KL
Kug‐Seung Lee
Author with expertise in Electrocatalysis for Energy Conversion
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Highly Durable and Active PtFe Nanocatalyst for Electrochemical Oxygen Reduction Reaction

Dong Chung et al.Dec 3, 2015
Demand on the practical synthetic approach to the high performance electrocatalyst is rapidly increasing for fuel cell commercialization. Here we present a synthesis of highly durable and active intermetallic ordered face-centered tetragonal (fct)-PtFe nanoparticles (NPs) coated with a "dual purpose" N-doped carbon shell. Ordered fct-PtFe NPs with the size of only a few nanometers are obtained by thermal annealing of polydopamine-coated PtFe NPs, and the N-doped carbon shell that is in situ formed from dopamine coating could effectively prevent the coalescence of NPs. This carbon shell also protects the NPs from detachment and agglomeration as well as dissolution throughout the harsh fuel cell operating conditions. By controlling the thickness of the shell below 1 nm, we achieved excellent protection of the NPs as well as high catalytic activity, as the thin carbon shell is highly permeable for the reactant molecules. Our ordered fct-PtFe/C nanocatalyst coated with an N-doped carbon shell shows 11.4 times-higher mass activity and 10.5 times-higher specific activity than commercial Pt/C catalyst. Moreover, we accomplished the long-term stability in membrane electrode assembly (MEA) for 100 h without significant activity loss. From in situ XANES, EDS, and first-principles calculations, we confirmed that an ordered fct-PtFe structure is critical for the long-term stability of our nanocatalyst. This strategy utilizing an N-doped carbon shell for obtaining a small ordered-fct PtFe nanocatalyst as well as protecting the catalyst during fuel cell cycling is expected to open a new simple and effective route for the commercialization of fuel cells.
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Electrochemical Zinc Intercalation in Lithium Vanadium Oxide: A High-Capacity Zinc-Ion Battery Cathode

Muhammad Alfaruqi et al.Feb 15, 2017
Rechargeable zinc-ion batteries (ZIBs) with high energy densities appear promising to meet the increasing demand for safe and sustainable energy storage devices. However, electrode research on this low-cost and green system are faced with stiff challenges of identifying materials that permit divalent ion-intercalation/deintercalation. Herein, we present layered-type LiV3O8 (LVO) as a prospective intercalation cathode for zinc-ion batteries (ZIBs) with high storage capacities. The detailed phase evolution study during Zn intercalation using electrochemistry, in situ XRD, and simulation techniques reveals the large presence of a single-phase domain that proceeds via a stoichiometric ZnLiV3O8 phase to reversible solid–solution ZnyLiV3O8 (y > 1) phase. The unique behavior, which is different from the reaction with lithium, contributes to high specific capacities of 172 mAh g–1 and amounts to 75% retention of the maximum capacity achieved in 65 cycles with 100% Coulombic efficiency at a current density of 133 mA g–1. The remarkable performance makes the development of this low-cost and safe battery technology very promising, and this study also offers opportunities to enhance the understanding on electrochemically induced metastable phases for energy storage applications.
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Large-Scale Synthesis of Carbon-Shell-Coated FeP Nanoparticles for Robust Hydrogen Evolution Reaction Electrocatalyst

Dong Chung et al.Apr 24, 2017
A highly active and stable non-Pt electrocatalyst for hydrogen production has been pursued for a long time as an inexpensive alternative to Pt-based catalysts. Herein, we report a simple and effective approach to prepare high-performance iron phosphide (FeP) nanoparticle electrocatalysts using iron oxide nanoparticles as a precursor. A single-step heating procedure of polydopamine-coated iron oxide nanoparticles leads to both carbonization of polydopamine coating to the carbon shell and phosphidation of iron oxide to FeP, simultaneously. Carbon-shell-coated FeP nanoparticles show a low overpotential of 71 mV at 10 mA cm-2, which is comparable to that of a commercial Pt catalyst, and remarkable long-term durability under acidic conditions for up to 10 000 cycles with negligible activity loss. The effect of carbon shell protection was investigated both theoretically and experimentally. A density functional theory reveals that deterioration of catalytic activity of FeP is caused by surface oxidation. Extended X-ray absorption fine structure analysis combined with electrochemical test shows that carbon shell coating prevents FeP nanoparticles from oxidation, making them highly stable under hydrogen evolution reaction operation conditions. Furthermore, we demonstrate that our synthetic method is suitable for mass production, which is highly desirable for large-scale hydrogen production.
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Physical and chemical characteristics of multiwalled carbon nanotubes functionalized with aminosilane and its influence on the properties of natural rubber composites

K. Raman et al.Jan 4, 2007
Surface functionalization of multiwalled carbon nanotubes is carried out by acid treatment followed by reaction with multifunctional silane, 3-aminopropyltriethoxysilane. The chemical interaction of silane with the oxidized nanotube surface is confirmed by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). Energy dispersive X-ray analysis (EDX) studies also indicate the presence of silane on the surface of the carbon nanotubes. X-ray diffraction reveals the change in the crystalline phases due to surface functionalization. Raman spectroscopy of the acid treated CNT further corroborates the formation of surface defects due to the introduction of carboxyl groups. Thermogravimetric analysis of the functionalized CNT exhibits a multiple peaks in the temperature range of 200–650 °C that corresponds to the degradation of chemically grafted aminosilane on the CNT surface. The influence of silane functionalized carbon nanotubes on the rheometric and mechanical properties of natural rubber vulcanizates is investigated. Rheometric properties like scorch time and optimum cure time increases. Modulus and tensile strength increase due to higher polymer-filler interaction between the carbon nanotube and NR vulcanizates.
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Precisely Constructing Orbital Coupling-Modulated Dual-Atom Fe Pair Sites for Synergistic CO2 Electroreduction

Ying Wang et al.Jan 14, 2022
Electrochemical reduction of CO2 (CO2RR) provides an attractive pathway to achieve a carbon-neutral energy cycle. Single-atom catalysts (SAC) have shown unique potential in heterogeneous catalysis, but their structural simplicity prevents them from breaking linear scaling relationships. In this study, we develop a feasible strategy to precisely construct a series of electrocatalysts featuring well-defined single-atom and dual-site iron anchored on nitrogen-doped carbon matrix (Fe1–N–C and Fe2–N–C). The Fe2–N–C dual-atom electrocatalyst (DAC) achieves enhanced CO Faradaic efficiency above 80% in wider applied potential ranges along with higher turnover frequency (26,637 h–1) and better durability compared to SAC counterparts. Furthermore, based on in-depth experimental and theoretical analysis, the orbital coupling between the iron dual sites decreases the energy gap between antibonding and bonding states in *CO adsorption. This research presents new insights into the structure–performance relationship on CO2RR electrocatalysts at the atomic scale and extends the application of DACs for heterogeneous electrocatalysis and beyond.
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