Developing a facile route to access active and well-defined single atom sites catalysts has been a major area of focus for single atoms catalysts (SACs). Herein, we demonstrate a simple approach to generate atomically dispersed platinum via a thermal emitting method using bulk Pt metal as a precursor, significantly simplifying synthesis routes and minimizing synthesis costs. The ammonia produced by pyrolysis of Dicyandiamide can coordinate with platinum atoms by strong coordination effect. Then, the volatile Pt(NH3) x can be anchored onto the surface of defective graphene. The as-prepared Pt SAs/DG exhibits high activity for the electrochemical hydrogen evolution reaction and selective oxidation of various organosilanes. This viable thermal emitting strategy can also be applied to other single metal atoms, for example, gold and palladium. Our findings provide an enabling and versatile platform for facile accessing SACs toward many industrial important reactions.

Abstract In view of the sluggish kinetics suppressing the oxygen evolution reaction (OER), developing efficient and robust OER catalysts is urgent and essential for developing efficient energy conversion technologies. Herein, hybrid amorphous/crystalline FeCoNi layered double hydroxide (LDH)‐supported single Ru atoms (Ru SAs/AC‐FeCoNi) are developed for enabling a highly efficient electrocatalytic OER. The amorphous outer layer in Ru SAs/AC‐FeCoNi is composed of abundant defect sites and unsaturated coordination sites, which can serve as anchoring sites to stabilize single Ru atoms. The crystalline inner has a highly symmetric rigid structure, thereby strengthening the stability of support for a long‐lasting OER. The synergistic effects endow this hybrid catalyst with extremely low overpotential (205 mV at 10 mA cm −2 ). Density functional theory calculation indicates that single Ru atoms stabilized by hybrid amorphous/crystalline FeCoNi LDH facilitate the formation of Ru–O* (rate‐determining step), thus accelerating the OER process.

Li- and Mn-rich (LMR) cathode materials that utilize both cation and anion redox can yield substantial increases in battery energy density1–3. However, although voltage decay issues cause continuous energy loss and impede commercialization, the prerequisite driving force for this phenomenon remains a mystery3–6 Here, with in situ nanoscale sensitive coherent X-ray diffraction imaging techniques, we reveal that nanostrain and lattice displacement accumulate continuously during operation of the cell. Evidence shows that this effect is the driving force for both structure degradation and oxygen loss, which trigger the well-known rapid voltage decay in LMR cathodes. By carrying out micro- to macro-length characterizations that span atomic structure, the primary particle, multiparticle and electrode levels, we demonstrate that the heterogeneous nature of LMR cathodes inevitably causes pernicious phase displacement/strain, which cannot be eliminated by conventional doping or coating methods. We therefore propose mesostructural design as a strategy to mitigate lattice displacement and inhomogeneous electrochemical/structural evolutions, thereby achieving stable voltage and capacity profiles. These findings highlight the significance of lattice strain/displacement in causing voltage decay and will inspire a wave of efforts to unlock the potential of the broad-scale commercialization of LMR cathode materials. Diffractive imaging of an important class of battery electrodes during cycling shows that lattice strain is a crucial yet overlooked factor that contributes to voltage fade over time.

Abstract Ni‐rich Li[Ni x Co y Mn 1− x − y ]O 2 ( x ≥ 0.8) layered oxides are the most promising cathode materials for lithium‐ion batteries due to their high reversible capacity of over 200 mAh g −1 . Unfortunately, the anisotropic properties associated with the α‐NaFeO 2 structured crystal grains result in poor rate capability and insufficient cycle life. To address these issues, a micrometer‐sized Ni‐rich LiNi 0.8 Co 0.1 Mn 0.1 O 2 secondary cathode material consisting of radially aligned single‐crystal primary particles is proposed and synthesized. Concomitant with this unique crystallographic texture, all the exposed surfaces are active {010} facets, and 3D Li + ion diffusion channels penetrate straightforwardly from surface to center, remarkably improving the Li + diffusion coefficient. Moreover, coordinated charge–discharge volume change upon cycling is achieved by the consistent crystal orientation, significantly alleviating the volume‐change‐induced intergrain stress. Accordingly, this material delivers superior reversible capacity (203.4 mAh g −1 at 3.0–4.3 V) and rate capability (152.7 mAh g −1 at a current density of 1000 mA g −1 ). Further, this structure demonstrates excellent cycling stability without any degradation after 300 cycles. The anisotropic morphology modulation provides a simple, efficient, and scalable way to boost the performance and applicability of Ni‐rich layered oxide cathode materials.

The oxygen reduction reaction (ORR) plays an important role in the fields of energy storage and conversion technologies, including metal-air batteries and fuel cells. The development of nonprecious metal electrocatalysts with both high ORR activity and durability to replace the currently used costly Pt-based catalyst is critical and still a major challenge. Herein, a facile and scalable method is reported to prepare ZIF-8 with single ferrocene molecules trapped within its cavities (Fc@ZIF-8), which is utilized as precursor to porous single-atom Fe embedded nitrogen-doped carbon (Fe-N-C) during high temperature pyrolysis. The catalyst shows a half-wave potential (E1/2 ) of 0.904 V, 67 mV higher than commercial Pt/C catalyst (0.837 V), which is among the best compared with reported results for ORR. Significant electrochemical properties are attributed to the special configuration of Fc@ZIF-8 transforming into a highly dispersed iron-nitrogen coordination moieties embedded carbon matrix.

Aqueous Al-ion batteries (AAIBs) are the subject of great interest due to the inherent safety and high theoretical capacity of aluminum. The high abundancy and easy accessibility of aluminum raw materials further make AAIBs appealing for grid-scale energy storage. However, the passivating oxide film formation and hydrogen side reactions at the aluminum anode as well as limited availability of the cathode lead to low discharge voltage and poor cycling stability. Here, we proposed a new AAIB system consisting of an AlxMnO2 cathode, a zinc substrate-supported Zn-Al alloy anode, and an Al(OTF)3 aqueous electrolyte. Through the in situ electrochemical activation of MnO, the cathode was synthesized to incorporate a two-electron reaction, thus enabling its high theoretical capacity. The anode was realized by a simple deposition process of Al3+ onto Zn foil substrate. The featured alloy interface layer can effectively alleviate the passivation and suppress the dendrite growth, ensuring ultralong-term stable aluminum stripping/plating. The architected cell delivers a record-high discharge voltage plateau near 1.6 V and specific capacity of 460 mAh g-1 for over 80 cycles. This work provides new opportunities for the development of high-performance and low-cost AAIBs for practical applications.

Excavating and developing highly efficient and cost-effective nonnoble metal single-atom catalysts for electrocatalytic reactions is of paramount significance but still in its infancy. Herein, reported is a general NaCl template-assisted strategy for rationally designing and preparing a series of isolated transition metal single atoms (Fe/Co/Ni) anchored on honeycomb-like nitrogen-doped carbon matrix (M1 -HNC-T1 -T2 , M = Fe/Co/Ni, T1 = 500 °C, T2 = 850 °C). The resulting M1 -HNC-500-850 with M-N4 active sites exhibits superior capability for oxygen reduction reaction (ORR) with the half-wave potential order of Fe1 -HNC-500-850 > Co1 -HNC-500-850 > Ni1 -HNC-500-850, in which Fe1 -HNC-500-850 shows better performance than commercial Pt/C. Density functional theory calculations reveal a choice strategy that the strong p-d-coupled spatial charge separation results the Fe-N4 effectively merges active electrons for elevating d-band activity in a van-Hove singularity like character. This essentially generalizes an optimal electronic exchange-and-transfer (ExT) capability for boosting sluggish alkaline ORR activity. This work not only presents a universal strategy for preparing single-atom electrocatalyst to accelerate the kinetics of cathodic ORR but also provides an insight into the relationship between the electronic structure and the electrocatalytical activity.

Abstract Bifunctional hydrogen electrocatalysis (hydrogen‐oxidation and hydrogen‐evolution reactions) in alkaline solution is desirable but challenging. Among all available electrocatalysts, Ni‐based materials are the only non‐precious‐metal‐based candidates for alkaline hydrogen oxidation, but they generally suffer from low activity. Here, we demonstrate that properly alloying Ni with Mo could significantly promote its electrocatalytic performance. Ni 4 Mo alloy nanoparticles are prepared from the reduction of molybdate‐intercalated Ni(OH) 2 nanosheets. The final product exhibits an apparent hydrogen‐oxidation activity exceeding that of the Pt benchmark and a record‐high mass‐specific kinetic current of 79 A g −1 at an overpotential of 50 mV. A superior hydrogen‐evolution performance is also measured in alkaline solution. These experimental data are rationalized by our theoretical simulations, which show that alloying Ni with Mo significantly weakens its hydrogen adsorption, improves the hydroxyl adsorption and decreases the reaction barrier for water formation.

Abstract The “interface” between polymer and oxide within the polymer‐oxide composite electrolytes is widely acknowledged as a crucial factor influencing ionic conduction. However, a fundamental understanding of the precise composition and/or micro‐structure, and the ionic conduction mechanism at the complex interface has remained elusive, primarily due to a dearth of compelling experimental evidence. In this study, the intricate correlation between morphology and composition in composite electrolytes is discerned by leveraging advanced 1D and 2D exchange nuclear magnetic resonance spectroscopy (1D and 2D EXSY NMR) techniques. Notably, this research represents the inaugural elucidation of the microstructure of the interface. The findings underscore the pivotal role of the preparation conditions for polymer‐oxide composite electrolytes, particularly the solvent selection, in determining the formation of the interface structure. Direct insights into the lithium‐deficient surface of Li 6.4 La 3 Zr 1.4 Ta 0.6 O 12 (LLZTO) are provided and elucidate the timescales of Li‐ion exchange processes among various components. Furthermore, a comprehensive investigation into the roles of individual components within the composite electrolyte on the Li‐ion conduction mechanism is conducted through the 6 Li→ 7 Li isotope tracer technique as a function of current density.