the inner workings of atoms and molecules on the electronic timescale has become possible only with the recent development of isolated attosecond (10(-18)-s) laser pulses. Such pulses have been used to investigate atomic photoexcitation and photoionization and electron dynamics in solids, and in molecules could help explore the prompt charge redistribution and localization that accompany photoexcitation processes. In recent work, the dissociative ionization of H(2) and D(2) was monitored on femtosecond timescales and controlled using few-cycle near-infrared laser pulses. Here we report a molecular attosecond pump-probe experiment based on that work: H(2) and D(2) are dissociatively ionized by a sequence comprising an isolated attosecond ultraviolet pulse and an intense few-cycle infrared pulse, and a localization of the electronic charge distribution within the molecule is measured that depends-with attosecond time resolution-on the delay between the pump and probe pulses. The localization occurs by means of two mechanisms, where the infrared laser influences the photoionization or the dissociation of the molecular ion. In the first case, charge localization arises from quantum mechanical interference involving autoionizing states and the laser-altered wavefunction of the departing electron. In the second case, charge localization arises owing to laser-driven population transfer between different electronic states of the molecular ion. These results establish attosecond pump-probe strategies as a powerful tool for investigating the complex molecular dynamics that result from the coupling between electronic and nuclear motions beyond the usual Born-Oppenheimer approximation.

High-harmonic emission is very sensitive to the polarization of a fundamental laser beam. By combining two short perpendicularly polarized pulses with frequencies centered at ω1 and ω2, where (ω1 − ω2)/ω1 ≪ 1, we can create a pulse with polarization that sweeps from circular through linear back to circular. It is possible to make the duration of the segment of the pulse capable of emitting short-wavelength radiation so small that emission is possible only for a time less than the period of the fundamental.

The intefererence pattern produced by photoelectrons provides holographic snapshots of the photoionization process.